1、第4期2001年7月无 机 化 学 学 报CHINESE JOURNAL 0F INORGANIC CHEMISTRYV0117No 4July,2001PdCeA1蜂窝陶瓷催化剂制备方法的研究田东旭。王浩静王心葵(中科院山西煤炭化学研究所,太原030001)本文应用溶胶,凝胶技术对蜂窝陶瓷表面进行涂层,然后负载活性组分,以CO氧化作模型反膻,考察了催化剂干燥方法、浸涂原液类型以及助剂CeO:对汽车尾气净化催化剂活性的影响,并应用TPR、XPS等手段对其进行表征。由催化剂活性测试结果表明:干燥方法对催化剂活性影响不大,加入分散剂的氧化铝溶胶作缦渍原液的催化剂活性最高同时活性评价实验结果还表明,
2、加八CeO:作助剂的催化剂的活性明显提高,这可能是由于PdO与CeO:之间发生的西同效应所致,xPs谱图结果显示:Ce02与Pd0之间存在饰同作用,且Pd处于较高的氧化状态,这可能起因于从Pd到ce的电子转移作用,ce处于较低的还原状态,导致CeO键结合强度的降低泔HTPR表征结果同样证实了PdO与CeO:之间存在协同效应CeOz的引入,促进了PdO的还原,而PdO的存在降低了CeO:表面氧的还原温度,同时此现象也支持了XPS结论。关键词分类号溶胶凝胶技术 CeOz 一TPR XPS0643 32 0614 83+3 061433+20引 言在汽车尾气净化和燃烧催化剂中,涂层蜂窝陶瓷起到重要的
3、载体作用,其涂层方法有采用拟薄水铝石溶胶和TA1:O,粉末混合浆料作浸涂原液的方法,氧化铝悬浮浆液作浸涂原液的方法等1 21。在催化剂助剂中,CeOz由于具有独特的4r电子层结构及元素可变价性,作为催化剂助剂日益受到人们的关注。一般认为,CeO:在三效催化剂中有以下作用:(1)提高了A1zO,载体的热稳定性,并促进了贵金属的分散,(2)由于ce4+具有可变价性,CeO:具有一定的贮氧能力,不仅扩大了理论空燃比操作窗口,而且提高了催化剂的活性。(3)促进了水气转移反应(CO+H:OCOt+H。)的进行。对于CeOz助剂在催化剂中的作用机理,可谓众说纷纭,莫衷一是。本文以CO催化氧化作探针反应,考
4、察了催化剂干燥方法、浸涂原液类型以及助剂CeO:的加人对催化剂活性的影响,并应用TPR、XPS等表征手段,对CeOz在该反应中的作用机制作理论上的探讨。1实验部分11催化剂的制备以堇青石M92AhSisOts为主要组分的蜂窝陶瓷为第一载体,其部分物性参数详见表1。111氧化铝溶胶的制备将铝片、氯化铝和蒸馏水按一定的比例混台,在90加热回流24小时,制得稳定、透明的收稿日期:20010203。收修改稿日期:200l-0410。山西省科技攻关项目(No 9821 J7)。通讯联系人。第一作者:田东旭男,26岁研究生;研究方向:汽车尾气催化净化研究。万方数据528 无机化学学报 第17卷表1 蜂窝陶
5、瓷的部分物性参数T8b】e 1 Phydcal Charaeteristit3 of Carrierphysical characteristic main eDslalline phase composition 2M902AIIO|5SiO zlongitudinal strengthfkgf。) 90130lateral strength(ksfcm 2)lO15po陀density(humcm。2) 25wall thiekn瞄sram 0 5special surface(tn2g1 O基涂层的制备及在三效催化剂中的应用学位论文博士 200510.陈玮.尹周澜.马艳红.蒋覃 汽车尾气
6、催化剂载体用氧化铝的研制期刊论文-功能材料 2004(z1)11.蒋平平.卢冠忠.郭杨龙.郭耘.王筠松.张顺海.王幸宜 在CeO2-ZrO2中加入La2O3对改善单Pd三效催化剂性能的作用期刊论文-无机化学学报 2004(12)12.张燕.肖彦.袁慎忠.赵耀武.陈楠.鞠文鹏 不同配比的Pd, Pt, Rh三效催化剂性能研究期刊论文-中国稀土学报2003(z2)13.梁丽萍.党淑娥.高荫本 超微立方ZrO2的制备及其催化CO完全氧化反应性能期刊论文-石油学报(石油加工)2003(4)14.梁丽萍.党淑娥.高荫本 稳定化ZrO2超微粉体的制备及其催化CO氧化反应性能期刊论文-复旦学报(自然科学版) 2003(3)15.闫慧忠.孔繁清.赵增祺.江丽萍.吴双霞.解伟.熊玮 溶胶-凝胶法制备金属基-Al2O3活性涂层的研究期刊论文-中国稀土学报 2002(z3)本文链接:http:/