1、 1沈 阳 化 工 大 学本 科 毕 业 论 文题 目： 助剂调控 Cu 基分子筛双功能催化剂制备及 其 CO2 转化合成二甲醚性能研究 院 系： 化学工程学院 专 业： 化学工程与工艺 1毕 业 设 计 （ 论 文 ） 任 务 书化学工程学院 化学工程与工艺专业 优创 0902 班 学生 毕业设计（论文）题目：助剂调控 Cu 基分子筛双功能催化剂制备及 其 CO2 转化合成二甲醚性能研究毕业设计（论文）内容：1、文献综述及英文翻译 2、Cu0/Zn0/Zr02 催化剂的制备与表征 3、C02 加 H2 制备二甲醚性能评价 4、双功能催化剂的研究进展 毕业设计（论文）专题部分：燃烧法制备 Cu
2、O/ZnO/ZrO2 催化剂指 导 教 师 ： 吴 静 签 字 2013 年 月 日2教研室主任: 签 字 2013 年 月 日院 长： 签 字 2013 年 月 日沈阳化工大学本科论文开题报告 引言1 摘要二甲醚（DME）不仅是一种重要的化工原料，而且在未来的能源领域，可以替代现有的不可再生资源如柴油等和液化气作为洁净液体燃料使用。还可以用于许多精细化学品的合成,还可以作为合成汽油和烯烃的中间体;同时二甲醚在制药、燃料、农药等化学工业中有许多独特的用途,可以替代部分氯氟卤代烃用作汽溶胶喷射剂和制冷剂;高浓度的二甲醚可用作麻醉剂。因此，二甲醚的未来应用前景十分广阔。CO2 是地球上最丰富的碳资
3、源，研究和开发 CO2 的有效利用和固定化技术是现代化学工业中重要的研究课题之一，对于地球环境的有效保护和碳资源的有效利用具有重要的理论意义和应用价值。因此开发 CO2 加氢直接合成 DME 技术是利用 CO2 资源的重要途径，并对消除温室效应，改善当前能源结构，促进可再生资源利用具有重要意义。二氧化碳加氢合成二甲醚反应过程中主要包括二氧化碳加氢合成甲醇、甲醇脱水生成二甲醚反应。通过燃烧法这一新兴方法合成铜基催化剂，在课题前期工作的基础上,在Cu/Zn=1.25 (mass ration)一定的情况下探究助剂Zr的最佳含量，即寻求最佳组合(CuO)5 (ZnO)4 (ZrO2)X。一系列变量操
4、作均选用50%的柠檬酸燃烧剂量。在第一部分的基础上进一步研究柠檬酸的最佳燃烧剂量。通过前两个步骤的结果讨论，便可的到最佳组合(CuO)5 (ZnO)4 (ZrO2)X的最佳燃烧剂量，即使得用燃烧法合成该系列催化剂的合成条件得以优化。最后通过一列性能测试得出对应的最佳工艺催化条件。随后又探究了锆的含量对催化剂的影响，实验表明ZrO2的百分含量为2.2%时催化效果最好。燃烧剂量对催化剂的影响，实验表明燃烧剂量为100%时催化效果最好。反应温度对催化剂的影响，其测试遵循单一变量原则，在还原温度(573K )、气体比例(H 2:CO2=3:1)、空速(了GHSV=4200h -1)、反应压力(3.0M
5、Pa )为定值的情况下，来改变反应温度，探究了513K-563K范围内一系列温度点的催化情况（步长为10K ）。实验表明在543K时，二甲醚的收率达到了最大8.71%，实验效果最佳。关键字：二甲醚；二氧化碳；铜基催化剂；双功能催化剂；HZSM-5 分子筛沈阳化工大学本科论文开题报告 引言2 ABSTRACTDimethyl ether (DME) is not only a kind of important chemical raw materials, and in the field of energy in the future, can replace non-renewable r
6、esources such as diesel oil and LPG as a clean liquid fuel use.Many can also be used for the synthesis of fine chemicals, but also can be used as a synthetic gasoline olefin and intermediates; And dimethyl ether in the pharmaceutical, fuel, pesticides and other chemical industry has many unique USES
7、, can replace part of CFC halogenated hydrocarbon used as aerosol injection agent and refrigerant; A high concentration of dimethyl ether can be used as a narcotic. Therefore, the dimethyl ether has very extensive application prospect in the future.CO2 is the most abundant carbon resources, research
8、 and development of effective utilization of CO2 and immobilization technology is one of important research topic in the modern chemical industry, to effectively protect earths environment and effective utilization of carbon resources has important theoretical significance and application value. The
9、refore to develop CO2 hydrogenation direct synthesis of DME technology is an important way to use CO2 resource, and to eliminate the greenhouse effect, improve the energy structure, promote renewable resource utilization is of great significance.methanol dehydration. By burning method the emerging s
10、ynthetic copper 沈阳化工大学本科论文开题报告 引言3 base catalyst, at the early stage of the project work, on the basis of the Cu/zinc = 1.25 (mass ration) certain additives cases to explore the best content of Zr, it seeks the best combination (CuO) 5 (ZnO) 4 (ZrO2) X. A series of variable 50% citric acid was used
11、for the burn operation dose. In the first part of optimum combustion dosage of citric acid on the basis of further research. Through the discussion of the results of the first two steps, its the best combination (CuO) 5 (ZnO) 4 (ZrO2) X the best combustion dose, even with combustion synthesis this s
12、eries to optimize synthesis conditions of catalysts. Finally through a list of performance test and the optimum catalytic conditions for corresponding. Then explore the zirconium content on the catalyst, the influence of the experiments show that the percentage content of ZrO2 is 2.2% when the best
13、catalytic effect. Dosage of catalyst, the influence of combustion experiments showed.Key words: dimethyl ether; Carbon dioxide; Copper base catalyst; bifunctional catalyst; HZSM 5 molecular sieve沈阳化工大学本科论文开题报告 引言4 引言 .5第一章 文献综述 .11.1 二氧化碳的来源及危害 .11.2 二甲醚的性质和用途和发展前景 .11.2.1 二甲醚的性质 .11.2.2 二甲醚的用途 .21.
14、2.3 二甲醚的发展前景 .31.3 二氧化碳加氢直接合成二甲醚 .31.4 二氧化碳加氢直接合成二甲醚双功能催化剂的研究 .41.4.1 加氢合成甲醇催化剂的研究 .41.4.2 甲醇脱水催化剂的研究 .51.4.3 复合催化剂的研究 .61.4.4 助剂的影响 .71.5 实验设想 .8第二章 实验研究方法 .482.1 实验原料及化学试剂 .482.2 实验仪器 .482.3 催化剂的制备方法 .492.3.1 燃烧法制备催化剂 .492.4 催化剂的性能评价 .492.4.1 活性评价装置图 .492.4.2 催化剂的性能评价 .50沈阳化工大学本科论文开题报告 引言5 2.5 产物的
15、分析方法 .502.5.1 产物组成的计算 .502.5.1 产物组成的计算 .522.5.2 催化剂转化率的计算 .532.5.3 催化剂选择性的计算 .532.5.4 二甲醚收率计算 .532.6 催化的表征 .532.6.1 X 射线衍射(XRD) .532.6.2 BET 法测定比表面积 .542.6.3 氢气程序升温还原（H2-TPR） .542.6.4 氨气程序升温脱附（NH3-TPD） .54第三章 实验结果与讨论 .553.1 反应前后催化剂的 XRD 表征分析 .553.1.1 反应前 CuO/ZnO/AlO3 催化剂的 XRD 结果表征分析 .553.1.2 反应后 CuO
16、/ZnO/AlO3 催化剂的 XRD 结果表征分析 .563.1.3 扫描电镜的图谱及分析 .573.2 锆含量对催化剂的影响 .583.2.1 XRD 表征结果分析 .583.2.2 H2-TPR 表征结果分析 .593.3 燃烧剂量对催化剂的影响 .603.3.2 H2-TPR 表征结果分析 .613.4 反应温度对催化剂的影响 .62沈阳化工大学本科论文开题报告 引言6 第五章 结论 .63致谢 .65附录：英文文献及翻译 .66参考文献 .79沈阳化工大学本科论文开题报告 引言7 引言能源(煤、石油、天然气等)是国民经济和社会发展的物质基础之一，是人类赖以生存的重要保障。随着人民生活水
17、平的提高，人类对能源的需求日益增长，特别是对清洁燃料的需求将更迫切。我国能源总的特征是“富煤、少油、有气 。据有关资料显示，我国有80 的煤用于燃烧。1999年因燃烧煤产生的二氧化硫的排放量已达1.858万t，在许多化学反应中产生大量的臭氧、烟雾、酸雨和形成 “温室效应”的气体我国由此造成的经济损失每年已高达百亿元以上，成为世界上因大气污染排放造成损失最大的国家之一。目前，我国已经成为原油进口大国，2000年进口原油约7 000万t。从我国对石油的需求看，其总量不能满足日益增长的需求另外石油炼制后汽油、柴油使用中的污染问题也不可忽视。我国天然气总储量约 ，从可持续发1038展的战略观点出发，合
18、理利用资源，有效利用能源，把清洁燃料作为化学领域的战略发展重点，以天然气或煤出发生产清洁的二甲醚等燃料，作为石油资源的补充，对我国具有十分重要的战略意义。烟气排放量远远低于石油液化气等燃料标准的二甲醚产品，原料来源丰富、成本低廉，为解决目前困扰人类的能源危机和环境污染两大难题开辟了一条现实可行的道路。 随着工业的快速发展, 二氧化碳的排放量逐年增加。据报道,大气中CO 2的体积分数已由工业革命前的 0.028%上升到现在的0.037%,预计到 2100年将会增加到0.055%,甚至更高。为使大气中CO 2含量维持在一定水平,回收及利用CO 2已成为一个非常重要的问题。有关 CO2催化活化的研究备受重视,如美国的“Carnol工艺”和日本的“新日光计划”等项目都列入了CO 2化学转化和利用的课题。同时,CO 2作为自然界廉价而丰富的碳资源 ,以它为原料制造各种燃料和化学品已逐渐成为人们广泛关注的焦点。其中,CO 2催化加氢合成甲醇得到了大量的研究。由此可见,利用CO 2加氢直接制二甲醚不仅可有效地减少工业排放的CO2,且可生产极具应用前途的清洁燃料和重要的化工原料,具有重大的经济和社会效益。
