1、第26卷第1期2006年1月环 境 科 学 学 报Acta ScientiaeCircumstantiaeVo.l 26,No. 1Jan., 2006基金项目:黑龙江省科技攻关重点项目(No.GB01C204-02)作者简介:齐旭东(1981),男,硕士研究生;*通讯作者(责任作者),E-mai:l qlzhao hit. edu. cnFoundation item :Key Research Project ofHeilongjiang Provincial Science *Corresponding author,qlzhao hit. edu. cn zhql1962 yahoo.
2、 com. cn齐旭东,赵庆良,王 琨,等. 2006.腐蚀电池-Fenton工艺用于垃圾渗滤液的预处理研究J.环境科学学报,26(1): 61-69QiX D, ZhaoQ L, WangK,etal. 2006. Pretreatmentof landfill leachatewith corrosivecell-Fenton processJ.Acta ScientiaeCircumstantiae, 26(1):61-69腐蚀电池-Fenton工艺用于垃圾渗滤液的预处理研究齐旭东1,赵庆良1,*,王 琨1,李 钢1, 2,袁 宝11.哈尔滨工业大学市政环境工程学院,哈尔滨1500902
3、.北京市市政工程设计研究总院,北京100045收稿日期:2005-08-09 修回日期:2005-11-07 录用日期:2005-11-17摘要:采用铁屑和颗粒活性炭通过原电池反应产生的Fe2+离子取代FeSO4组成腐蚀电池-Fenton工艺,采用该工艺对垃圾渗滤液进行预处理.结果表明,最佳运行条件为pH值为2、H2O2投 为理 投 的50%、铁屑投 为30 g(500mL渗滤液)、Fe/C 为25、反应 为1 h、 pH值为7, COD 60% ( 活性炭 19% ),TOC 47% ( 活性 13% ), BOD5/COD值 原 的035 的069; Fenton工艺 H2O2/Fe2+
4、值等于5、 条件 腐蚀电池-Fenton工艺 的条件,COD 为26%,TOC 为19%, BOD5/COD 值 原 的043 069.腐蚀电池-Fenton工艺用于垃圾渗滤液的预处理, 和生性currency1“果明于 Fenton工艺.关fifl:垃圾渗滤液;腐蚀电池-Fenton工艺;预处理; 生性:0253-2468(2006)01-0061-09 :X703 ”:APretreatment of landfill leachate with corrosive cell-Fenton processQIXudong1, ZHAO Qingliang1,?, WANG Kun1, LI
5、Gang1, 2, YUAN Bao11School ofMunicipal receivedin revised form 7 November2005; accepted17November2005Abstract:Instead ofusing FeSO4for the traditionalFenton process, new state ofFe2+ions generated by corrosive cell process between iron scraps andgranular activated carbon (GAC) were utilized to pretr
6、eat landfill leachateThe results indicated that, under the optimal conditions that pH was 2, thequantity ofH2O2was50% of theoreticaldose, iron scrapwas3 g ( in 500mL leachate),themass ratio ofFe/C was25, the reaction timewas1 h, andthe pH of flocculationwas7, COD andTOC removalswere 60% (19% due toG
7、AC adsorption) and 47% (13% due toGAC adsorption), respectivelyBOD5/COD ratiowas increased from 035 ( raw leachate) to 069 ( treated water)While under the H2O2/Fe2+mass ratio of 5 and other similarconditions, COD andTOC removalswere 26% and 19% respectively, BOD5/COD ratiowas increased from 043 (raw
8、 leachate) to069 (treatedwater)for the traditional Fenton processObviously, corrosive cell-Fenton process has better performance than the traditional Fenton process for pretreatinglandfill leachate in organic removal and biodegradability increaseKeywords:landfill leachate; corrosive cell-Fenton proc
9、ess; pretreatment; biodegradability生 市垃圾处理 处的要currency1, 产生的渗滤液 “的处理,重 、 和 环境. 于垃圾渗滤液 性的 , 渗滤液 年 的 生性年 , 采用生currency1处理 于 .,采用进行垃圾渗滤液的预处理, 渗滤液的 生性、 渗滤液的性 COD, 成为垃圾渗滤液处理的重要研究currency1 .Fenton工艺用于生处理垃圾渗滤液的处理 报, 取 的“果(Lauet环 境 科 学 学 报26卷al,2002;王 等,2005), Fenton工艺用于 生 渗滤液的预处理来 COD和 生性的研究 少,这要 为要 理想的COD
10、 ,需投 大 的过氧氢(Gauetal, 1996; Kimet al, 1997; Yoonet al, 1998;Roddyetal, 1999),这无疑 处理成本.,对 Fenton工艺进行改进, 氧“ 节省处理成本, 经成为急待 决的课题 .郝瑞霞等(2003)对 Fenton工艺进行 改进,用铁屑和活性炭组成腐蚀原电池,利用原电池释 新生Fe2+,代替 投 的FeSO4药剂,形成腐蚀电池-Fenton工艺,利用该工艺预处理 料 , 投 8的H2O2(30% ) , 的BOD5/COD的平值 012 037, COD 为338%,取 的“果.本研究的目的 采用腐蚀电池-Fenton工艺
11、对垃圾渗滤液进行预处理,选 和 渗滤液 生性的影响子, 的Fenton工艺进行 ,还 的平氧态等角 阐述关试验结果, 期为腐蚀电池-Fenton工艺的工程应用 供必要的技术指导.1 材料和currency1(Materials andmethods)11 实验材料渗滤液取自哈尔滨某垃圾生 , 2次(2005-03-15和2005-05-15)各取2桶( 别记为样1-1, 1-2, 2-1, 2-2), 指见表1.弃铁屑取自哈尔滨某轴承厂,使用 用体积 1 100 的稀盐酸浸泡1 h, 掉表铁锈垢 活铁屑,然用蒸馏 冲洗至 近 性备用.活性炭采用柱状活性炭(2 mm5 mm).H2O2(30%
12、)为 析纯试剂.表1 垃圾渗滤液原 指Table 1 Water quality parameter of raw leachate样品COD /(mgL-1) TOC/(mgL-1) BOD5/(mgL-1) BOD5/COD pH值样1-1 24242 8056 9007 0. 37 6. 01样1-2 21882 7424 7671 0. 35 5. 84样2-1 4335 1736 1854 0. 43 5. 85样2-2 4835 1915 2224 0. 46 5. 8812 实验currency1腐蚀电池-Fenton工艺单子实验:依照表2设计的条件依次实验,即改变 个影响子,固
13、定余7个影响子, 别寻找Fenton反应pH值(指酸性条件发生腐蚀电池-Fenton反应所需的pH值)、H2O2投 (38mL为理 H2O2需要 的50% )、铁屑投 、Fe/C 、反应 、 pH值(指 性或碱性条件Fe2+和Fe3+ 过程所对应的pH值)和反应温 的最佳值.具体操作流程 :某 样( 样1-1或1-2)500mL渗滤液6份 别倾入1 L烧杯 ,然调整各渗滤液的pH值至指定值,再依次按照设计的 各烧杯 投 H2O2、铁屑、活性炭,用恒温 浴控制所需温 ,然 于六联搅拌器搅拌(250 rmin-1) 控制所需要的反应 ; Fenton反应完成,再用10 molL-1的NaOH各烧杯
14、的渗滤液的pH值调节 指定的 平进行 (150 rmin-1), 10min再静沉20 min,取上清液进行关指 析.为 考 活性炭 对 的 , 条件 的条件, 取500 mL渗滤液于1 L烧杯 投 的活性炭作对照实验, 别 定活性炭 样的COD和TOC, 计 活性炭 对的 .Fenton工艺处理渗滤液实验: 腐蚀电池-Fenton工艺实验条件 (pH值为2、H2O2投 为38 mL、铁屑投 为30 g、Fe/C 为25、为20、反应 为1 h、 pH值为7)的 ,考 Fenton工艺的最佳条件 处理“果.具体操作 : 别取500 mL渗滤液( 样2-1)入6个1 L烧杯 ,pH值 别调为2,
15、各投 38 mL H2O2,然再 别投 FeSO434、11、68、49、34、27 g(设定H2O2/Fe2+ 尔 别为1、3、5、7、10、12),于六联搅拌器搅拌( 为250 rmin-1)反应1 h.的 操作 .621期齐旭东等:腐蚀电池-Fenton工艺用于垃圾渗滤液的预处理研究表2 腐蚀电池-Fenton工艺单子实验设计Table 2 Experimental design for optimizing influential factors of corrosive cell-Fenton process影响子各影响子的 pH H2O2/mLmFe/gmC/g Fe/Ct/min
16、 pH/Fenton反应pH值16 19 5 2 2. 5 30 6 20H2O2投 2 7. 695 5 2 2. 5 30 6 20Fe屑投 2 38 250 0. 820 2. 5 30 6 20Fe/C 2 38 30 1. 560 0. 520 30 6 20反应 t2 38 30 12 2. 5 15480 6 20pH值2 38 30 12 2. 5 60 510 20反应温 2 38 30 12 2. 5 60 7 2070: 3个影响子的实验采用 样1-1,4个影响子的实验采用 样1-2.电池反应的 实实验:取300 mL渗滤液( 样1-2)于300mL的 器 ,pH值调为2
17、,再 入18 g铁屑和72 g活性炭, 器. 入ORP电 ( - 电 ),然 器 ( 为120次min-1), 5 min 定 次氧还原电 (ORP).13 试项目和currency1垃圾渗滤液处理 ,按照 currency1(APHAetal, 1992)进行关指的 析, COD(重酸回流)、BOD5(稀释)、总 (TOC,采用日本SHIMADZU生产的TOC-VCPN 定)、氧还原电 (ORP,采用PHS-25pH计,电 为电 ).为 处理 样 currency1余H2O2对COD 析的影响,依照 处理 pH值调为10, 至70 , “余的H2O2, 利于COD的 析(Kurtetal,2
18、002).完氧渗滤液 COD所需要的H2O2投 fi为理 投 (fl定H2O2 完成基自 基),理 过氧氢投 按(1)计 :H2O2H2O+12O2(1)(1) ,完氧1g COD需要2125g (34/16)H2O2.2 结果(Results)21 各子对COD和TOC BOD5/COD值的影响各影响子( Fenton反应pH值、H2O2投、铁屑投 、Fe/C 、反应 t、 pH值和反应温 )对COD和TOC BOD5/COD值的影响见1.Fenton反应pH值对COD和TOC 的影响 大 (1a). pH值为2 最 , pH值为1和36 “果 .pH值为1、2和3 , 生性 的“果 , p
19、H值为2 “果最 ,垃圾渗滤液的BOD5/COD值 原来的037 044, 生性大大; pH值为4、5和6 , 生性基本 ,”至 .H2O2投 于76 mL(为理 H2O2需要 的100% ) ,COD和TOC 基本H2O2投的 (1b); H2O2投 大于76mL , 大H2O2投 ,COD和TOC 基本 变.BOD5/COD值 H2O2投 38 mL “果最佳, 生性 原 ( 样1-1)的037 052;H2O2投 于38 mL ,H2O2投的 , 生性反 ; H2O2投 过76mL , 生性上的 .铁屑投 的 , 上;BOD5/COD值 上, 生性 (1c).Fe/C 的 (即活性炭投
20、的少), ,这要 于活性炭投 的少,使 的总 (1d). 活性炭的投 利于的 ,这必渗滤液的处理成本. 1d ,Fe/C值为25 , BOD5/COD值最 , 生性最 ;Fe/C值 于25 ,处理 的 生性 ; Fe/C值 于25 ,渗滤液的 生性 原 .反应 为1 h , COD 和BOD5/COD值最 ; 反应 为2 h , 和BOD5/COD值最 (1e).63环 境 科 学 学 报26卷 pH值条件, COD 和TOC变 基本 . pH值对 生性影响大(1f).反应温 的 (1g), COD和TOC , 变 ;BOD5/COD值 大的温 .1 腐蚀电池-Fenton工艺 各子对COD
21、和TOC BOD5/COD值的影响Fig1 Influence of corrosive cell-Fenton process factors on COD and TOC removals and BOD5/COD ratio22 Fenton工艺处理垃圾渗滤液的“果Fenton反应 H2O2/Fe2+值对COD和TOC BOD5/COD值的影响见2.H2O2/Fe2+ 值为5 ,COD 最 26%, TOC 、BOD5/COD 值 理想.表3 Fenton工艺和腐蚀电池-Fenton工艺的641期齐旭东等:腐蚀电池-Fenton工艺用于垃圾渗滤液的预处理研究 BOD5/COD值, 见腐蚀
22、电池-Fenton工艺明于 Fenton工艺.2 Fenton工艺 nH2O2/nFe2+值对COD和TOC BOD5/COD值的影响(原 COD = 4335 mgL-1, TOC=1736 mgL-1)Fig2 Influence ofnH2O2/nFe2+ratio in traditionalFenton process on CODand TOC removals and BOD5/COD ratio ( initialCOD=4335mgL-1TOC=1736 mgL-1) 23 腐蚀电池-Fenton工艺 ORP的变为 实 电池反应的 ,考 腐蚀电池-Fenton工艺反应体 OR
23、P 的变,结果见3. 的 ,反应体 ORP ,表明原电池反应实发生.这 于新生的Fe2+和氢原子具 的学活性, 渗滤液 的发生氧还原反应, 导 渗滤液ORP的 . 3还 ,ORP 基本 变,这 明铁 原电池反应 个反应 基本 变的反应.3 氧还原电 (ORP)反应 的变Fig3 Variation ofORP versus reaction time表3 Fenton工艺 腐蚀电池-Fenton工艺处理“果对 Table 3 Comparison of treatment efficiency between corrosive cell-Fenton process and traditio
24、nalFenton process工艺 CODTOCBOD5/COD 备 Fenton工艺26% 20% 0. 26H2O2投 为理 需要 的50%;H2O2/Fe2+ 值为5;t为60 min; pH为7;为20腐蚀电池-Fenton工艺( 活性炭 )60%(19% )47%(13% )0. 34Fenton反应pH为2; H2O2为理 需要 的50%; Fe为30 g; Fe/C为2. 5; pH值为7;t为60 min;为203 结果 (Discussion)31 腐蚀电池-Fenton工艺的原理铁屑 铁 金,铁 电 , 形成无的 原电池; , 为的投 定 的活性炭, 铁屑形成 的腐蚀原
25、电池.原电池反应 (Zhouetal, 2002): Fe-2e Fe2+(2)E(Fe2+/Fe) = -044 V:2H+2e 2H (酸性 液 ) (3)E(H/H2) = 0 V(氧 ):O2+ 4H+ 4e H2O (酸性 液 ) (4)E(O2/H2O) = 122 V原电池 的 电 “应 使 性 电 作用定 , 铁屑表.电 反应产生的新生Fe2+,具 的学活性, H2O2产生氧 的基自 基(Krishnaetal, 2001), 形成Fenton试剂来 渗滤液 的,这 反应的发生 体ORP 的变 验 .32 腐蚀电池-Fenton工艺处理渗滤液各子最佳值选 Fenton工艺对 析
26、Stumn和Morgan于1987年 COD和TOC来表 的平氧态, 发生氧结 的改变程 关, 用 来 释学氧的“果. 的平氧态 ,表明学氧, 完;反, 明学氧 , (Stumn and Morgan,1987). ,CH4 对应的平氧态为-4 ,65环 境 科 学 学 报26卷无 (CO2)对应的平氧态为+4 . 平氧态(S) 用表述:S=4(TOC-COD)TOC(5) ,COD和TOC单 别为各反应条件的O2和C的 尔 .腐蚀电池-Fenton工艺 各子和 Fenton工艺 H2O2/Fe2+值对渗滤液 的 平氧态的影响计 结果见4.4 腐蚀电池-Fenton工艺 各子(ag)和 Fen
27、ton工艺 H2O2/Fe2+值(h)对渗滤液 的 平氧态的影响Fig4 Effect of various factors on themean organic carbon oxidation state in the corrosive cell-Fenton process (ag) andH2O2/Fe2+ratio intraditionalFenton process (h)Sedlak和Andren(1991)通过研究发 , pH值为24 Fenton反应 的OH, pH值过 ,铁 Fe(OH)3形沉 , H2O2 成O2,使Fenton反应“果大大 .本研究发 , pH值为1
28、 ,然铁屑 大 活,过 的pH值H2O2 定,利于Fenton反应; pH值为2 最 (1a),为铁屑 活,原电池反应 来, 变成 Fe2+态形 ,导 为 剂的Fenton反应 ; pH值为36 “果 ,这 为 铁屑 成Fe2+态形的 少,即使 变成离子态, 液 的OH-结,生成Fe(OH)2,进 氧成Fe(OH)3沉 ,Fenton反应 , “果 .研究表明,原电池反应 生性“果 (Jinetal, 2003);Fenton反应产生的OH对大 子作用“果明, 对 子作用“果 ,Fenton工艺 生性(Antonioet al,2004; Chamarroetal, 2001).Fenton反
29、应pH值的BOD5/COD值的变 (1a)表明, pH值(13),原电池反应和Fenton反应 够 的大 子, 渗滤液 生661期齐旭东等:腐蚀电池-Fenton工艺用于垃圾渗滤液的预处理研究性; 的pH值(46),原电池反应 ,Fenton反应产生的OH 少, 大 子. 4(a) , pH值为2 的平氧态最 , 原 ( 样1-1)的-052 的044,这 明Fenton反应 , Fenton反应产生的OH氧 ,属于 级氧; pH值(5和6) , 的平氧态 , 原 ( 样1-1)的-052 的-005,这 明OH 氧完,Fenton反应 ,属于 氧(Heung, 1998),即发生 或完 .,
30、腐蚀电池-Fenton工艺最佳反应pH值为2.H2O2投 为38 mL BOD5/COD值最 , 生性最 (1b), 的平氧态最 (4b).H2O2投 于76mL,再 大H2O2投 ,COD和TOC 基本 变, 平氧态 ,这 明H2O2/ 值 , 发生 氧.H2O2/Fe2+值 于最佳值 ,发生副反应(6),要产为HO2, HO2的氧 OH, 过 的H2O2Fe2+氧为Fe3+(7),Fe3+的 作用 于Fe2+,宜过 H2O2的投 (Heung, 1998).综考虑 、 生性和药剂成本等素,定腐蚀电池-Fenton工艺 38mL的H2O2投 (理 投 的50% )为最佳.H2O2+OH H2
31、O +HO2(6)Fe2+H2O2Fe3+H2O (7)铁屑投 的 , 上(1c), 原 铁屑投 的 ,原电池反应产生 的Fe2+,使Fenton反应产生大 的OH,所 呈上态.铁屑投的 , 生性 ,这 为铁屑 形成大 的原电池,原电池反应 ,大大 BOD5/COD值;再者铁屑 ,原电池反应产生 的Fe2+离子,使Fenton反应 .铁屑投 为2 g (500 mL 样 ) , 的平氧态最 (4c),这 明铁屑投 过 ,产生 够的Fe2+来 Fenton反应, ;铁屑投 过5 g(500 mL 样 ) , 的平氧态 ,这 明学氧 , 完.综考虑 和 生性等素,腐蚀电池-Fenton工艺最佳铁屑
32、投 定为30 g (500 mL样 ).Fe/C值 于25 ,腐蚀电池反应 释 Fe2+, 导Fenton反应产生OH ,活性炭首先 大 , 使原电池反应和Fenton反应来 的 子结 ,所 , 生性却 (1d).Fe/C值为25(活性炭投为500 mL 样112 g) , BOD5/COD最 , 的平氧态最 (4d),这 明 最完. 活性炭投 ,活性炭的 少,大 的 子 来 Fenton反应产生的OH ,实 的学氧.Fe/C值 于25 , ,BOD5/COD值 , 的平氧态 , 原 活性炭投 少,活性炭对的 大大少, ,原电池反应 ,产生的Fe2+ 少,导Fenton反应 . ,腐蚀电池-F
33、enton工艺 选 Fe/C 为25.反应 为1 h , 和BOD5/COD值 的平氧态最 (1e,4e), 原 原电池反应和OH的形成都 本反应的限 ,需要 定的 才 使两个反应进行. 反应 为2 h , 、BOD5/COD值、 平氧态 个谷,这 为活性炭 饱和开始脱 ,重新 释 来,所 三者 个 值. ,腐蚀电池-Fenton工艺最佳反应 为1 h.pH值为5、6、7 COD 稍 (1f),这 为 pH值(5、6、7), 剂对 胶体粒子的电性 和作用“果 . pH值对 生性(1f)、 平氧态(4f)影响大,这要 为 pH值影响原电池反应和Fenton反应.综 上结果 析, 考虑选 的pH值
34、应利于生处理,选 pH值7为最佳点.反应温 的 ,COD和TOC , 生性的大 大的温 (1g),对 的平氧态影响大(4g).这 明反应温 对实验过程的影响大,再则 温 处理成本利于该工艺的实用,选 室温(20 ) 为反应温 .67环 境 科 学 学 报26卷对于 Fenton工艺, H2O2/Fe2+值为5 平氧态最 (055)(4h),明 于腐蚀电池-Fenton工艺 的平氧态的最佳点065, 见 Fenton工艺的氧“果要腐蚀电池-Fenton工艺. COD和TOC 、BOD5/COD 值 平氧态 ,腐蚀电池-Fenton工艺于 Fenton工艺.究 原, 为腐蚀电池-Fenton工艺产
35、生新生的Fe2+,具 的学活性, H2O2产生 的OH;二 铁 原电池的反应 基本 变,铁 原电池匀释 Fe2+,使反应器 于连投药,H2O2和Fe2+反应 ,产生 的OH.表4 腐蚀电池-Fenton工艺单子实验条件所对应的各影响子最佳值 对应的 、活性炭 所的 、BOD5/COD 值和 平氧态,这 最佳值 综考虑 、 生性 、 平氧态、药剂成本等素的基础上 的, 供今进行垃圾渗滤液预处理 参考.表4 腐蚀电池-Fenton工艺单子实验条件所对应的 、BOD5/COD 值和 平氧态Table 4 Organic removals, the increased BOD5/COD ratio a
36、nd themean organic carbon oxidation state under the optimal factors in the corrosive cell-Fenton process影响子最佳值 COD TOC所 COD TOCBOD5/COD 值 平氧态原 样处理 样pH 2. 0 27% 7% 6% 5% 0. 07 -0. 52 0. 44H2O2投 (mL500mL-1) 38 32% 12% 6% 5% 0. 15 -0. 52 0. 52Fe投 (g500 mL-1) 30 55% 41% 19% 13% 0. 27 -0. 52 0. 58Fe/C(gg
37、-1500 mL-1) 2. 5 52% 37% 18% 12% 0. 32 -0. 42 0. 59反应 t(h) 1. 0 58% 44% 19% 13% 0. 28 -0. 42 0. 65pH 7. 0 60% 47% 19% 13% 0. 34 -0. 42 0. 67( ) 20 58% 45% 19% 13% 0. 29 -0. 42 0. 62H2O2/Fe2+( )(molmol-1500mL-1)5. 0 26% 20% 0. 26 0. 28 0. 554 结 (Conclusions)铁 原电池反应实 ,采用腐蚀电池-Fenton工艺预处理垃圾渗滤液, 取 的 和 生性
38、的“果. pH值为2、H2O2投 为理 投 的50%、铁屑投 为30 g(500 mL渗滤液 样)、Fe/C 为25、反应 为1 h、 pH值为7的最佳运行条件, COD为60% ( 活性炭 19% ), TOC 为47% ( 活性 13% ), BOD5/COD值 原 的035 的069.通讯作者简介:赵庆良(1962),男,教授(博士生导师),要研究currency1 为 处理 资源、垃圾渗滤液处理和泥 等.References:American Public Health Association, American Water WorksAssociation, Water Pollut
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