1、核燃料循环与乏燃料后处理、分离与嬗变（P/T）思想,核燃料循环,必要性： 1、补充裂变物质 2、过分的腐蚀与辐射损伤 3、回收转化得到的裂变物质 4、从回收物质中去除吸取中子的裂变产物,乏燃料,乏燃料 辐照核燃料,大量未用完的可增殖材料： 铀238或钍232,未烧完的和新生成的易裂变材料钚239、铀235或铀233,在辐照过程中产生的镎、镅、锔等超铀元素,裂变元素锶90、铯137、锝99,其它,乏燃料的影响,30300年，Cs（铯）和Sr（锶）是主要的放射性来源,30010 000年钚和镅是主要放射来源,10 000250 000年，铀同位素占主要来源,250 000年以后， Np（镎）、 I
2、和 Tc（锝）是最主要的放射源,时间,后三种核素是最麻烦的因为在环境条件下，其都以可溶的形式存在。,核燃料循环,乏燃料后处理的意义,资源的充分利用： 乏燃料中资源丰富 循环增加利用率，增加使用年份,乏燃料后处理的意义,减轻环境保护负担： 乏燃料体积大幅减小 放射性水平大幅减弱 没有固化后融化的隐患,乏燃料处理方法,一次通过循环 闭式循环：水法干法,一次通过循环,铀的利用率0.7% 填埋：空间：1吨核废料=2立方米污染：放热，融化，地下水,铀资源,常规铀资源：已知铀资源：470万吨推测铀资源：1000万吨 非常规铀资源：磷矿：2200万吨海水：40亿吨,铀资源问题,常规铀资源只能支持几十年,水法
3、过程,冷却与首端处理：冷却将乏燃料组件解体，脱除元件包壳，溶解燃料芯块等。化学分离：即净化与去污过程，将裂变产物从U-Pu中清除出去,然后用溶剂淬取法将铀-钚分离并分别以硝酸铀酰和硝酸钚溶液形式提取出来。通过化学转化还原出铀和钚。通过净化分别制成金属铀（或二氧化铀）及钚,Purex process,用稀释的磷酸三丁酯（TBP）做有机溶剂，水相中加入硝酸。 优点：废物量减少工艺条件和应用方面有较大的灵活性由于溶剂闪点较高而减小了着火的概率降低了运行费用 原理：萃取,TBP-磷酸三丁酯,化学稳定性，挥发性小,与水仅稍微混溶 在很强的辐照场下发生部分分解，分解产物磷酸二丁酯和磷酸一丁酯可用碱溶液洗除
4、，因此它容易再生使用。 密度与水相近，粘度较大，需要加入稀释剂以降低密度和粘度。,Purex process流程,准备：核燃料溶解于硝酸；调节PH与浓度，使钚处于四价状态。,铀和钚被TBP萃取，实现铀、钚与裂变产物的初级分离。,稀硝酸反萃取铀、钚。,蒸浓,调节硝酸和铀的浓度,并使钚重新处于四价状态。,Purex流程的分离净化效果,铀中除钚的分离系数 10 6 钚中除铀的分离系数 10 7 钚中除裂变产物的净化系数 10 8 第一萃取循环 2* 10 4 第二萃取循环 2* 10 3 铀中除裂变产物的净化系数 10 7 第一萃取循环 2* 10 4 第二萃取循环 5* 10 2 铀、钚回收率 9
5、9.9%,干法,在高温下进行 优点： 采用的无机试剂具有良好的耐高温和耐腐蚀和耐辐照性能； 工艺流程简单，设备结构紧凑； 试剂循环使用，废物产生量少。,干法,利用U，Pu 的氟化物与裂变产物的挥发性不同来实现分离。 虽然分离过程的概念简单，但是实际操作中设备材料腐蚀严重、Pu 的挥发性与非挥发性形态间的转变困难。,利用U 和裂变产物在熔融氯化盐和液态金属Bi 体系中的分配比差异来实现分离。,氟化挥发法,熔盐金属萃取法,熔盐电精制,电解精致过程图,PYROX流程,乏燃料中超过98%的U 被还原成金属U，而Cs，Sr 和Ba 进入熔盐，TRU、稀土和贵金属仍留在阴极吊篮中，大部分稀土和Zr 仍然以氧化物的形式存在。,处理LWR 氧化物乏燃料的PYROX 流程示意图,电还原处理氧化物燃料,氧化物燃料电还原处理的原理示意图,氟化挥发法,DDP流程的改进,JAEA提出的DDP改进流程的物料计算,FLUOREX流程,氟化挥发法与水法后处理流程相结合,FLUOREX流程处理氧化物燃料,干法缺点,分离效率较低 批式操作，限制了流程的处理量 对挥发产物的管理有困难,对于强放射性环境下的操作设备的要求太高。,高温,强腐蚀（特别是氟化物体系）,谢谢！,
