1、化合物半导体薄膜太阳能电池研究进展 谢欣荣 李京振 李嘉兆 广东先导稀材股份有限公司国家稀散金属工程技术研究中心 摘 要： 与第一代晶硅太阳能电池相比, 柔性衬底薄膜太阳能电池具有原料消耗少、工艺简单、衬底廉价、能耗低、可弯曲、不易破碎、弱光性好、受高温影响小、易于光伏建筑一体化等特性。本文详细阐述了目前主流柔性衬底薄膜太阳能电池化合物半导体薄膜太阳能电池的基本结构、制备方法、研究进展及产业化现状, 指出了存在的不足和解决的途径, 并对其发展趋势和应用前景进行了展望。关键词： 薄膜; 太阳能电池; 化合物半导体; 作者简介：谢欣荣 (1990-) , 男, 江西赣州人, 硕士研究生, 主要研究
2、方向为稀散金属功能材料的应用。收稿日期：2017-09-13The Research Progress of Compound Semiconductor Thin Film Solar CellsXie Xinrong Li Jingzhen Li Jiazhao China National Rare Metals Engineering Research Center, Vital Materials Co., Limited; Abstract： Compared with the first generation of crystalline silicon solar cells,
3、 the flexible substrate thin-film solar cells have the characteristics of raw material reduced consumption, simple process, the substrate cheap, low energy consumption, flexible, not easily broken, weak light, small affected by high temperature, and easy to building integrated photovoltaics.This pap
4、er expounds the basic structure, preparation methods, research progress and industrialization situation of the current mainstream flexible substrate thin-film solar cells, which was compound semiconductor thin film, points out the deficiencies and the way to solve, and its development trend and appl
5、ication prospect is discussed.Keyword： thin film; solar cells; compound semiconductor; Received： 2017-09-13能否正确有效的处理“能源危机”和“环境污染”, 关系到全人类是否能够实现经济和社会的可持续发展, 而太阳能作为一种取之不尽、用之不竭的清洁能源, 成为各国政府争相研究和开发利用的重点。在美国和欧洲对中国晶硅太阳能电池“双反调查”的背景下, 薄膜太阳能电池迎来了发展的春天, 薄膜太阳能电池因其轻量柔性、透明、不易碎、弱光性好, 易于光伏建筑一体化 (BIPV) , 可广泛运用于城市的各
6、类建筑和植物大棚中, 逐渐成为城市新宠、光伏新贵1。柔性衬底薄膜太阳能电池在柔性衬底材料 (如不锈钢、聚合物等) 上制作而成, 其卷对卷印刷和喷墨印刷生产工艺为柔性薄膜太阳能电池的低成本、大规模应用提供了可能2。目前主流的薄膜太阳能电池有硅基薄膜、化合物半导体薄膜、有机薄膜、Ti O 2燃料敏化、新型纳米材料薄膜太阳能电池等, 化合物半导体薄膜太阳能电池因其生产、安装、使用成本低, 光电转换率高等优势受到极大的关注, 本文详细阐述了在柔性衬底材料上制备而成的化合物半导体薄膜太阳能电池的研究进展, 指出了存在的不足和解决的途径, 并对其发展趋势和应用前景进行了展望。图 1 太阳能电池的分类 Fi
7、g.1 The classification of the thin-film solar cell 下载原图1 化合物半导体薄膜太阳能电池的机理化合物半导体薄膜太阳能电池本质上是一个半导体二极管, 其光吸收和能量转换的主体结构是半导体 p-n 结面, 它利用光伏效应把光能转化为电能3。在基板上分别涂上二种具不同导电性质的 P 型半导体及 n 型半导体, 当太阳光照射在 p-n 结面, 结面半导体中的原子吸收太阳光中的光子, 其能量大于半导体禁带宽度 Eg的光子, 能够将半导体中原子的价电子激发到导带上去, 被激发的电子离开原子而变成自由电子, 失去电子的原子产生空穴, 即形成了电子-空穴对,
8、 通常称其为光生载流子。这些光生载流子透过 P 型半导体及 n 型半导体, 空穴与电子分别被吸引, 正电和负电被分开, 在 p-n 结两端面因而产生了“光生电压”, 这就是所谓的“光伏效应”。在导电层接上电路, 使电子得以通过, 并与在 p-n 结面另一端的空穴再次结合, 电路中便产生电流, 再经由导线传输至负极4。从光产生电的过程原理可知, 薄膜太阳能电池的能量转换效率, 与材料的能隙大小、光吸收系数及载子传输特性相关, 因此就提升转换效率的研发方向出发, 往往也从材料选用、镀膜等方面着手。图 2 化合物半导体薄膜太阳能电池的结构 Fig.2 The structure of the com
9、pound semiconductor thin-film solar cell 下载原图2 常见的化合物半导体薄膜太阳能电池2.1 Cd Te 薄膜太阳能电池碲化镉 (Cd Te) 是具有闪锌矿结构的-族化合物半导体材料, 具有与太阳能光谱相匹配的禁带宽度 (约 1.45 e V) , 可以高效率 (99%以上) 的吸收阳光中大于禁带宽度的辐射能, 其吸收系数比硅材料高一百倍, 碲化镉属于直接跃迁型, 成本低、易制备, 化学稳定性好, 其理论转化效率可达 28%, 是薄膜太阳能电池材料的最优选择之一5。Cd Te 薄膜太阳能电池生产上一般可采用升华法、气象输运沉积 (VTD) 、喷涂、电沉积
10、、丝网印刷、溅射、真空蒸发、物理气象沉积法 (PVD) 、化学气象沉积法 (CVD) 、化学沉积法 (CBD) 、原子层外延等多种简便技术6。其中应用最广泛, 已实现产业化的是近距离升华 (CSS) 和气象输运沉积 (VTD) 技术, 因其沉积速率高、原料利用率高、生产成本低, 所制备的膜质好、晶粒大等优点7。Cd Te 薄膜太阳能电池通常以 Cd S/Cd Te 为异质结, 其典型结构为:光减反射膜 (Mg F 2) /玻璃衬底/透明电极 (Sn O2:F) /窗口层 (Cd S) /吸收层 (Cd Te) /欧姆接触过渡层/金属背电极 (如图 3 所示) 8。2015 年 1 月美国第一太
11、阳能公司的创造了 21.5%的实验室转换效率, 同年 6 月, 其生产的碲化镉全尺寸光伏组件效率达到了 18.2%, 首次超越了多晶硅光伏组件效率 (17.7%) 10, 2016 年 2 月 23 日宣布 Cd Te 薄膜电池的单元转换效率达到了 22.1%。2015 年, 龙焱能源科技有限公司作为主要承担单位和中科院电工所、广东先导稀材股份有限公司一起承担了薄膜太阳能电池技术产业化项目, 并已完成了第一阶段的目标:小面积电池效率超过了 15%, 0.72 m 组件平均效率超过了 12.3%9。截止目前为止, 碲化镉组件全球总装机量超过 4 GW, 全球10 座大型地面电站中有 6 个采用了
12、碲化镉薄膜组件, 0.72 平方米的组件最高转化率达到了 18.6%, 电池转化效率已经达到了 22.1%。随着转化效率的提升, 碲化镉组件的成本也不断降低, 美国第一太阳能公司目前成本做到了 0.34 美元, 而国内的龙焱能源科技有限公司目前在 0.3 美元左右10。第一太阳能公司的大规模光伏发电系统 (百万光伏电站) 的发电成本为“512 美分/k Wh”, 与美国的煤炭火力发电 (615 美分/k Wh) 、核电 (912 美分/k Wh) 及天然气联合循环发电 (68 美分/k Wh) 基本相同, 在日照更优良的场所甚至更低, 碲化镉薄膜太阳能电池发电成本已达到可与化石燃料等发电成本竞
13、争的水平11。美国华盛顿州立大学、田纳西大学及美国能源部下属研究机构国家可再生能源实验室 (NREL) 宣布通过熔融生长法制备出超高纯度的 Cd Te 结晶, 同时大幅降低了因晶格常数与 Cd S 不匹配所导致的晶格缺陷, 进而极大幅度的提高了Cd Te 与 Cd S 的界面上流动空穴的密度及寿命, 从而使开路电压 VOC 值首次超过了 1V, 今后有望通过元件的进一步优化, 使碲化镉薄膜太阳能电池的转换效率达到 25%, 进一步降低发电的成本12。目前制约碲化镉薄膜太阳能电池大规模商业化发展主要有以下两点: (1) 碲 (Te) 是稀有元素, 成本较高, 天然运藏量有限, 其总量势必无法应付
14、大规模而全盘的倚赖太阳能薄膜电池发电之需; (2) 碲化镉中含有镉 (Cd) 元素, 担心使用过程中发生泄露, 危害人体健康和生态环境。解决途径: (1) 随着技术的发展, 碲化镉薄膜厚度将更薄, 组件的转化率将进一步提高, 同时, 碲资源的回收利用也将极大地缓解资源不足的情况; (2) 美国布鲁克文国家实验室的科学家们将纯度大于 99.96%的碲化镉封装在两块玻璃之间, 置于 1100 摄氏度的高温下而没有发生泄露, 实验和数据证明碲化镉薄膜太阳能电池是各种光伏材料和能源使用全寿命周期中镉排放量最低、最为安全; (3) 为增强公众的信心可建立寿命末期电池组件和损毁组件的回收机制, 分离出的
15、Cd、Te 及其他有用材料, 可再次用于制造薄膜太阳能电池组件, 进行循环利用5。图 3 碲化镉薄膜太阳能电池的结构13Fig.3 The structure of the Cd Te thin-film solar cell 下载原图2.2 Ga As 薄膜太阳能电池砷化镓 (Ga As) 是典型的-化合物半导体材料, 其带隙宽度为 1.42 e V, 正好为太阳光的高吸收值, 是极佳的太阳能电池材料。砷化镓的主要特点有: (1) 光电转换效率高, 单结的理论效率为 27%, 而多结的理论效率超过了 50%; (2) 光吸收效率高, 可制成超薄型太阳能电池; (3) 具有较好的耐高温性, 对
16、热不敏感; (4) 抗辐射性能优越; (5) 可用于多结叠层太阳能电池。因此, 砷化镓薄膜太阳能电池常运用于航天领域, 为神舟十号提供电能的太阳帆板采用的就是我国自主研发生产的砷化镓薄膜太阳能电池, 其转化效率为 27.5%。目前 Ga As 薄膜太阳能电池的制备方法主要有晶体生长法、直接拉制法、气相生长法、液相外延法等14。2013 年 3 月 4 日, 阿尔塔设备公司 (Alta Devices) 首次采用了双结砷化镓薄膜太阳能电池技术, 在原有的单结技术基础之上实现能效大幅提升, 其新一代砷化镓薄膜太阳能电池能效达到了 30.8%, 创造了新的纪录, 该项最新的能效转换纪录已获美国国家可
17、再生能源实验室 (NREL) 认证。2016 年 4 月 27 日, 阿尔塔设备公司宣布其新一代太阳能电池技术能效达到了 31.6%。2015 年, 国电光伏科技通过自主研发的独特工艺, 制备出砷化镓柔性薄膜太阳能电池, 其转换效率达到 34.5% (AM1.5G) , 是目前已报道的转化效率最高的薄膜太阳能电池, 且该电池的制造成本比传统的砷化镓电池降低了 50%以上, 可广泛运用于航空设备、移动电子设备、可穿戴设备、物联网设备, 为设备提供性价比最佳的可持续能源动力。汉能薄膜发电在 2015 年 1 月 27 日收购美国薄膜太阳能技术公司 Alta Devices 后, 于同年的 4 月
18、16 日在湖北武汉市黄陂区临空产业园投资建设 10 兆瓦砷化镓 (Ga As) 薄膜太阳能电池研发制造基地, 该项目成为目前全世界产量最大的砷化镓薄膜太阳能电池生产基地。2017 年 8 月, 汉能集团正式牵手奥迪开发太阳能动力车, 将砷化镓薄膜太阳能电池技术首次直接运用于汽车, 为汽车制造厂商提供完整高效的车用清洁电力系统解决方案, 实践绿色创新发展理念, 汉能的柔性砷化镓薄膜太阳能发电技术单结转化率达到了 28.8%, 双结转化率达到 31.6%, 双玻组件的全面积效率为 24.8%, 柔性组件的全面积效率为 24.7%, 在同类技术中保持全球第一。胡小波等15通过绝对致发光成像方法诊断了
19、砷化镓薄膜太阳能电池的光伏特性和电阻损损耗特性, 通过电致发光和外量子效应值的测定可以评估出薄膜太阳能光电转换过程中各种能量的损失值。Riyasat Ohib 等16发现在砷化镓薄膜太阳能电池的吸收层内置金属纳米粒子可增强薄膜太阳能电池的光捕获能力和光吸收效率, 可提升薄膜太阳能电池的整体吸收转换效率, 并通过仿真软件计算出最佳的粒子直径。砷化镓薄膜太阳能电池实现高效转化的三个突破点为: (1) 外延生长出高质量的砷化镓; (2) 在外延层转移过程中增加腐蚀应力, 提升腐蚀交换速率, 加快衬底腐蚀剥离的速度; (3) 薄膜太阳能电池的外延有源层与柔性衬底的热匹配度高, 在热冲击下也可保持较好的
20、可靠性17。2.3 CIGS (铜铟镓硒) 系薄膜太阳能电池Cu In Ga Se 属于-族化合物, 由 II-VI 族化合物衍化而来, 其中的第II 族元素被第 III 族 (Ga、In) 和第 I 族 (Cu) 取代而形成三元化合物, CIGS薄膜太阳能电池光吸收系数较大, 禁带宽度为 1.02 e V, 理论转换效率可达25%30%18。CIGS 薄膜太阳能电池能吸收可见光至红外光区域的光谱, 且具有带隙可调、温度系数较低、光谱响应良好、弱光性能较好、晶粒尺寸大、能量偿还时间短、原材料消耗少、输出电流大以及抗干扰、耐辐射能力强、工作寿命长等特性19。CIGS 薄膜太阳能电池目前最常用的制
21、备方法为多元共蒸发法、溅射硒化法以及电沉积法20, 其结构包括金属栅电极 Al/窗口层 n+-Zn O/异质结 n 型层 i-Zn O/缓冲层或过渡层 Cd S/光吸收层 CIGS/背电极 Mo/玻璃衬底等21 (如图 4 所示) 。2016 年 6 月, 德国巴登符腾堡太阳能和氢能源研究中心 (ZSW) 使用共蒸镀法研制出了转换效率为 22.6%的 CIGS 薄膜太阳能电池, 仅三个月的时间, 该团队就打破了此前自己创造的 22.0%的欧洲效率纪录, 此结果已获得弗劳恩霍夫太阳能系统研究所认证, 现已和 Manz 签署合作协议, 准备将这一最新技术产业化。CIGS 太阳能电池组件的额定效率未
22、来几年可以达到 18%甚至更高, 生产成本将降至每瓦约 25 美分。2017 年 8 月, 杭州锦江集团投资达 80 亿元的铜铟镓硒 (CIGS) 薄膜太阳能电池项目在泰州新能源工业园开工建设, 杭州锦江集团在CIGS 薄膜太阳能电池领域拥有强大的设备自主设计开发能力, 生产工艺领先, 现有的 CIGS 电池的实验室转换效率已达 20.5%, 产业化转换效率已达 16.5%, 正向 18.5%迈进。Arnaud Gerthoffer 等22通过纳米压痕技术和弯度-诱导应变计算法测定了在超薄玻璃衬底上制备的 CIGS 电池的机械性能, 测定 Mo 层和 CIGS 电池的杨氏模量和硬度, 发现其杨
23、氏模量值分别达到了 289 GPa (吉帕斯卡, 压强单位) 和70 GPa, CIGS 电池的硬度达到了 3.4 GPa, 因此, 可以通过使用厚度薄和杨氏模量低的衬底来降低柔性衬底薄膜太阳能电池的应力。韩巴大学的 Jiseong Jang 课题组23定量分析了缓冲/窗口结合点的性质, 研究了它们对能带对齐的作用, 以及对含有银纳米线 (Ag NW) 复合窗层的 CIGS 薄膜太阳能电池伏安特性的影响。目前 CIGS 薄膜太阳能电池需要进一步解决的问题有24: (1) 提高光电转换效率, 需进一步优化 CIGS 吸收层的能带结构以提高电池的开路电压, 并提高电荷的搜集效率, 可通过在纳米尺度
24、上精确控制 Ga/In 比例来实现; (2) 降低电池成本, 电池所用的 In 和 Ga 都属于稀散金属25, 储量有限, 需将 CIGS 膜厚度做到更薄, 进一步提高组件的转化率, 同时, In 和 Ga 资源的回收利用也将极大地缓解资源不足的情况, 另也正在探索用相邻的 IIB 和 IVA 族元素的组合来取代 IIIA 族元素, 形成以铜锌锡硫 (CZTS) 为代表的锌黄锡矿结构材料, 为将来从 CIGS 向 CZTS 过度做准备; (3) 无毒无污染工艺开发, Cd S 层是太阳能电池的 n 型层, 目前一般用化学水浴法制备 Cd S 薄膜材料, 但 Cd 属于重金属, 生产过程中需要额
25、外的重金属处理系统来处理废液以达到环保要求, 现正探索用 Zn S、Zn Se、Zn O 等环保材料来替代 Cd S 的方案。图 4 4 CCIIGGSS 薄膜太阳能电池的结构 Fig.4 The structure of the CIGS thin-film solar cell 下载原图2.4 硒化亚锗 (Ge Se) 薄膜太阳能电池为解决上述化合物半导体薄膜太阳能电池在发电量达到兆瓦级时可能出现的原材料瓶颈问题, 降低 Cd、As 等材料对人体和环境造成的危害, 寻找绿色安全无毒害、储量丰富、光电性能优异的新型化合物半导体薄膜太阳能电池迫在眉睫。Ge Se 因其原料储量大, 毒性低, 同
26、时禁带宽度合适 (1.14 e V) , 吸光系数大 (104cm) , 迁移率高 (128 cmVs) 等特性, 非常适合用于制作新型薄膜太阳能电池, 其理论光电转换效率可达 30%以上。中国科学院化学研究所分子纳米结构与纳米技术重点实验室的胡劲松课题组26基于 Ge Se 极易升华而杂相却难以升华的特性, 设计出了具有自调节功能的快速升华薄膜制备方法, 成功获得了高质量纯相 Ge Se 多晶薄膜, 将其作为吸收层构筑顶衬结构的 Ge Se 薄膜太阳能电池, 取得了 1.48%的光电转换效率, 将所制备的 Ge Se 薄膜电池器件未封装放置在空气中将近两个月, 其性能基本无任何衰减, 表现出
27、良好的器件稳定性, 且通过快速升华薄膜制备方法可得到缺陷良性的 Ge Se 薄膜。Ge Se是极具潜力的太阳能电池吸收层材料, 有望成为一个新的光伏研究热点。图 5 Ge Se 薄膜太阳能电池的结构 Fig.5 The structure of the Ge Se thin-film solar cell 下载原图3 总结与展望化合物半导体薄膜太阳能电池转化效率不断提升, 制备成本不断降低, 轻量柔性、透明、不易碎、弱光性好, 易于光伏建筑一体化, 且通过 3D 打印技术批量生产薄膜太阳能电池已成为可能, 化合物半导体薄膜太阳能电池发展前景广阔。据国家统计局数据测算, 到 2020 年, 我国
28、城乡房屋建筑面积约为 890 亿平方米, 以东、南、西墙墙面积的 15%、屋顶面积的 10%计, 直接市场规模将超过 10 万亿元人民币。在节能减排、光伏扶贫的大背景下, 各国政府都出台了大量的光伏产业发展政策。全球太阳能光伏发电累计装机容量由 2012 年的 100.5 GW 增长到 2016 年的306.5 GW, 年均复合增长率高达 32.15%, 中国 2016 年光伏新增装机容量为34.54 GW, 领跑全球光伏市场。预计到 2021 年全球太阳能光伏发电累计装机容量在高增长率情况下将达到 935.5 GW, 低增长率情况下将达到 623.2GW, 较大概率会达到 772 GW27。
29、ISE 发布的最新报告显示, 薄膜太阳能电池近几年处于高速增长期, 其中碲化镉薄膜太阳能电池的表现尤为显著, 2016 年碲化镉薄膜太阳能电池装机容量达到 3.1 GW, CIGS 薄膜太阳能电池装机容量达 1.3 GW。2016 年薄膜太阳能电池市值达到了 114.21 亿美元, 预计 2023 年该市场价值将达到 395.12 亿美元, 20172023 年将以 19.4%的年复合增长率增长28。参考文献1刘春娜.薄膜太阳电池技术进展及市场前景J.电源技术, 2012:1778-1779. 2李荣荣, 赵晋津, 司华燕, 等.柔性薄膜太阳能电池的研究进展J.硅酸盐学报, 2014, 42
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