1、第 37 卷第 7 期 煤 炭 学 报 Vol37 No72012 年 7 月 JOURNAL OF CHINA COAL SOCIETY July 2012文章编号 : 02539993( 2012) 07121108某焦化生产场地典型污染物的垂向分布特征张亦弛1， 2， 于玲红3， 王培俊1， 白利平1， 王金波1， 刘 俐1( 1. 中国环境科学研究院 环境基准与风险评估国家重点实验室 ， 北京 100012; 2. 长安大学 环境科学与工程学院 ， 陕西 西安 710064; 3. 内蒙古科技大学 能源与环境学院 ， 内蒙古 包头 014010)摘 要 : 在西南某焦化场地采集了 18
2、 个土壤剖面样和 1 个表层样 ， 利用 GCMS等对土壤中的总氰化物 、重金属 、总石油烃和多环芳烃进行了定量分析 ， 并研究了其在 0 1 m 深土壤剖面中的垂向分布特征 。结果表明 : 在预计可能存在污染的推焦线路附近 ， 焦油回收点 、机械化澄清槽和硫铵 、粗苯生产设施附近以及焦油车间沥青传送带附近土壤中 ， 污染物均有超标 ; 与对照点 G20 的土壤背景值相比 ， 该焦化厂区域表层土壤中总氰化物 、重金属 、总石油烃和 PAHs 均有检出 ， 且超过 A级检测标准 ， 说明焦化厂表层土壤已受到污染 ; 该焦化厂生产中废水 、废气及废渣的长期渗漏 、沉降和淋溶造成了 0. 5 1.
3、0 m 土壤的污染 ; 该焦化厂区域的土壤中总氰化物 、总石油烃 、总PAHs 和苯并 a 芘的污染较严重 ， 且部分样点底层 ( 1. 0 m) 土壤中的浓度较高 ， 说明在深层土壤可能存在更严重的污染 。因此该区域土地在重新开发规划其他用途时 ， 需要考虑土壤修复的深度以及地下水的修复 。关键词 : 焦化厂 ; 钢铁生产 ; 污染 ; 土壤中图分类号 : X53 文献标志码 : A收稿日期 : 20110819 责任编辑 : 韩晋平基金项目 : 环保公益性行业科研专项资助项目 ( 200909074) ; POPs 斯德哥尔摩公约履约行动与运行管理资助项目 ( C/V/S/10/184)作
4、者简介 : 张亦弛 ( 1985) ， 女 ， 陕西汉中人 ， 硕士研究生 。通讯作者 : 刘 俐 ( 1961) ， 女 ， 山东潍坊人 ， 教授 。Tel: 01084915216， Email: li-uli craes. org. cnVertical distribution of typical contaminants at a coking plant site， ChinaZHANG Yi-chi1， 2， YU Ling-hong3， WANG Pei-jun1， BAI Li-ping1， WANG Jin-bo1， LIU Li1( 1. State Key Labor
5、atory of Environmental Criteria and Risk Assessment， Chinese Research Academy of Environmental Sciences， Beijing 100012， China;2. Institute of Environmental Science and Engineering， Changan University， Xian 710064， China; 3. School of Environment Energy， Inner MongoliaUniversity of Science Technolog
6、y， Baotou 014010， China)Abstract: Eighteen profile samples and one surface sample of the soil at a coking plant site in the southwest of Chinawere collected Total cyanide， heavy metals， total petroleum hydrocarbons( TPHs) and polycyclic aromatic hydrocar-bons( PAHs) were analyzed by GC-MS and other
7、methods， and distribution of theirs in 01 m depth soil profile werediscussed The results show that the areas around coke oven， coke pushing line， coal tar recovery point， mechanizationsettler， production facility of ammonium sulfate and crude benzol and asphalt conveyor belt of this coking plant are
8、 se-verely polluted The contents of detected total cyanide， TPHs and PAHs in top soils are higher than standard A， whichindicates the top soil has been polluted The contamination in 0. 51. 0 m soil is developed by leaked waste water， de-posited flue gas and waste solids In bottom soil( 1. 0 m) of so
9、me sample points， the higher concentrations of total cya-nide， TPHs， PAHs and benzo a pyrene are influenced by long-term pollution and construction disturbance， where candetect more contamination in deeper soil Therefore， groundwater remediation should be considered as well as remedialdepth of soil
10、during the redevelopment and planning of this areaKey words: coking plant; iron and steel production; contamination; soil焦化厂炼焦是将烟煤在隔绝空气加热到 950 1 050 ， 经过干燥 、热解 、熔融 、黏结 、固化 、收缩等阶段最终制得焦炭的过程 1。在炼焦过程产生的废烟 、废水和废渣含有多环芳烃 、总石油烃 、氰化物和重金属等典型污染物质 ， 会对大气 、水和土壤造成严重危害 。目前国内外有关焦化生产造成环境污染的研煤 炭 学 报2012 年第 37 卷究主要集中在
11、监测炼焦过程产生的颗粒物及空气中污染物的成分及含量 213， Ciaparra 等 14在对英国两家钢铁联合企业生产区域的空气进行了监测 ， 发现苯和苯并 a 芘的最高浓度都出现在炼焦炉附近的下风向位置 ， 因此他们认为炼焦是造成钢铁联合企业相关区域空气中多环芳烃浓度变化的最主要原因之一 。此外还有一些研究集中焦化废水处理方法方面 ， Lai等 15研究了利用生物膜反应器和零价铁工艺组成的联合系统可以高效地去除焦化废水中的污染物 。然而 ， 炼焦产生的这些污染物可以通过沉降 、泄露 、淋溶和扩散等过程进入到土壤和地下水中 ， 最终造成土壤和地下水的污染 16。但国内外对焦化厂区及其周围土壤的污
12、染状况研究较少 ， 这些研究主要关注于土壤中的 PAHs 等有机污染物的含量及分布状况 1720， 对氰化物和重金属等其他典型污染物的研究鲜有报道 。中国现已成为世界焦炭生产 、消费及贸易的第 1 大国 21。2007 年中国焦炭产量已达 3. 355 亿 t， 约占当年世界焦炭总产量的 57%以上 22。随着我国各地产业结构和城市布局 “退二进三 ”战略的实施 ， 许多搬迁的焦化企业遗留了一些经历了长期严重污染的场地 ，而这些场地将被利用作其他开发用途 ， 因此有必要对这些场地的土壤污染状况进行整体的监测和评价 ， 为场地的修复和再利用提供科学依据 。本文通过对西南某焦化厂土壤进行系统采样
13、， 研究了不同车间土壤中各典型污染物的垂向分布特征 ， 以期为焦化企业场地的调查 、污染控制和场地修复提供基础数据 。1 研究方法1. 1 样品采集在场地前期调查的基础上 ， 按照分区布点原则将该焦化场地分为焦煤区域 、回收车间 、焦油车间 、污水处理站和固废堆场共 5 个子区域 ， 并根据该焦化厂生产工艺和产污节点的分析 ， 在各区域中可能导致场地污染的推焦线路 、回收车间焦油回收点 、焦油车间沥青传送带和固废室外堆场等生产环节进行判断采样 。整个焦化厂区域共布设了 19 个采样点 ， 其中在焦煤区域 、回收车间和焦油车间每个区域均有 4 个样点 ，污水处理站和固废堆场每个区域 3 个样点
14、， 还有一个位于厂房大门口外 500 m 山坡上的对照点 G20。采样过程按照 土壤环境监测技术规范 ( HJ/T 1662004) 要求进行 。除对照点 G20 采集的是表层样外 ，其他 18 个点均采集剖面样 。剖面采样采用钻探和人工开挖两种方式 ， 钻探和开挖深度均大于 1. 0 m， 分别在 0. 2， 0. 5 及 1. 0 m 处各取一个土样 ， 每个样品湿重约为 1 kg。在 18 个剖面样采集过程中 ， 除 9 号点采用钻探外 ， 其余各点均采用人工开挖方式进行 ， 其中钻杆直径为 50 mm。整个焦化厂区域的采样点分布如图 1 所示 。图 1 西南某焦化厂土壤采样点分布Fig
15、. 1 Soil sampling points distribution of a coking plant in Southwest China2121第 7 期 张亦弛等 : 某焦化生产场地典型污染物的垂向分布特征1. 2 分析测定根据焦化生产工艺特点 ， 选取的分析项目共 13项 ， 包括 : 总氰化物 、4 种重金属 ( 铅 、锌 、汞 、砷 ) 、总石油烃 、6 种多环芳烃 ( 萘 、芴 、蒽 、菲 、荧蒽 、芘 、苯并 a芘 ) 。总氰化物的分析方法为 展览会用地土壤环境质量评价标准 ( 暂行 ) ( HJ 3502007)附录 B 中的异烟酸吡唑啉酮光度法 ; 铅 、锌的分析方
16、法为 土壤元素近代分析方法 中的火焰原子吸收分光光度法 ; 汞和砷的分析方法分别为 土壤元素近代分析方法 中的冷原子吸收法和原子荧光光度法 ; 总石油烃的分析方法参考 USEPA 8260C; 萘的分析方法为 USEPA5035 中的气相色谱质谱法 ; 芴 、蒽 、菲 、荧蒽 、芘 、苯并 a 芘的分析方法为 USEPA 8270 中的气相色谱质谱法 。2 结果与讨论由于焦化厂搬迁遗留场地经过治理修复后一般用于二次开发 ， 多用于商业和住宅用地 ， 因此土壤评价标准不适宜选用 土 壤 环 境 质 量 标准 ( GB 156181995) 。目前我国还没有用于评价商业和居住用地的土壤环境质量标准
17、 ， 只有 2007 年颁布的 展览会用地土壤环境质量评价标准 ( 暂行 ) ( HJ 3502007) 。因此 ， 本次对西南某焦化厂的土壤环境质量评价采用了该标准 。2. 1 总氰化物在土壤剖面中的垂向分布特征总氰化物在不同土壤剖面中的垂向分布情况如图 2 所示 。从 18 个采样点的检测结果来看 ， 除 G13点外 ， 其余 17 个点总氰化物浓度不同程度地超过G20 点的对照值 。G4 点及 G9 点的底层 ( 1. 0 m) ， G8点中层 ( 0. 5 m) 及底层 ( 1. 0 m) ， 和 G6 点及 G10 点 3层的总氰化物浓度超过展览会用地 A 级标准值 ， 其中 G6
18、点中层 ( 0. 5 m) 和 G9 点底层 ( 1. 0 m) 处总氰化物浓度分别超过 A 级标准值 5. 06 和 6. 82 倍 。超过 A 级标准值的采样点分别位于焦煤区域 ( G4) 、回收车间 ( G6， G8， G9) 和焦油车间 ( G10) 。回收车间污染较为严重 。一般来说氰化物在土壤中容易被降水淋溶 ， 而焦化厂土壤中总氰化物主要来源于焦化废水 ， 因此含有高浓度总氰化物的焦化废水经过长期 “跑 、冒 、滴 、漏 ”的沉积使得位于熄焦塔附近的 G4 点 、废水井旁的 G8 点 、硫铵及粗苯生产区的 G9 点和沥青传送带旁的 G10 点底层总氰化物浓度最高 ， 焦油回收点旁
19、的 G6 点的中层浓度最高 。位于污水处理站附近的G14， G15 和 G16 点的底层 ( 1. 0 m) 处的总氰化物比其上层浓度低 ， 这可能是该区域的土壤为回填土 ， 污染物浓度受到人为扰动导致 。图 2 总氰化物在不同土壤剖面中的垂向分布Fig. 2 Vertical distributions of total cyanide indifferent soil profiles2. 2 4 种重金属在土壤剖面中的垂向分布特征铅 、砷 、汞和锌 4 种重金属在焦化厂区域不同土壤剖面中的垂向分布如图 3 所示 。图中 4 种重金属浓度都有样点超过 G20 点的对照值 ， 而且还有个别样
20、点浓度超过了展览会用地 A 级标准值 ， 说明焦化厂区域土壤中重金属的主要来源是外源污染 。Weit-kamp 等对一座大型冶金焦生产设备排放的颗粒物结构进行的研究表明 ， 颗粒物中包含 As， Zn， Se 和 Pb等微量元素 23。杨光冠等在对某焦化厂周围的大气降尘及其中的 Zn， As， Hg 和 Pb 等金属元素的含量进行了研究 ， 发现大气降尘中的重金属最终会进入到土壤中造成污染 24。李亚峰检测出在选煤废水中含有Cu2+， Mn2+和 Zn2+等重金属离子 25。也有报道称在长期自然淋溶的作用下 ， 煤矸石中 Pb， Hg， As， Cu 和Zn 等元素会从中析出 ， 在水的作用下
21、渗透到附近的土壤中并发生迁移 26。因此 ， 可以判断焦化厂区土壤中重金属主要来源是焦化沉降烟气 、选煤废水和受雨水淋洗的堆煤 。一般来说 ， 土壤中来自外来污染源的重金属比较容易富集在 0. 2 0. 5 m 深的表层土壤中 ， 垂向迁移能力较弱 27。本研究中 4 种重金属的垂向分布普遍表现为表层 ( 0. 2 m) 和中层 ( 0. 5 m) 浓度高于底层( 1. 0 m) 。在检测铅的 13 个土壤剖面中 ， 除了 G18点的铅浓度未超过对照值外 ， 其余 12 个点均不同程度超过对照值 ， 其中 G9 点 ( 回收车间的硫铵 、粗苯生产区域 ) 底层 ( 1. 0 m) 处铅的浓度超
22、过展览会用地 A级标准值 。此外 ， 除 G4， G7 和 G9 点底层 ( 1. 0 m) 处的铅浓度高于其他两层浓度外 ， 其余 10 个样点的底层浓度均小于表层和中层 。由于焦化生产场地受人为扰动较多 ， 因此表层和中层土壤中铅的浓度均较高 。胡瑞霞等曾报道在铀矿山尾矿堆积区周边土壤中铅质量分数在深度 20 cm 的土层中较其他深度3121煤 炭 学 报2012 年第 37 卷图 3 4 种重金属在不同土壤剖面中的垂向分布Fig. 3 Vertical distributions of 4 heavy metals in different soil profiles都高 28， 与本研
23、究中的铅污染浓度分布规律相一致 。G4， G7 和 G9 点从表层到底层铅浓度依次升高 ， 分析其原因应是含焦油的焦化废水淋溶作用使得铅发生了垂向迁移 。在 12 个检测砷的土壤剖面中 ， 只有 G7 点表层( 0. 2 m) 处砷浓度超过 A 级标准值 。在 G4， G5， G7和 G18 四个点的底层 ( 1. 0 m) 处砷浓度超过对照值 ，而其他样点的底层 ( 1. 0 m) 处砷的浓度均接近或低于对照值 ， 这表明焦化厂区域的土壤表层中砷浓度普遍高于下层 。这符合砷垂向迁移能力较差 ， 易富集在表层土壤中的规律 29。从汞的检测结果来看 ， 除了 G5， G18， G19 和 G21
24、点汞的浓度未超过对照值外 ， 其余 9 个点均不同程度超过对 照 值 。其 中 G1 点 表 层 ( 0. 2 m) 和 中 层( 0. 5 m) 、G6 点表层 ( 0. 2 m) 、中层 ( 0. 5 m) 和底层( 1. 0 m) 、G10 点表层 ( 0. 2 m) 处的汞的浓度都超过A 级标准值 。有文献报道过工业生产企业周边土壤中汞在 0 20 cm 处表现出最高含量值 ， 且 Hg 的迁移深度可达 60 cm 30， 本研究中汞在垂向的分布也符合这一规律 。在 3 个检测锌的土壤剖面中 ， 锌浓度均不同程度超过对照值 ， 而且从表层到底层依次减小 。其中 G1 点表层 ( 0.
25、2 m) 和中层 ( 0. 5 m) 处的锌浓度超过 A 级标准值 。2. 3 总石油烃在土壤剖面中的垂向分布特征总石油烃在不同土壤剖面中的垂向分布情况 ， 如图 4 所示 。图 4 总石油烃在不同土壤剖面中的垂向分布Fig. 4 Vertical distributions of total petroleumhydrocarbons in different soil profiles在 7 个土壤剖面中 ， 各点均不同程度超过 A 级标准值 ， 其中对照点 G20 的土壤中未检出总石油烃 。位于回收车间焦油回收点旁 ( G6 点 ) 、焦油车间沥青传送带旁 ( G10 点 ) 和固废沥青
26、堆场旁 ( G19 点 ) 超标较严重 ， 其中最严重的是 G10 底层 ( 1. 0 m) ， 超标16. 4 倍 。总体来说 ， 焦化厂区的土壤中石油烃污染普遍存在 ， 底层 ( 1. 0 m) 处的总石油烃浓度较高 。这说明焦化场地的石油烃污染主要是由于提炼粗苯及4121第 7 期 张亦弛等 : 某焦化生产场地典型污染物的垂向分布特征粗焦油等的废液 、沥青和其固废堆场废渣中所含的石油烃随雨水淋溶进入土壤后长期累积造成的 。此外 ，各层中石油烃的浓度相差不大 ， 可能是受到建设和施工等土壤扰动的影响 。2. 4 多环芳烃在土壤剖面中的垂向分布特征根据生产工艺和生产区域的划分 ， 选择性地检
27、测了 6 种多环芳烃在不同土壤剖面中的垂向分布情况 ，如图 5 所示 。各种多环芳烃在不同土壤剖面中的垂向分布特征差异较大 ， 可能与各点土壤中有机碳含量 、土壤机械组成 、PAHs 性质 、扰动和淋溶等不同有关 3132。一般来说 ， 土壤中 PAHs 容易吸附到土壤中的有机碳颗粒上 ， 随着某些可溶的有机物或有机载体迁移 ， 因此在自然情况下 PAHs 向土壤深层迁移的难度比较大 ， 通常富集在土壤的表层 3334。从图 5 可以看出 ，焦化厂区域的土壤中总 PAHs 浓度基本符合这一规律 ， 即随采样深度的增加逐渐减小 。回收车间焦油回收点旁的 G6 点 、焦油车间沥青传送带旁的 G10
28、 点和图 5 多环芳烃在不同土壤剖面中的垂向分布Fig. 5 Vertical distribution of polycyclic aromatic hydrocarbons in different soil profiles5121煤 炭 学 报2012 年第 37 卷固废沥青堆场旁的 G19 点多环芳烃的浓度高达到几百 ppm， 说明焦化厂场地中 PAHs 污染源是焦化副产品焦油 、沥青及其废渣被淋溶出的各种 PAHs。有报道在炼焦过程中煤中 PAHs 绝大部分进入煤气经过回收成为化工产品 ， 如焦油 、沥青等 35。冯嫣等 36提出焦化厂回收车间和炼焦车间的 PAHs 污染主要来自煤
29、的高温燃烧产生的荒煤气和废气中所含的高环 PAHs， 出水处理厂 、制气车间 、老粗苯车间的PAHs 污染主要来自于焦油 、苯 、酚等油类化学物质提炼或处理过程中易挥发低环组分 。PAHs 是脂溶性大分子有机物 ， 随着苯环数的增加其疏水性更强 ，随着淋滤向下层土壤迁移的可能性更小 37。因此 4环以上的高环 PAHs 在未受扰动的深层土壤中含量较少 。在图 5 中 ， 除 G21 点外 ， 其余各样点剖面底层中荧蒽和芘 ( 4 环以上 ) 的浓度都大于其他 3 环的PAHs， 不符合上述分布规律的 ， 这可能与焦化厂区域生产历史中进行过施工建设等土地扰动有关 。此次采样只对位于推焦线路附近的
30、 G4 剖面点进行了苯并 a 芘的检测 ， 结果如图 6 所示 。图 6 苯并 a 芘在土壤剖面中的垂向分布特征Fig. 6 Vertical distribution of benzo a pyrene in soil profile从图 6 中可以看出 ， 苯并 a 芘的浓度从表层到底层依次增大 。表层 、中层和底层处的苯并 a 芘浓度分别超过 A 级标准 15. 40， 16. 37 和 71. 33 倍 ， 超过B 级标准 6. 45， 6. 89 和 31. 88 倍 。通过与评价标准的比较可知 ， 该焦化厂推焦线路附近土壤中苯并 a芘的污染非常严重 ， 而且有可能在更深的土壤层中仍
31、存在着严重的污染 。俞飞等 38对土法炼焦炉附近大气 、土壤中致癌性多环芳烃的种类和含量进行分析测定 ， 得土壤中苯并 a 芘的浓度为 81. 2 151. 1 g/kg。阚术铖 39采用同步荧光光谱法对某焦化厂附近不同距离采集的土壤样品中苯并 a 芘的含量进行了检测 ， 结果表明土壤中苯并 a 芘的浓度为 2. 5 25. 6 mg/kg， 其浓度最大值出现在距离焦化厂 200 m左右处 。虽然苯并 a 芘属于高环 PAHs， 在自然条件下向下迁移的可能性较小 ， 但 G4 点底层浓度是表层浓度的 4. 2 倍 ， 分析其原因可能是推焦区域的污染历史较长 ， 且土壤扰动造成了表层土壤下翻 。
32、3 结 论( 1) 在预计可能存在污染的推焦线路附近 ， 焦油回收点 、机械化澄清槽和硫铵 、粗苯生产设施附近以及焦油车间沥青传送带附近土壤中 ， 污染物均有超标 。( 2) 与对照点 G20 的土壤背景值相比 ， 该焦化厂区域表层土壤中总氰化物 、重金属 、总石油烃和PAHs 均有超过 展览会用地土壤环境质量评价标准( 暂行 ) 的 A 级标准 ， 说明焦化厂表层土壤已受到污染 。其原因是这 4 种污染物都容易富集在土壤表层中 。( 3) 该焦化厂生产过程中长年的废水泄露 、烟气沉降和废渣受雨水淋溶使得污染物发生垂向迁移 ， 造成了中底层 ( 0. 5 1. 0 m) 土壤污染 。此外该场地
33、在生产的土地表面未进行硬化防护使得污染物更容易进入土壤 。( 4) 部分采样点的底层土壤中总氰化物 、总石油烃 、PAHs 和苯并 a 芘的浓度较高 ， 说明深层土壤中可能存在更严重的污染 ， 会对当地的地下水带来污染风险 。因此该区域土地在重新开发规划其他用途时 ，需要考虑土壤修复的深度以及地下水的修复 。参考文献 : 1 姚昭章 炼焦学 M 北京 : 冶金工业出版社 ， 1986: 87107 2 Tsai J H， Lin K H， Chen C Y， et al Chemical constituents in particu-late emissions from an integr
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