1、化学气相沉积中输运现象的研究（可编辑）化学气相沉积中输运现象的研究 热能工程 工业加热 第 卷年第 期 化学气相沉积中输运现象的研究 王国斌 江苏大学 能源与动力工程学院,江苏 镇江 摘要:对化学气相沉积 中输运现象的研究进行了总结。重点阐述了典型的水平式和垂直式反应器中混合对流的模拟 结果,以及反应器几何形状、壁面温度、流体流速、压强、浓度梯度等因素对其的影响。 关键词:;输运现象;混合对流;传热传质;模拟 中图分类号:. 文献标志码: 文章编号:. . ., , :. ., , .:; ; ;化学气相沉积,简称中的输运现象是指反应器中的热量、质 ,可生长单晶和多晶薄膜,广泛用于微电子器件、
2、 量和动量的传输,即传热、传质及流体流动。研究反应 光电器件以及表面工程,是制备功能材料、结构材料和 器内的输运现象主要有两方面原因:?只有当输运到衬 纳米材料的最重要的方法?。在化学气相沉积过程中, 底各部位的反应粒子及掺杂粒子数量都相等时,才能满 反应气体 如, 从气源引入反 足组分和掺杂均匀性的要求,故必须在沉积表面提供一 应腔,利用加热、等离子体或激光等引发化学反应,从 个稳定的,无涡旋的,均匀的气流;?为达到满意的生 而在加热的基片表面生长单晶或多晶薄膜 如 ,长速率,必须有足够量的反应粒子到达生长表面,故必 等 图 。 须保证反应产物的传质速率。 因此,深入了解反应器内 加热器 部
3、的输运过程,对控制薄膜的生长速率和质量具有很重 要的意义。 虽然利用实验已观测到众多输运现象,但对很多实 际系统来说,由于光学路径的实际限制以及有可能 对反应器造成污染,直接观测流动现象是很困难的。而 利用计算机数值模拟,能有效节约时间与成本。所以将 模拟分析应用于实际情况是目前最为经济和快速的方法。 图 工作示意图 由此,通过计算机模拟手段对中的输运现象进行深 收稿日期:;修回日期: 入了解就显得尤为重要了。本文将介绍反应器中输 基金项目:国家自然科学基金资助项目 运现象的模拟研究进展,重点阐述传统的水平式和垂直 作者简介:王国斌 一,男,江苏苏州人,硕士研究生,主要 研究方向:晶体生长中的
4、传热传质. 式反应器中的混合对流及其影响因素。 【 】索科洛夫 津格乐.喷射器 】.黄秋云,译.北京:科 【】. , ,:?. 学出版社, . 】 , .】钱颂文.换热器管束流体力学与传热 】.北京:中国石化 【 】. , 出版社, . :. 【】丁 鹏.大空间管排自然对流的数值模拟 【】.工业加热, 】王晓云.自然对流状态下横圆管管壁温度圆周方向分布 .,: . 哈尔滨工业大学学报, , : . . 刘伟强.气氧/煤油发动机水冷推力室壁热分析 .长沙: 【 】 ,. 国防科技大学学报, ,: . . 】杨世铭,陶文铨.传热学 】.北京:高等教育出版社, .热能工程 工业加热 第 卷 年第 期
5、 中输运现象的模拟显示 在系统中,有两种宏观的流动,一是外部压力 梯度引起的气体从压力高的地方流向压力低的地方的流 动,即气体的强迫对流;二是温度的不均匀性导致气体 毒 , 产生密度差异,从而引起高温气体上升、低温气体下沉 的流动,即气体的自然对流,也叫热对流。即使在几何 结构和进口条件都对称的反应器中,由于热对流的存在,流动和温度分布也会出现非对称性。热对流与强迫对流 相耦合,形成复杂的混合对流。混合对流对薄膜厚度、组 图 水平式反应器中流场随 和 的变化 分均匀性和纯度都有很大的影响。 传统水平式和垂直式系统是了解混合对流输运现象 的有效模型。这两种系统的构造根本上是不一样的【。在水平式反
6、应器 图 中,气体平行于基片 基片一 锝 般倾斜放置 ,从基片一侧流向另一侧。浮力方向垂直于 纵向涡旋示意主气流。而在垂直式反应器 图 中,气体通常从 顶部引入,并与基片表面垂直碰撞 基片一般旋转 。浮 力方向与主气流平行。正因为这样,其中的输运过程的 研究需要区别对待。 反应器纵深 的生长速率 处的横向速度 绝热侧壁 斟 水平式 垂直式 纵向涡旋示意图 水平式和垂直式反应器示意图 . 水平式反应器中的混合对流 水平式反应器中的流区划分大致可用瑞利数随雷诺 ? 数的变化来表示,如图 所示。该图分为四个区域,在 临界瑞利数 处的水平虚线将图分为两个部分。该线 反应器纵深的生长速率 处的横向速度
7、上方的二维对流涡旋称为纵向卷波,它是螺旋形的并具 冷侧壁 有一个平行于气流方向的旋转轴。纵向卷波从进口区域 向下游发展引,如图、 所示。纵向卷波是由高 瑞利数肋下的流动不稳定导致的。利用经典 ? ?问题的稳定性分析结果可预测具有绝热壁面的水平 式反应器中的纵向卷波。卷波的旋转方向取决于侧壁热 横向对流涡胞 边界和人口条件。 的值取决于热边界条件的类型和 反应器横截面的宽高比。 图 水平式反应器中的流动剖面和生长速率之间的关系 图 中的曲线代表了涡旋向横向卷波的转变,与纵 以 和 生长为例 向卷波不同的是,横向卷波具有一个垂直于气流方向 . 垂直式反应器中的混合对流 的旋转轴。在加热区的前缘观察
8、到了单个涡胞 称为 在传统垂直式反应器中,气体通常从顶部引入,并 回流 ,如图所示。二维模拟显示,横向卷波 与可能正在旋转的沉积表面垂直碰撞。所造成的不稳定 的出现和参数组合 超过某一个临界值有关。指数 密度梯度产生了附加于强迫主流上的二维和三维热对流。 在低雷诺数? 时是 ,而在高雷诺数时是 。由 而且,反应器入口处、基片和出口区域横截面的突然变 于非稳态三维流动的复杂性,低 数和高 数的流动区 化会导致流动分离和回转流,从而使流场复杂化】。大 口 域还未被完全了解。 数下,会发生流动不稳定现象,表现为混合对流和流动热能工程 工业加热第 卷 年第 期反应器的结构形状 分离现象 见图 。定量分
9、析表明,自然对流和强迫对 传统的水平式反应器中,基片放置在底部。为了避 流之比以 / 变化。通常情况下,流动主要取决于 / 和 。当 / 和 很小的时候,强迫对流 免 口数过高而造成的流动不稳定现象,可考虑将基片放 置在顶部,但需要采用特殊方法将基片固定在基座上。 控制流场; / 很大的时候,浮力驱动流控制流场; 。 / 很大的时候,流动由旋转基片驱动。然而,由于混合 倾斜基片可以提高水平式反应器中生长速率的 均匀性 图 。对每一个基片倾角而言,在基片上都存 对流具有非线性属性,并且它与壁面相互作用,故不可能 在一个生长速率最小处,在该处可获得最均匀的生长速 找到一个对所有类型的反应器都适用的
10、有效判别标准,定 量分析中的 可根据是否考虑壁面影响以及相关热边界 率。倾角越大,该位置越靠近下游;倾角越小,均匀生 长速率的区域长度越大,但生长速率越低。除了倾斜基 条件进行修改。 片,也可倾斜顶壁,结果是一样的。如果设计一个可变 高度的反应器,则可在更大面积上获得比简单倾斜基片 或顶壁更好的生长速率均匀性。 ; 由于流道扩张引起的轴对称涡旋 由于自然对流引起的涡旋 右侧边是对称轴,流动方向从上到下 皴 图 不同原因引起的涡旋 中影响输运现象的因素 由于上述水平式反应器和垂直式反应器的本质不同, 图 基片倾角在 。变化时基片上 的生长速率 其影响输运现象的因素也应区别对待。 . 水平式反应器
11、中输运现象的影响因素 低速旋转基片同样可以提高均匀性,这种方法通常 热扩散 用于薄层沉积。实践中,旋转速率为 / 时可 除了由于浓度梯度而引起的质量扩散外,还存在着 获得优秀的均匀性。另外,提高反应器的宽高比/ 会提 由于温度梯度而产生的热扩散。热扩散是反应器中 高侧面的生长均匀性【】。 质量输运的重要组成部分。以氢气、氦气和氮气为载气反应器壁面温度 的常见反应物的热扩散系数可参考文献】。 实际反应器中的传热是很复杂的,包括固体壁 热扩散对浓度场的影响如图 所示,可以看到,与 面之间的导热,气相中的导热和对流,以及反应器中基 不计热扩散情况相比,考虑热扩散时冷壁附近反应物的 片和壁面之间的辐射
12、换热。水平式反应器中的涡旋特性 质量分数增加了,比供给气体多了约 %。计算结果显 明显依赖于热壁面条件。在绝热壁面条件下,浮力驱动 示,热扩散导致基片前部的生长速率降低 %左右,基 涡旋向内旋转,从而增加纵向中心面处的沉积 图 ; 片前部生长速率的降低减少了反应物的消耗,从而为下 而对于冷壁面的情况,涡旋向外旋转,从而降低反应器 游保留了更多的反应物,对薄膜的均匀生长是有利的。 纵向中心面处的沉积而增加近壁处的沉积 图 。 即使没有浮力驱动流,壁面的存在也会导致反应器中生 长速率的明显变化。因此,研究薄膜厚度的变化,热壁 面条件是关键问题。包含热扩散流速和载气类型的影响 干涉式全息摄影术和拉曼
13、扫描法显示,水平式反应 器中出现了一个从进口进人沉积区的冷气带。该现象被 称为冷手指现象,它是由于基片对顶壁的辐射加热以及忽略热扩散 顶壁向来流的传热而形成的。如果气流速度很低而气体 导热系数很高,热传导相对于热对流来说较快,则在反 图 热扩散对反应物浓度的影响 应器顶壁附近没有大温度梯度 图 。但是,如果 气流速度很大 图 或者气体导热系数很低 如 带热能工程 工业加热第卷年第期 图,则沿着顶壁会出现热边界层,该层和基片上 从而消除热对流产生的原因。 方的热边界层相结合,就出现了一个冷手指。冷手指可 以使冷的反应物一直保持到下游沉积区域,对提高薄膜 的均匀性有很大作用。翟璺 恒 霉 椒 进口
14、距基片 进口距基片 醐 图 垂直式反应器中,进口和基片间距离不同情况下 沿基片长度方向的距 / 的等温线和流线分布氢气流量为 / 况下 反应器中轴左侧为等温线,右侧为流线 日轴对称性的破坏 鑫 恒 垂直式反应器有一个自然对称轴,但模型中浮力、 蛊 黏性和惯性项之间的非线性耦合意味着能会产生多重稳 态和非稳态流动,这会导致流动轴对称性的破坏。非轴 醐 对称流动增加了流场复杂度,对于沉积是不利的。当出 现方位角温度变化或当进口偏离中心轴的时候,流动的 沿基片长度方向的距离/一 氢气流量为 况下 轴对称性可能会被破坏,形成充分三维流动。即使反应 器壁面和最终温度分布是轴对称的,在反应器启动过程 、
15、、 量 , . 中的方位角温度扰动还是可能导致非对称流动的发生 。 恒 、 、 窖 、 轴对称性破坏现象会随着自然对流影响强度的降低而消 、 椒 失。降低进口流速和高速旋转基片,会降低轴对称破坏 埔现象。 耋 基片旋转 沿基片长度方向的距离/高速旋转 /基片来模仿一个旋转盘流, 氮气流量为 /况下 通常是有利的,因为这会产生一个均匀传质层。而且,该 图 不同载气类型和进口流速情况下, 方法有利于消除自然对流驱动的回转流,并建立起强迫 水平式反应器中的等温线分布 流动主导流场,而不必提高进口流速。除了均匀性和流 速得到提高,旋转还可产生高生长效率并使轴对称流场 . 垂直式反应器中输运现象的影响因
16、素反应器几何形状 稳定化 。但是,由于基片旋转过快而产生的泵行为如 垂直式反应器几何形状对流体流动结构有相当的影 果超过了进口流速,就会形成新的回转流。 响。如果壁面形状合适,就有可能消除流动分离并减少反应器壁面温度的影响 回转涡胞的形成。进口到基片的距离 在格拉晓夫数中 垂直式反应器中的流场对反应器壁面的热条件也很 表现为 ,显然是防止热回转流出现的一个重要参数。 敏感。例如,图 显示了同样工作参数、同样反应器结 这种影响如图 所示,当距离较大时,会有一个回转涡 构、三种不同壁面温度条件下,三种根本不同的流场。在 旋从下游区域进入到沉积带;而距离较小时,涡旋会从 图中,壁面温度固定在,基片附
17、近存在大 沉积带除去。但是,由于加热和进口区预沉积的实际限 温度梯度,该梯度驱动了基片上方的自然对流。绝热壁 制,基片不能放置在离进口过近的地方?。增加进口的 面 图 的温度增长非常显著,从而在壁面附近 尺寸以使反应物分布在一个较宽的基片区上,可能会提 产生了一个热对流涡旋。而在反应器空气冷却的情况下, 高薄膜厚度,但是所造成的流速线性减小会降低雷诺数, 从基片到壁面的辐射传热产生了比图分布更均匀 从而提高自然对流。在反应器中适当放置障碍物可有效 的等温线。空气冷却也使得壁面不会变得像图一 地改变流场而达到良好的均匀性,但是这会增加流动复 样热。结果是产生了一个没有回转流的强迫对流主导的 杂度从而增加气体驻留时间。通过倒置反应器而使浮力 流场 图 。 方向和进口流动方向一致,可产生一个稳定的密度梯度,
