1、基于随机优化的热耦合复杂精馏系统的综合及研究进展摘要：精馏分离序列综合是过程综合研究的重要内容，也是精馏过程节能、提高精馏分离效率的重要方法。本文主要介绍了基于随机型最优化策略 ，针对包含简单塔、带有侧线蒸出及侧线汽提塔的复杂塔、全热耦合塔的热耦合复杂精馏塔系统的综合问题，提出一种模型化方法。对不同优化方案的优化结果及其经济性做了比较和分析，基于分析结果，对多组分热耦合复杂精馏流程的经济性和设计规则进行了初步归纳，并简单介绍了其研究进展。关键词：复杂精馏流程综合；热耦合；混合整数非线性规划Synthesis of thermally coupled complex distillation s
2、ystem based on stochastic optimizationAbstract : Distillation separation sequence synthesis is an important part of a comprehensive study of the process ，and is the energy-efficient of distillation process and the important method of improving the efficiency of distillation separation. Based on stoc
3、hastic optimization strategy , a formulation methodology was proposed for optimal synthesis of thermally coupled complex distillation column systems comprising simple columns , complex columns with side stripper and/ or side stripper as well as partially or fully thermally coupled columns with prefr
4、actionators . By applying the method developed in part of this paper series for the formulation and solution o f the problems of synthesis of thermally coupled complex distillation system, three example problems for five component mixtures separation were solved to illustrate the implementation and
5、effectiveness of the proposed procedure In each case, six subschemes were solved respectively. The optimized parameters and economic benefit s o f different optima scenarios were analyzed and compared some preliminary insights into the rules for synthesis and design of multi component thermally coup
6、led complex distillation systems were presented as well.Key words: complex distillation system synthesis; thermally coupling; MINLP引 言精馏是用能最密集也是最常用的工业分离过程 ，多组分精馏系统的优化综合一直是过程系统工程研究领域的重要问题。已经证明，对于多组分的分离，与简单精馏塔 图 1(a) 序列相比，在许多情况下 ，带有侧线蒸出或汽提的复杂精馏塔 图 1 (b) 以及带有预分馏塔的热耦合塔 图 1 (c) 、(d) 均具有一定的优势。然而 ，由于包含上述复杂
7、精馏塔的系统综合问题十分复杂 ，以往的研究工作大多数仅涉及简单塔系统的综合。近年来，随着研究的深入以及求解复杂问题方法的进步，复杂精馏塔系统的综合开始受到关注。从文献看，这类问题的研究主要采用以下方法。一种是模拟计算与多方案比较的方法，如 Rong 等 1-2应用模拟计算方法研究了部分可行的 5 组分热耦合精馏流程的经济特征。 Halvorsen 和 Skogestad 3分析了多组分完全热耦合精馏结构的用能特性。第二种方法是超结构优化法或混合整数非线性规划 (MINLP) 模型化方法. Agrawal 4-5系统研究了构造热耦合分离流程的方法。该工作是建立超结构表达的基础，但未提出系统的优化
8、方法。 Gaballero 和 Gross2mann6用 MINLP 模型方法研究热耦合精馏流程的综合问题，该法用 021 变量关联流程中流股和换热器的存在与否。 但由于复杂精馏流程形式的复杂性，难以用 0-1 变量对结构描述，所以，该文的优化结果只给出混合物的分离顺序，而没有考虑具体流程的构形 1 另一种方法是基于知识规则的方法。Shah 和 Kokossis7提出一种基于知识规则和数学规划相结合的方法，其分离流程同时考虑简单塔、带有侧线汽提和侧线蒸出类型的塔、Pet lyuk 和预分馏类型的塔，综观，由于系统的组合复杂性以及缺乏有效设计和评价方法等方面的困难，目前这一领域的研究处于探索阶段
9、，仅考虑部分可行的流程结构。模拟退火等随机最优化方法是有效解决复杂过程系统优化问题的新方法 ， 其优势在于对问题的变量以及函数形式上的复杂性具有很好的适应性。已经证明 ，这种方法可有效处理分离序列的优化问题 8-9。Yuan 和 An10提出复杂流程综合的模拟退火方法，该法仅考虑清晰分离问题，未涉及到包括 Petlyuk 结构等更广泛的分离流程。本文将分离序列的随机优化方法进一步扩展到可同时包含简单塔、带有侧线蒸出及侧线汽提塔的复杂塔、Petlyuk 结构等热耦合复杂精馏塔系统的综合问题。通过编码的方法对这一复杂塔系统的结构进行表示，建立最优化问题的 MINLP 模型。1 问题的定义本文问题可
10、表述为: 已知 N 组分待分离混合物及其进料条件，同时已知可用的公用工程条件，寻找能够按组分纯度要求实现各组分分离，且年度总费用最小的精馏系统，该系统可包含简单塔 图 1 (a) 、带有侧线汽提或侧线蒸出的复杂塔 图 1(b) 以及带有预分馏塔的部分 图 1 (c) 或全热耦合塔 (即 Pet lyuk 塔) 图 1 ( d) 。基本假设为: (1) 不存在共沸物；(2) 若存在预分馏塔，则该塔轻、重关键组分之间只有一个中间分布组分如图 1 (c) 、图 1 (d) 所示 ；(3) 最终产品流股数为 N；(4) 所有气相流股均为饱和蒸汽，液相流股为饱和液体；(5) 不考虑塔间的热集成。假设 (
11、1) 主要出于简化的目的，本文方法推广到含有共沸物问题是有可能的。假设 (2) 则是一个限定，在预分馏塔有多个中间分布组分，则问题的复杂性会大大增加，同时对此还没有较简便的评价方法。假设 (3) 规避了一些等价流程，例如图 1 (c) 、图 1 (d) 所示的主精馏塔可以由两个分别以 AB 和 BC 为进料的简单塔等价替代，可以证明，这种等价流程的经济性低于原流程。假设 (4)也是出于简化的考虑，该假设在精馏塔设计中广泛采用。2 问题的分解如图 2 所示，若 C1 , C2 , , CN 代表待分离混合物中的各组分，且规定按挥发度从大到小排列，则每一个箭头代表一个分离任务，也称分割。其中指向两
12、个组分之间的，即以奇数编码的箭头代表清晰分割，例如箭头 3 表示的是以 C2 为轻关键组分 C3 为重关键组分的精馏分离。这类分离任务可由简单塔 图 1 (a) 、复杂塔 图 1 (b) 或热耦合塔 图 1 (c) 、图 1 ( d) 的主精馏塔完成。图 2 中指向某一组分的，即以偶数编码的箭头，则代表以该组分为中间分布组分的非清晰分割，这种分离任务由预分馏塔 图 1 (c) 、图 1 (d) 中的预分馏塔 完成。由图 2 可知，一个允许包含图 1 所有结构的精馏塔系统，其分离任务数 T 是随着系统中包含的预分馏塔的数目而变的，并有N - 1 T 2 N - 3 (1)当 T = N - 1
13、时，系统中不含预分馏塔，仅有简单塔及复杂塔 图 1 (a) 、图 1 ( b) 。当 N - 1 T 时，则包含图 1 所示的所有可能的流程。由图 1 可知，每个分离任务需要两个塔段 (进料和产品采出之间的分离段, 即精馏和提馏段) ，则系统中塔段总数 S 为分离任务数的 2 倍，即 S = 2 T，同时满足2 N - 2 S 4 N 6 (2)由图 1 可以看出，在上节假设条件下，分离 N 组分混合物需要 N - 1 个精馏塔。因此，系统中换热器 (冷凝器及再沸器) 数目的最大值 Emax 为Emax = 2 ( N - 1) ( 3)这对应的是所有流股均不采取热耦合方式，例如简单塔序列。若
14、系统存在热耦合流股，则换热器数目减少。热耦合流股仅发生在相连的两个分离任务之间，这种任务之间的可行连接数为 T - 1 ，因此，换热器数的最小值 Emin = Emax - ( T - 1) ， 即Emin = 2 N - T - 1 (4) 由式 (4) 可以看出，每增加 1 个预分馏塔，则 Emin 减少 1。当 T 取最大值，则换热器数目最少，即 Emin = 2 (1 个冷凝器和 1 个再沸器)，与此对应的则是完全热耦合塔。对于 Emin 还有一种极限情况，即 T 取最小值，此时有 Emin = N，对应的精馏塔系统中仅包含复杂精馏塔流程。综上分析，对于一个精馏系统，依所允许包含的精馏
15、流程方式的不同，分离任务数 T 是不确定的，换热器数 E 的上、下界也随之变化。为此。本文提出将热耦合复杂精馏塔系统的综合问题按分离任务数 T 的取值分为有限个子问题分别求解。方法是：在式 (1) 的范围内列举出所有可能的 T 值，即分解为 ( N - 1) 个子问题，当 T 给定后，实际需要的换热器数目 E 的上、下界 Emin 和 Emax 分别由式 (3) 和式 (4) 给定。以 N = 5 为例，可产生 4 个子问题，即问题 : T = 4 , 5 E8问题 : T = 5 , 4 E8问题 : T = 6 , 3 E8问题 : T = 7 , 2 E8图 3 给出的 4 个流程结构分
16、别为上述 4 个子问题中的一种可行结构 (图中数字表示分离任务序号，上角标 r 和 s 分别表示精馏段和提馏段) 。图 3(a) 结构含最小分离任务数，即 T = 4，含 8 个塔段，没有预分馏塔。该流程包含带侧线汽提和侧线蒸出的复杂塔，故换热器数目小于上界值。图 3(b) 、图 3 (c) 的分离任务数分别为 5 和 6，分别包含 1 个和 2 个预分馏塔 1 图 3 ( d) 给出的是含有最大可能的分离任务数 ( T = 7) 和换热器数达下界值 ( E = 2) ，即完全热耦合流程的情况，其中的 3 个预分馏塔全由热耦合流股连接。4 种流程中塔的数目均为 4 ，即 N 1。在以上分解方法
17、的基础上，本文将以分离任务为过程设计的基本单元，将系统的结构优化归结为两部分，即 T 个不同分离任务的排序问题和 T 个分离任务单元是否采用热耦合方式 1 为应用随机搜索算法，此两类流程结构均通过编码的方法表达。应该指出，对于一个复杂塔系统优化问题，由于必须求解 N - 1 个子问题，会导致计算工作量的增加， 但由于子问题数量随待分离混合物中组分数 N 等量增加，因此，不存在计算量随问题规模快速增加的情况。3 流程结构的编码表达热耦合复杂精馏塔系统的综合需要对系统的流程结构以及操作参数同时进行优化，一般可以表示成混合整数非线性规划 (MINL P) 问题。为实现对流程结构的优化，需要应用一组整
18、数变量对其进行表示，这也是此问题困难所在。本文随机优化策略则使得流程结构的表示可采取灵活的方式，本节引用数据结构理论二叉树排序原理，建立一种对流程结构进行有效表示和操作的编码方法。31 分离任务顺序的编码表达(1) 编码与解码方法编码是指将一个可行的分离序列结构用序列si 进行表示，解码则是编码的逆过程，是将序列 si 转换成一个可行的分离序列结构，核心是建立结构与码序列之间的对应关系。本文的编码方法可由图 4 说明。图 4 (a) 是实际分离流程，它可方便地转化成图 4 ( b) 所示的二叉树节点图，其中每个节点的号代表分离任务。结合二叉树遍历原理，编码规则可叙述如下：() 首先访问根节点，
19、再依次访问其左子节点和右子节点;() 被访问的节点立刻成为当前根节点;() 仅当左子节点遍历完成再访问右子节点;() 仅当一个节点的左子节点和右子节点全部被访问完毕,该节点则被遍历完成.按上述规则，与图 4 对应的 si 中第一个码为 6 ，以 6 为当前根节点，首先访问左节点为 5 ，因 5 被访问故成为当前根节点。按规则 () 和() 继而依次访问 2 和 1。此时 2 作为当前根节点其左节点已访问完毕，故访问其右子节点 3，到此 6 的左字节点已经遍历完毕，故访问其右子节点 7。最终获得的编码为 si1 = 6 , 5 , 2 , 1 , 3 , 7。(3) 相邻结构产生方法模拟退火算法
20、是基于邻域的随机搜索方法，是通过当前解与其某一邻域内的相邻解的比较加以进化的因，究可知，若调换序列中两个分离任务的顺序，系统总费用的变化接近最小。而调换分离任务顺序可以比较方便地通过调换 si 中相应的码的位置来实现，这为相邻解的产生提供了方便。由编码及解码规则可知，获得可行相邻结构码，的位置互换并不是任意的，特别是预分馏塔的存在，码的变换必须满足特定的条件。条件 1 : 由编码规则以及引理 1，si 中任意一个码 sk 只能与 lk 或 m k 中的第一个码互换位置，同时需要重新排列编码，使之符合引理 1 的要求. 这是获得可行相邻结构的必要条件，当 T =N - 1 (即不存在预分馏塔)
21、时也是充分条件。然而对于有预分馏塔的情况，这一规则不能充分保证获得可行的分离序列。例如若调换 si 1 中 6 和 5 的位置符合条件 1，但不能对应可行的分离网络。由图 3 (b) 图 3 (d) 所示的预分馏塔的流程结构，可以得出如下条件。条件 2 : 在变换后的编码 si 中，与任意一偶数码 se 数值相邻的两个奇数码，即 se - 1 和 se + 1 必须分别位于 le 和 me 之中.由图 3 ( d) 可以看出, 对于全热耦合塔系 ,有意义的只是偶数码的位置互换，再按引理 1 对变换后的编码进行整理，必然满足上述两个条件.相邻结构的产生分如下 3 种情况采用不同规则: 当 T =
22、 N - 1 时，按条件 1 交换相邻码的位置； 当 T = 2 N - 3 时，随机选取一个偶数码，与其左边或右边最近的另一个偶数码交换位置，并按条件 2 对编码进行整理； 当 N - 1 sj - 1 ，通过操作二叉树找到 sj 的父节点 s m , 则单元 m不存在再沸器.如果 T N - 1 ，则直接由 si 确定侧线采出段的热耦合方案 1 方法是: 对于任一偶数编码 se，则分离任务 se - 1 和 se + 1 由热耦合方式连接 (设计计算时此两个单元需要合并于同一塔壳) ，相应 se - 1 单元不存在再沸器 ，se + 1 单元不存在冷凝器。4 MINL P 概念模型及求解策
23、略除结构变量 si 和 j ，影响热耦合复杂精馏系统费用的其他变量为各预分馏塔关键组分的， P 概念模型表示 Min COST = Min C(si ,j , L K ,HK , r) (P)si SS , j , L K L K ,HK HK ， r R 式中连续变量向量 L K 和 HK 分别为预分馏塔轻、重关键组分的回收率，r 为回流比。它们的约束集合 L K、 HK 和 R 则根据实际情况给定 1 由于不考虑塔间的热集成，所以本文操作压力不作为优化变量，而是根据经验方法给定 11。最优化问题 ( P)同时包括整数变量和连续变量，是一大型的 MINL P 问题，可用本文作者先前提出的改进
24、模拟退火算法求解 8。在求解过程中，对一组给定的变量，总费用 C 则通过设计和评价计算获得 (详见文献 11 ) 。5 研究进展及需要解决的问题分离任务顺序的优劣在所有费用中起主导作用，优先采用预分馏塔在最初阶段将混合物中对含量较大的组分进行预分离以减轻下序分离的负荷，以及优先将混合物中组分含量小的组分用侧线塔 (段) 分离均可能获得较好的结果。应当指出，上述归纳有一定局限性，对于复杂精馏流程的综合问题，影响经济指标的因素是大量的，如混合物热力学性质 (沸点、相对挥发度等) 、进料各组分含量的分布、公用工程等级和价格等。对于不同的过程背景条件、不同的分离混合物，有可能得到不同的节约程度和不同的
25、结论。问题的关键是如何从大量可行的候选方案中高效地获得比较好的流程结构，这也是本文的目的所在。不同塔冷凝器与再沸器之间的热量匹配可有效降低系统的能耗，同时也是影响最优流程结构的重要因素，因此，考虑能量集成的热耦合精馏塔系统的优化研究具有重要价值。参考文献 1 Rong B G， Kraslawski A ，Nystrom L. The synthesis of thermally coupled distillation flow sheet for separation offive2component mixture. Comput 1 Chem1 Eng 1 ，2000 ，24 :247
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