1、 1中国烟草学报 Acta Tabacaria Sinica http:/doi：10.16472/j.chinatobacco.2014.298烟草与烟气化学传统卷烟和电子烟烟气气溶胶粒径分布研究段沅杏，赵伟，杨继，韩敬美，孙志勇，杨柳，陈永宽 云南中烟工业有限责任公司技术中心，昆明市五华区红锦路 367 号 650231摘 要：为了解传统卷烟和电子烟烟气气溶胶粒径分布特性，按照 ISO 的抽吸模式，分别对 10 个品牌的传统卷烟和电子烟进行测试。通过在线稀释，采用模拟循环吸烟机和快速粒径谱仪对气溶胶粒径和浓度进行了测试。结果表明：（ 1）在相同的抽吸条件下，传统卷烟气溶胶的颗粒、单位体积数
2、浓度都比电子烟大；（ 2）在不同抽吸口数下，传统卷烟气溶胶粒径每口之间差异很大，而电子烟气溶胶粒径每口之间分布比较均匀。 关键词：气溶胶；粒径分布；电子烟引用本文：段沅杏，赵伟，杨继，等 . 传统卷烟和电子烟烟气气溶胶粒径分布研究 J. 中国烟草学报，2015,21（1）传统卷烟和电子烟烟气气溶胶形成都是复杂的动态物理、化学、生理和环境现象共同作用的过程1-3。这些形成的烟气气溶胶颗粒被吸烟者吸入体内，并沉降在呼吸道和肺部，气溶胶在体内长期沉降会导致肺癌、慢性阻塞性肺病和心血管等与吸烟相关的疾病4-5。研究气溶胶颗粒大小和分布状态不仅作为电子烟和传统卷烟物理特性和感官特性监管的科学依据，而且对
3、人体吸收烟气气溶胶和毒理学评价具有重要参考意义6-7。目前，研究烟气气溶胶的方法主要有显微镜观察法8-9、光散射法10、惯性冲击法11和重力沉降法1,12、静电迁移法13等。显微镜观察法和重力沉降法均是将收集到采样膜上的气溶胶颗粒物通过称重、观察进行检测，这无法实现烟气气溶胶的实时测试，收集过程中颗粒间会发生碰撞、凝聚作用影响测定结果的准确性14-15。光散射可用于烟气气溶胶实时测试，但只能获得气溶胶颗粒的平均粒径，粒径分布参数很难得到16-18。本研究基于静电迁移的原理，采用快速粒径谱仪对传统卷烟和电子烟烟气气溶胶粒径和浓度进行实时监测，可为传统卷烟和电子烟烟气气溶胶的研究提供参考。1 材料
4、与方法1.1 材料、试剂与仪器DMS 500 快速粒径谱仪（ Cambustion, Cambridge, UK）；吸烟循环模拟机（ SCS）（Cambustion, Cambridge, UK）。市售传统卷烟样品 10 个和国内销量较好的一次性电子烟和循环使用的电子烟样品共 10 个。1.2 方法1.2.1 吸烟循环模拟机 (SCS) 和快速粒径谱仪分析系统（DMS）吸烟循环模拟器（ SCS）是一套可以精确控制进行恒量采集烟气气溶胶的系统。 SCS 提供一个可以控制的流量进入 DMS，通常通过 SCS 的操作软件可以控制符合 DMS 的样品流速，即烟支的抽吸模式。当 DMS 需要一阵烟时（模
5、拟吸烟动作）， SCS 调整稀释空气的流速，通过孔板压力降（ P）来计量流速。采用这种方式，进入 DMS 的流量是恒定的。烟支插入 SCS 采样头， SCS 直接安装在 DMS500 前部，这样最大程度的减少了进入 DMS 旋转稀释器的传送时间。通过控制电脑对包括流量和时间数据体现吸烟行为的吸烟变量曲线进行加载，提供 ISO，Health Canada 等标准变量曲线文件。快速粒径谱仪（DMS）是基于不同大小颗粒具有不同电迁移率的原理来测量烟气气溶胶的实时变化。首先 SCS 的变量阀通过对稀释流量的控制来实现通过测试样品的目标流量，重现吸烟气流量变曲线和提供第 1 级稀释，防止气溶胶颗粒凝聚。
6、 SCS 抽吸到的烟气气溶胶经过 SCS 提供烟气样品的第 1 级稀释进入到 DMS 的旋转碟稀释器，进一步稀释降低烟气气溶胶浓度，然后烟气气溶胶进入分级器，分级器利用电晕静电中和器使得气溶胶颗粒带上定量的电基金项目：中国烟草总公司科技重大专项“电加热新型卷烟质量评价技术研究”110201401017（XX-05) 云南中烟工业公司科技开发计划“云南中烟新型烟草制品研发及其共性技术研究”(2014CP02)作者简介：段沅杏（1986），硕士，研究实习员，主要从事烟草化学研究，Email ：通讯作者：杨柳（1976），Email: 收稿日期：2014-07-102 中国烟草学报 Acta Tab
7、acaria Sinica 2015 Vol.21 No.1荷，然后将带电颗粒引入环形电场，该电场使得带电颗粒在保护气层向中心电极杆迁移。不同大小颗粒 (具有不同的荷质比 ) 在既定电场条件下发生不同程度的偏转，迁移至中心电极杆的不同位置后分别被静电计检测，检测到的信号被同时处理得到快速变化的粒径分布数据。注：图中紫色背景的是烟气路径，浅蓝色背景是稀释空气路径。图1 DMS 500和SCS 原理图19Fig.1 Schematic diagram for DMS 500 and SCS1.2.2 SCS 抽吸方法采用的抽吸模式：ISO 抽吸模式20。1.2.3 DMS 500 方法静电计个数
8、: 22 个；粒径分辨率 : 每十进制 16个通道；时间分辨率 : 20 s；响应时间 T10-90: 200 ms；电子烟稀释因子： 300；传统卷烟稀释因子： 500；采样流量 : 8.0 L/min；数据采集率： 10Hz；校正模式：内置 HEPA 过滤器，自动零点校正。2 结果与讨论2.1 电子烟和传统卷烟稀释因子的确定稀释因子是快速粒径谱仪对抽吸进入仪器的气溶胶浓度进行一定的稀释，保证良好的响应信号和防止大的噪音产生和信号过载造成仪器污染而设置的参数。分别比较了稀释因子为 100，200，300，400，500，600 时电子烟和传统卷烟的信号强弱。实验结果表明：稀释因子过低或者过高
9、都会导致信号不稳定，重现性差。当电子烟稀释因子为 300，传统卷烟稀释因子为 500 时信号动态测量范围指示器浮标的位置处于指示器的中间位置，重现性较好。2.2 不同品牌的传统卷烟和电子烟气溶胶粒径分布和单位体积数浓度按照 ISO 抽吸模式， SCS 在抽吸持续的 2 s 时间内产生的烟气气溶胶进入快速粒径谱仪对每口产生的气溶胶进行实时测定和分析。表 1 列出 10 个品牌的传统卷烟和电子烟的气溶胶数据。结果表明：在相同的抽吸条件下， 10 个品牌的传统卷烟粒径分布集中在 100-450 nm 范围内，单位体积数浓度介于6.03null107-2.86null108 个 /cm3之间；10 个
10、品牌电子烟粒径分布在 10-70 nm 范围内，单位体积数浓度介于1.08null107-6.27null107个 /cm3之间。10 个品牌的电子烟气溶胶颗粒粒径均小于传统卷烟。 3段沅杏等 传统卷烟和电子烟烟气气溶胶粒径分布研究表1 传统卷烟和电子烟气溶胶的粒径分布Table 1 Particle size distributions from traditional cigarette aerosols and e-cigarette aerosols编号 粒径分布范围 /nm 粒径中值 /nm 数浓度 /（个 /cm3）1 100-300 205 1.35null108-2.86nul
11、l1082 100-350 233 1.04null108-1.62null1083 150-400 272 1.50null108-2.67null1084 100-380 284 1.27null108-2.06null1085 150-400 262 1.16null108-3.05null1086 100-430 277 6.04null107-2.18null1087 150-450 304 1.63null108-3.14null1088 100-430 261 6.03null107-2.28null1089 100-320 215 1.22null108-2.65null108
12、10 150-380 237 8.27null107-2.28null10811 10-60 35 3.23null107-5.35null10712 10-70 42 2.93null107-4.44null10713 10-75 44 3.67null107-5.31null10714 10-60 33 4.16null107-5.41null10715 10-50 28 8.06null106-2.13null10716 10-65 36 1.08null107-3.42null10717 10-45 25 2.63null107-6.01null10718 10-50 26 3.10n
13、ull107-5.44null10719 10-45 23 2.98null107-5.07null10720 10-60 33 3.57null107-6.27null107注：（传统卷烟样品： 1-10，电子烟样品 11-20；抽吸 7 口；数浓度：单位体积内的粒子个数；粒径中值：样品的累计粒度分布百分数达到50% 时所对应的粒径，它的物理意义是粒径大于它的颗粒占 50%，小于它的颗粒也占 50%）。2.3 传统卷烟和电子烟气溶胶数浓度和粒径大小的实时变化曲线从传统卷烟和电子烟实时抽吸的粒径光谱（图 2和图 3）可以看出：（1）随着抽吸持续时间的增加，传统卷烟和电子烟的单位体积数浓度和粒径
14、大小基本呈现正态分布；（ 2）传统卷烟每口抽吸气溶胶数浓度和粒径大小具有一定差异性，电子烟每口抽吸气溶胶数浓度和粒径大小具有一致性。4 中国烟草学报 Acta Tabacaria Sinica 2015 Vol.21 No.10.00E+005.00E+071.00E+081.50E+082.00E+082.50E+081 10 100 1000数浓度/numberconcentration(N/cm)粒径 /pa rticle diameter(nm)puff1puff2puff3puff4puff5puff6puff7图2 传统卷烟的粒径光谱图Fig. 2 Particle size sp
15、ectrum of traditional cigarettes0.00E+001.00E+072.00E+073.00E+074.00E+075.00E+076.00E+07 $/number concentration(N/cm)2/p article diameter (nm)puff1puff2puff3puff4puff5puff6puff7图3 电子烟的粒径光谱图Fig. 3 Particle size spectrum of e-cigarettes2.4 传统卷烟和电子烟气溶胶逐口气溶胶数浓度的比较对传统卷烟和电子烟逐口气溶胶总数浓度进行了比较（图 4），发现传统卷烟气溶胶的数
16、浓度随着抽吸口数的增加而增加，电子烟的数浓度随着抽吸口数的增加基本保持不变。传统卷烟逐口抽吸气溶胶数浓度随抽吸口数增加，一方面是卷烟的有机材料在前一口抽吸过程中燃烧和热解留下的冷凝物还有少部分残留在烟草棒上，在下一口抽吸进入快速粒径谱仪；另一方面是由于传统卷烟是烟丝、烟茎、膨胀梗丝和再造烟叶等非均一性的物质组成的烟草混合物。电子烟气溶胶数浓度随抽吸口数的增加而保持基本不变是由于电子烟烟油是均匀的混合液体，且电子烟是通过雾化器均匀雾化烟油，没有燃烧过程13,21。4.00E+079.00E+071.40E+081.90E+082.40E+081234567 #/number concentrat
17、ion(N/cm) h /p uff numberP5 +e图4 传统卷烟和电子烟逐口抽吸数浓度的比较Fig.4 Comparison of number of concentration between traditional cigarettes and e-cigarettes from puff by puff3 结论建立了吸烟循环模拟机和快速粒径谱仪的烟气气溶胶测试系统，该系统采用电迁移技术实现了传统卷烟和电子烟烟气气溶胶的粒径分布的实时在线测试。在相同的抽吸条件下，传统卷烟气溶胶的颗粒、单位体积数浓度都比电子烟大；传统卷烟气溶胶粒径分布在每口之间差异很大，而电子烟每口之间气溶胶粒径
18、变化不大。参考文献1 张岩磊，谢文浩，戴亚 . 卷烟降焦工程M . 北京：中国轻工业出版社，2000:8-17.2 金闻博，李承忠，戴亚，等 . 烟气胶体化学 M. 合肥：安徽教育出版社，1990:71-73.3 McAughey J, Adam T, McGrath C. Simultaneous on-line size and chemical analysis of gas phase and particulate phase of mainstream tobacco smokeJ. IOP Science,2009,151:1-7. 4 International Agency
19、for Research on Cancer. IARC monographs on the evaluation of carcinogenic risks to humans. Vol. 83: Tobacco smoke and involuntary smokingM. Iarc, 2004. 5 Sherman C B. Health effects of cigarette smokingJ. Clinics in Chest Medicine, 1991,12(4): 643-658.6 Yoshida T, Tuder RM. Pathobiology of cigarette
20、 smoke-induced chronic obstructive pulmonary diseaseJ. Physiological Reviews, 2007,87(3): 107-108.7 Wayne G F, Connolly G N, Henningfield J E, Farone W A. Tobacco industry research and efforts to manipulate smoke particle size: implications for product regulationJ. Nicotine (2) traditional cigarette
21、 aerosol particle size distribution was significantly different between every puff, while electronic cigarette aerosol particle size distribution remain unchanged with every puff. Keywords: smoke aerosol; particle size distribution; electronic cigaretteCitation: DUAN Yuanxing, ZHAO Wei, YANG Ji , et al. Research on particle size distribution in traditional cigarette and electronic cigarette smoke aerosols J. Acta Tabacaria Sinica, 2015,21(1)
