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类型复杂样品的高效分离分析研究.docx

  • 上传人:涵涵文库
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    复杂样品的高效分离分析研究.docx
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    1、2019 年度国家自然科学奖提名公示材料项目名称 复杂样品的高效分离分析研究提名单位 教育部提名意见(不超过 600字)该项目针对复杂样品分析中基体干扰严重、分析物痕量及异构体难分离等关键问题,从物质分离和信号分离两方面入手,构筑了多种新型分离富集介质和界面,揭示了多重协同机理,创建了掺杂量子点基室温磷光分析及长余辉发光免原位激发分析检测策略,为解决复杂样品分析关键问题提供了新原理、新策略和新途径。有关成果发表在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Adv. Mater.、Acc. Chem. Res.和 Anal. Chem.等化学领域的权威杂志上,8 篇代表性论文被

    2、 SCI他引1736次,其中5 篇入选ESI 高被引论文。有关金属有机骨架基固相微萃取和毛细管气相色谱的研究被著名分析化学家HK Lee教授等评价为“首例”工作,来自澳大利亚莫纳什大学等60余个研究组跟进研究。有关掺杂量子点基室温磷光分析的研究被著名分析化学家A. Sanz-Medel 教授等评价为 “开拓性”工作,来自西班牙奥维耶多大学和法国南锡大学等40余个研究组跟进研究。有关长余辉发光免原位激发分析检测策略被法国D. Scherman教授等认为是“首次”工作。该项目部分成果曾获2013年教育部自然科学一等奖和2007 年天津市自然科学一等奖,并形成了相关研究新方向,有力推动了分析化学的发

    3、展及其与其它学科的交叉。对照国家自然科学奖授奖条件,我部决定提名该项目为国家自然科学奖二等奖。项目简介项目属于分析化学领域。复杂样品分析在环境科学、生命科学和食品安全等领域中具有非常重要的作用。基体组成复杂以及分析物痕量是环境、生物和食品等复杂样品的共同特点,给分析研究带来了巨大的挑战。复杂基体对痕量分析物检测的干扰是影响分析选择性、灵敏度和准确度的关键因素。因此,消除基体干扰是复杂样品分析的核心。项目紧密围绕此核心问题,从物质分离和信号分离两个方面入手,构建了多种新型分离富集介质/界面及方法,揭示了多重协同分离机理,创建了掺杂量子点基室温磷光分析体系,为解决复杂样品的基体干扰问题提供了新原理

    4、、新策略和新途径。重要发现点如下:1.创建了多种新型分离富集介质/界面及方法,揭示了多重协同分离机理。在基体和分析物分离方面,创建了多种金属有机骨架基等样品预处理和色谱分离介质/界面及其构筑方法,揭示了疏水作用、空间效应和金属空位点等多重协同分离机理,发现了多氯联苯和烷烃异构体等的分离规律,实现了典型污染物的高效富集及与复杂基体的有效分离,解决了二甲苯异构体等快速高分辨分离的难题,引领了金属有机骨架基样品预处理和毛细管气相色谱研究,被著名分析化学家 Hian Kee Lee 教授等评价为金属有机骨架基固相微萃取和毛细管气相色谱的“首例” 工作,来自澳大利亚莫纳什大学等国内外 60 余个研究组跟

    5、进研究。2.开拓了掺杂量子点基室温磷光分析方向。在背景信号分离方面,以 Mn2+掺杂 ZnS 量子点为模型,基于 Mn2+毫秒级的磷光发射特性,首次开展了掺杂量子点基室温磷光分析研究,系统研究了掺杂量子点的功能化策略,构建了系列掺杂量子点基室温磷光分析方法,消除了自发荧光的干扰,被著名分析化学家 Alfredo Sanz-Medel 教授等评价为该方向的“开拓性” 工作,来自西班牙奥维耶多大学和法国南锡大学等国内外40 余个研究组随后进行该方面研究。3.提出了长余辉发光免原位激发分析检测策略。进一步从背景信号分离角度,基于长余辉发光特性,以余辉稳定区为检测窗口,率先提出了基于长余辉共振能量转移

    6、原理的免原位激发长余辉分析检测策略,阐明了长余辉纳米材料基生物分析概念,实现了不需物质分离的无自发荧光背景的检测,解决了生物组织的自发荧光干扰的问题,被法国 Daniel Scherman(Exceptional Class Director of CNRS)教授等评价为是该方面的“首次 ”工作。项目 8 篇代表性论文包括 3 篇 J. Am. Chem. Soc.、2 篇 Angew. Chem.、 1 篇 Adv. Mater.、1 篇 Acc. Chem. Res.和 1 篇 Anal. Chem.,总SCI 他引 1736 次,单篇最高 SCI 他引 374 次。其中 5 篇代表性论文

    7、入选本领域 ESI 高被引论文。受邀在 Acc. Chem. Res.上发表系统研究专题2 次和 Chem. Soc. Rev.上发表综述 1 次。第一完成人自 2014 年连续 4年入选 Elsevier 中国高被引学者,入选 FRSC (2015),受邀担任 Anal. Chim. Acta 编辑、Talanta 和 Electrophoresis 编委,入选长江学者特聘教授。部分成果获 2007 年天津市自然科学奖一等奖和 2013 年教育部自然科学奖一等奖。客观评价项目 8 篇代表性论文发表在 Acc. Chem. Res.(1 篇) 、J. Am. Chem. Soc.(3 篇) 、

    8、Angew. Chem.(2 篇) 、Adv. Mater.( 1 篇)和 Anal. Chem.(1 篇) ,被 Science、Nat. Mater.和 Chem. Rev.等期刊累计他引1736 次,单篇最高 SCI 他引 374 次,其中代表性论文 1-3、6 和 8 入选ESI 高被引论文。部分成果获 2013 年教育部自然科学奖一等奖和 2007年天津市自然科学奖一等奖。1.国际同行对“重要发现点一”的客观评价代表性论文 1-3 入选 ESI 高被引论文,被美国学者 Zamborini( Anal. Chem. 2012, 84, 541) 和 Zhou( Chem. Rev. 2

    9、012, 112, 869) 、德国学者Stock( Chem. Rev. 2012, 112, 933) 和英国学者 Tosheva 等 ( Chem. Rev. 2013, 113, 6734) 大篇幅正面引用 。国际同行对代表性论文 1-2 首创性的评价:Coord. Chem. Rev.副主编、Fellow of EurASc、日本产业技术综合研究所-京都大学化学能源材料创新实验室主任 Qiang Xu 在 Chem. Commun. 2011, 47, 3351 Feature Article 中评价道“ 严及其同事率先制备了 金属有机骨架涂覆高分辨气相色谱分离毛细管柱 ”(Yan

    10、and coworkers became the first to fabricate a MOF-coated capillary column for high-resolution GC separation) ;沙特国王大学先进材料研究讲座教授 ALOthman 等在 J. Chromatogr. A 2014, 1348, 1 综述中评价道“ 古和严报道了第一根金属有机骨架涂覆毛细管气相色谱柱 ”(The first MOF-coated open-tube capillary column for GC separation was reported in 2010 by Gu a

    11、nd Yan) 。代表性论文 2 的工作被 Coord. Chem. Rev.副主编、英国南安普顿大学 Bradshaw 在 Chem. Soc. Rev. 2012, 41, 2344 综述中评价为:“Yan and Gu prepared a MOF-based gas chromatography Column.with MIL-101 nanocrystals Amazingly, a total of only 1 mg of the MOF was required to prepare the 15 m long column., which is significant giv

    12、en the elevated cost of some MOFs, making MOF based capillary GC columns a realistic alternative”。沙特国王大学先进材料研究讲座教授 ALOthman 等在 J. Chromatogr. A 2014, 1348, 1 综述中评价项目有关 MOF 基反相高效液相色谱研究是该方面的“首次”工作(Moreover, the first reverse-phase separation on HPLC using MOF materials was also reported by the same gr

    13、oup”,有关 MOF 与硅胶复合球形固定相研究被评价为“ 克服了MOF 用于 HPLC 固定相的主要缺陷, 开辟了 MOF 应用于液相色谱新领域 ”(The ZIF-8SiO2 monodisperse microspheres overcomes the main disadvantage that limits the usage of MOFs as stationary phase for HPLC separation and open up a new field for MOFs application in liquid chromatography)。金属有机骨架基固微相萃

    14、取研究被 J. Chromatogr. A 编辑 Hian Kee Lee 等在 Trends Anal. Chem. 2012, 39, 228 综述中评价为该方面的 “首例 ”工作(The first example of utilizing MOFs as an SPME-fiber coating was reported in 2009) 。金属有机骨架基富集与分离串联分子筛平台的研究被美国 Louisville 大学 Zamborini 等在 Anal. Chem. 2012, 84, 541 综述中评价为 “首次报道了 金属有机骨架基萃取和色谱分离复杂样品 ”(Yan and c

    15、o-workers used MOF molecular sieves (ZIF8), .biological fluids. This is the first study to report MOFs for extraction as well as chromatographic separation of complex samples) 。碳纳米管基固相微萃取的研究被波兰科学院分析化学委员会主席Namienik 教授等在 Chem. Rev. 2013, 113, 1667 综述中评价为 “第一篇碳纳米管涂层固相微萃取的研究论文 ”(Carbon nanotubes have al

    16、so been used to form a sorption layer on SPME fibers. The first paper on this subject was published in 2006) 。代表性论文 4 被张玉奎院士等评价为“一种基于室温离子液体辅助非水解溶胶凝胶过程制备杂化硅胶基质分子印迹毛细管整体柱的有吸引力的方法 ”(an attractive method for fabrication of a hybrid silica-based MIP capillary monolith based on room temperature ionic liqu

    17、id-mediated, non-hydrolytic solgel process)( J. Chromatogr. A 2009, 1216, 8612) 。2.国际同行对“重要发现点二”的客观评价Anal. Bioanal. Chem.编辑、著名分析化学家 Sanz-Medel 等在 Anal. Chim. Acta 2012, 712, 120 研究论文中评价项目有关掺杂量子点基室温磷光分析研究是该方面的 “开拓性工作 ”(In this context, in a pioneer work, surface-modified Mn2+-doped ZnS QDs were used

    18、for direct sensingbased on quenching of the phosphorescence emission of the nanoparticles) ,西班牙 Galian 教授等在 Trends Anal. Chem. 2009, 28, 279综述中评价是 “一种有前途的利用掺杂量子点室温磷光性质进行有机物传感的方法学 ”(a promising methodology for sensing organic molecules using the phosphorescence properties of doped QDs) 。代表性论文 6 被国际分子

    19、印迹学会主席 Whitcombe 等评价为“, fewer interferences were observed due to autofluorescence and light scattering. Moreover, this system has no need for inducers or for derivatization These synthesized materials exhibited high photostability and good recognition properties, even in the presence of other contam

    20、inants.”。3.国际同行对“重要发现点三”的客观评价法国著名教授 Scherman(Exceptional Class Director of CNRS)等在Theranostics 2016, 6, 2488 综述中评价有关长余辉发光免原位激发检测研究为 “首次报道了利用长余辉发光进行生物标志物的体外检测 ”(Yan and co-workers reported for the first time the use of persistent luminescence to detect a biomarker in vitro ) ,并在其 Nat. Mater. 2014, 13

    21、, 418 研究论文中作为该领域的重要进展引述。代表性论文专著目录序号论文专著名称/刊名/作者 年卷页码发表时间通讯作者第一作者国内作者SCI他引次数他引总次数论文署名单位是否包含国外单位1Zeolitic Imidazolate Framework-8 Nanocrystal Coated Capillary for Molecular Sieving of Branched Alkanes from Linear Alkanes along with High-Resolution Chromatographic Separation of Linear Alkane/JOURNAL OF

    22、 THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY/ Na 2010 年132 卷13645-13647 页2010-10-06Xiu-Ping YanNa Chang常娜、古志远、严秀平222 233 否Chang, Zhi-Yuan Gu, Xiu-Ping Yan2Metal-Organic Framework MIL-101 for High-Resolution Gas-Chromatographic Separation of Xylene Isomers and Ethylbenzene / Angewandte Chemie - International Editi

    23、on / Zhi-Yuan Gu, Xiu-Ping Yan2010 年49 卷1477-1480页2010-02-15Xiu-Ping YanZhi-Yuan Gu古志远、严秀平272 277 否3Metal-Organic Frameworks for Analytical Chemistry: From Sample Collection to Chromatographic Separation / Accounts of Chemical Research / Zhi-Yuan Gu, Cheng-Xiong Yang, Na Chang, Xiu-Ping Yan2012 年45

    24、卷 734-745 页2012-03-12Xiu-Ping YanZhi-Yuan Gu古志远、杨成雄、常娜、严秀平374 387 否4A room temperature ionic liquid (RTIL)-mediated, non-hydrolytic sol-gel methodology to 2006 年 18 卷 3266-3270页2006-12-18Xiu-Ping YanHe-Fang Wang王荷芳、朱义州、严秀平、高如瑜、103 105 否prepare molecularly imprinted, silica-based hybrid monoliths for

    25、 chiral separation /Advanced Materials/ He-Fang Wang, Yi-Zhou Zhu, Xiu-Ping Yan, Ru-Yu Gao, Jian-Yu Zheng郑健禺5A Multidimensional Sensing Device for the Discrimination of Proteins Based on Manganese-Doped ZnS Quantum Dots / Angewandte Chemie - International Edition /Peng Wu, Ling-Ni Miao, He-Fang Wang

    26、, Xue-Guang Shao, Xiu-Ping Yan2011 年50 卷8118-8121页2011-05-26Xiu-Ping YanPeng Wu吴鹏、缪玲妮、王荷芳、邵学广、严秀平132 135 否6Surface Molecular Imprinting on Mn-doped ZnS Quantum Dots for Room Temperature Phosphorescence Optosensing of 2009 年81 卷1615-1621页2009-02-15Xiu-Ping YanHe-Fang Wang王荷芳、何瑜、纪天容、严秀平294 308 否Pentac

    27、hlorophenol in Water/ Analytical Chemistry /He-Fang Wang, Yu He, Tian-Rong Ji, Xiu-Ping Yan7Fluorescence Resonance Energy Transfer Inhibition Assay for alpha-Fetoprotein Excreted during Cancer Cell Growth Using Functionalized Persistent Luminescence Nanoparticles / Journal of the American Chemical S

    28、ociety / Bo-Yue Wu, He-Fang Wang, Jia-Tong Chen, Xiu-Ping Yan2011 年133 卷686-688页2010-12-17Xiu-Ping YanBo-Yue Wu吴伯岳、王荷芳、陈家童、严秀平139 148 否8Functional Near Infrared-Emitting Cr3+/Pr3+ Co-Doped Zinc Gallogermanate Persistent Luminescent Nanoparticles with Superlong Afterglow for in Vivo 2013 年135 卷14125-

    29、14133 页2013-08-29Xiu-Ping YanAbdukader Abdukayum阿不都卡德尔阿不都克尤木、陈家童、赵强、严秀平200 213 否Targeted Bioimaging / Journal of the American Chemical Society /Abdukader Abdukayum, Jia-Tong Chen, Qiang Zhao, Xiu-Ping Yan合计 1736 1806主要完成人情况1. 姓名:严秀平排名:1行政职务:无技术职称:教授工作单位:江南大学完成单位:南开大学对本项目贡献:项目总体设计者,提出了项目的学术思想和研究思路,并指

    30、导研究。对项目所列的重要科学发现点 1-3 均做出了创造性贡献,是 8 篇代表性论文的唯一通讯作者。开拓了金属有机骨架基样品预处理和高分辨色谱分离新方向,提出了掺杂量子点室温磷光分析和长余辉低背景检测新策略。2. 姓名:王荷芳排名:2行政职务:无技术职称:教授工作单位:南开大学完成单位:南开大学对本项目贡献:对项目“重要科学发现“所列第 1-3 项做出了创造性贡献,是代表性论文 4-7 的作者。发展了室温离子液体辅助非水解溶胶凝胶分子印迹技术制备高选择性有机无机杂化整体柱的新方法,并应用于药物的手性分离;构建了对五氯苯酚具有高选择性的表面分子印迹 Mn 掺杂 ZnS 量子点的室温磷光传感新方法

    31、。3. 姓名:古志远排名:3行政职务:无技术职称:教授工作单位:南京师范大学完成单位:南开大学对本项目贡献:对项目“重要科学发现”所列第 1 项做出了创造性贡献,是代表性论文 1-3 的作者。发展了基于金属-有机骨架的毛细管色谱高效分离和采样吸附分析方法。4. 姓名:吴鹏排名:4行政职务:无技术职称:教授工作单位:四川大学完成单位:南开大学对本项目贡献:对项目“重要科学发现“所列第 2 项做出了创造性贡献,是代表性论文 5 的作者。构建了基于 Mn-ZnS 量子点的多维光学传感器,用于生物样品中蛋白质的区分与识别。5. 姓名:常娜排名:5行政职务:无技术职称:副教授工作单位:天津工业大学完成单位:南开大学对本项目贡献:对项目“重要科学发现“所列第 1 项做出了创造性贡献,是代表性论文 1 和 3 的作者。制备了 ZIF-8 纳米晶涂覆毛细管色谱柱,发现该色谱柱不仅具有将支链烷烃从直链烷烃中筛分出来的优良性能,同时还具备高选择性分离直链烷烃的能力。完成人合作关系说明项目主要完成人王荷芳、古志远、吴鹏和常娜均是项目第一完成人严秀平在项目执行期间指导的南开大学博士研究生,项目代表性论文 1-6 是他们博士论文的部分成果。

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