1、模拟酸雨对土壤-辣椒系统中 Hg的化学行为的影响陈华珍 1，张力 1, 2，钱建平 1，关占良 31. 桂林工学院资源与环境工程系，广西 桂林 541000；2. 广西环境工程与保护评价重点实验室，广西 桂林 541004；3. 河北农业大学，河北 保定 071001摘要：以桂林市典型的河流沉积沙土（穿山）和砂岩风化土（尧山）为供试土壤，在盆栽条件下种植辣椒（Capsicum annuum L.） ，设置不同土壤 Hg 水平，配制不同 pH 的模拟酸雨，研究土壤- 蔬菜系统中 Hg 的化学行为。结果表明：不同浓度的土壤 Hg 处理对地上部分没有表现出明显的毒害作用，植株各部位 Hg 含量随土壤
2、 Hg 含量的增加而升高，与对照相比，10 mgkg-1 Hg 处理的辣椒可食部位 Hg 含量是对照的2.4倍（0.031 mgkg -1），是食品卫生质量标准（0.01 mgkg -1）的3倍多。相同条件下穿山土壤处理的辣椒各部位 Hg 含量大于尧山土壤的处理。模拟酸雨与 Hg 的复合污染环境效应大于这两种污染物的单因素效应。模拟酸雨主要影响水溶态 Hg、交换态 Hg、腐殖酸络合态 Hg，表现为随处理 pH 值的降低其分配系数增高。在处理 pH = 3.5时影响到碳酸盐铁锰氧化物态 Hg，有机物结合态 Hg 随酸雨 pH 降低略有减少趋势，对残渣态 Hg 没有明显影响。关键词：模拟酸雨；土壤
3、；辣椒；Hg；化学行为中图分类号：X144 文献标识码：A 文章编号：1672-2175（2008）02-0631-05桂林是一座国际旅游名城，人们更多地关注桂林的环境状况。据钱建平等人（2000） 1的研究结果表明，桂林城区及其近郊的土壤 Hg 含量比整个地区背景值略高，为 0.204 gg-1。我国酸雨危害严重，酸雨面积已扩大到国土面积的 40%左右，广西是我国酸雨区之一，区域水系丰富，气候湿润，加剧酸雨的形成。根据 1993 年广西环保局对主要城市的降水检测，桂林市降水 pH 值最低达3.57，最高年份的酸雨率达 59.7%。长期酸雨沉降必然造成土壤环境质量恶化。大量的报道已证明，酸雨可
4、以导致土壤酸化，盐基离子和重金属离子溶出增多等 2。因活性重金属易进入食物链，所以酸雨影响下的土壤元素的化学行为及农产品产量和品质一直是人们关注的环境问题。而前人的研究大多是模拟酸雨或重金属单因素的影响，而酸雨长期作用对土壤中重金属元素形态转化和生物有效性影响的研究尚不系统。本文选择生长期较长的辣椒（Capsicum annuum L）为供试作物，配制不同 pH 值的模拟酸雨喷洒，在盆栽条件下，通过测量植株高、果实数量描述、测定辣椒植株各部位及土壤 Hg 形态含量等方式，研究模拟酸雨对辣椒生长的影响及对土壤中 Hg 的形态转化和生物有效性的影响，为桂林地区农业可持续发展提供科学的依据。1 材料
5、与方法1.1 供试土壤本次实验的供试土壤为桂林市典型的两种土壤（穿山河流沉积沙土和尧山砂岩风化土壤） ，除去腐殖质层采集 B 层土壤，风干、磨碎过 2 mm 筛测其理化性质，过140目筛测其 Hg 含量，其测定结果见表1。1.2 实验方法1.2.1 模拟酸雨的配制取 SO42-与 NO3-的浓度之比为 51 的 H2SO4-HNO3混合液，用去离子水分别稀释成 pH 值为2.5、3.5、4.5、5.5 的溶液作为模拟酸雨母液，分别向酸雨母液中加入 NaNO32.07 mg.L-1、 CaC122.22 mg.L-1、 CaSO45.11 mg.L-1、 (NH4)2S04 6.16 mg.L-
6、1、 K2SO40.96 mg.L-1、 MgSO47.03 mg.L-1，配置成模拟酸雨溶液，用去离子水(pH5.6 ) 作对照。1.2.2 盆栽实验表 1 供试土壤的基本理化性质Table 1 Physiochemical properties of experimental soils采样地点 w 总氮/(mgkg-1) w 总磷/(gkg-1) w 全钾/(mgkg-1) w 速效氮/(mgkg-1) w 速效磷/(mgkg-1) w 速效钾/(mgkg-1) w 有机质/(gkg-1) pH 值 wHg/(mgkg-1)穿山 144.6 0.88 37.7 103.3 33.12 1
7、.19 15.2 6.85 0.917尧山 107.1 0.77 23.1 98.3 10.59 0.66 14.5 6.28 0.430盆栽实验在桂林工学院实验棚内完成，酸雨pH 值设 2.5、3.5、4.5、5.5 四个处理；土壤外源Hg 质量分数设 0、1、5、10 mgkg-1四个水平，陈化两周后装入塑料盆(高 28 cm，直径 38 cm)中，每盆装土 15 kg（表 2）。每盆移栽长势一致的辣椒苗五株，生长期间用模拟酸雨从植株顶部喷洒，每 3 d 喷洒 1 次，每次 250 mL。60 d 后收获植株，测量株高，菜样采回室内后用清水冲洗，洗净根部附土，再经去离子水浸泡 10 min
8、，晾干后将蔬菜切分为根、叶、茎、果实四部分，然后于 3842 烘干并粉碎，过 100 目筛，测定 Hg 的含量。同时采集根层土壤样品，风干后, 过 140 目筛，用于分析总 Hg 及各形态 Hg 含量。1.3 分析方法1.3.1 土壤理化性质及土壤、蔬菜中 Hg 的测定土壤理化性质的测定方法参照文献3, 4 。（1）土壤 pH 值测定：电位法（水 土=2.51） ；（2 ）土壤有机质的测定：重铬酸钾氧化稀释热法；（3）全氮的测定：扩散法；（4）水解性氮的测定：碱解扩散法；（5）全磷的测定：酸溶光度法；（6）有效磷的测定：碳酸氢钠浸提法；（7）全钾的测定：酸溶原子发射光度法；（8）速效钾的测定：
9、乙酸铵浸提原子发射光度法。土壤、植物样品分别以 HNO3-H2SO4和 HNO3-H2O2体系进行微波消解，其 Hg 含量采用流动注射冷原子吸收光谱法测定。1.3.2 土壤中 Hg 形态的测定根据庞叔薇(1981) 5，冯新斌（1996） 6，Chris Sladeka，et al (2003)7，侯明、钱建平（2005） 8的方法，对土壤 Hg 采用连续浸提分析土壤中 Hg 的各种存在形式：水溶态 Hg、交换态Hg，腐殖酸络合态 Hg、碳酸盐铁锰氧化物态Hg、易氧化有机结合态 Hg、难氧化有机结合态Hg、残渣态 Hg7 种形态。1.4 分析质量保证为了保证整个分析流程的质量，分析前所有玻璃器
10、皿均用5%王水浸泡至少 24 h，分析用水为高纯水。在土壤、植物样品 Hg 含量分析的同时，插入一定数量的国家标准土壤样品 GBW07405 ( GSS-5)和国家标准植物菠菜样品 GBW 10015( GSB-6 )进行分析对照试验。同时以全程序空白值、平行样等进行分析结果的准确度监控。其控制限度：国家标准土壤样品或国家标准植物样品为平均值2S ( S-标准偏差 )；平行样允许最大相对偏差20%以内；形态分析以各形态之和与全量的相对误差控制在10%以内。2 结果与讨论2.1 不同土壤 Hg处理对辣椒植株高及产量的影响辣椒成熟后，测量株高，并检查果实数量，结果见表3。实验过程中，辣椒生长没有表
11、现出明显的 Hg毒害症状。由表3可见，与对照相比，处理的植株及果实数量都高于对照。高质量分数 Hg 处理的辣椒植株及果实产量明显低于对照，说明高质量分数的 Hg 会阻碍辣椒的生长，刘松棣（ 1994） 9研究表明，土壤 Hg 含量较低时，对植物的生长发育没有明显不良的影响。尧山土壤处理的辣椒，其植株高及果实数量普遍低于穿山土壤的处理，并且还出现不结果现象，这可能与尧山土壤比较贫瘠有关。2.2 酸雨喷洒对辣椒植株高度及产量的影响在试验过程中，以 pH=2.5的模拟酸雨处理喷表 3 土壤添加不同质量分数的 Hg对辣椒株高及产量的影响Table 3 Effect of different conce
12、ntrations of Hg in soil on plant height and crop yield of capsicum处理代号 供试土壤 外源 Hg 含量/(mgkg-1) 植株高 /cm 果实数量 CK 42 8 1 47 10 5 45 7穿山河流沉积沙土10 40 5 CK 38 1 40 3 5 38 尧山砂岩风化土10 35 表 2 盆栽实验方案设计Table 2 Design of test scheme of pot experiments穿山河流沉积沙土 尧山砂岩风化土土壤加Hg含量/(mgkg-1) 模拟酸雨pH值含Hg（10 ng/L）模拟酸雨pH值土壤加汞（
13、5 mgkg -1）喷洒模拟酸雨pH值土壤外源Hg含量/(mgkg-1)模拟酸雨pH值土壤加汞（5 mg kg-1）喷洒模拟酸pH值CK 2.5 2.5 2.5 0 2.5 2.51.0 3.5 3.5 3.5 1.0 3.5 3.55.0 4.5 4.5 4.5 5.0 4.5 4.510.0 5.5 5.5 5.5 10.0 5.5 5.5洒5次之后叶面均出现灰白色斑点，叶面卷曲；pH=3.5酸雨处理喷洒10次之后也出现相同症状，并且两种酸度处理的幼叶叶尖有皱缩现象，但pH=2.5处理更为严重。随着喷洒次数增加，斑点也在增加，其面积逐渐扩大。其它两种处理一直没出现伤害症状。表4为模拟酸雨和
14、 Hg 复合污染下辣椒的株高和产量。从表4中可以看出,随着模拟酸雨酸度的增加，辣椒的株高、结果数量有所降低。随着 Hg 水平的升高，株高、结果数量也显著降低。显然,模拟酸雨和 Hg 污染对辣椒的生长都有毒害作用，二者表现出明显的协同作用。2.3 土壤外源 Hg对辣椒植株 Hg含量的影响在不同浓度 Hg 处理下辣椒各部位 Hg 含量见表5。相同条件下，穿山土壤处理的辣椒各部位 Hg含量高于尧山土壤的处理。这可能与穿山土壤的性质有关，穿山土壤有机质含量、氮磷钾指标都比较高，土壤有机质与汞有明显的络合作用 10，有机质抑制土壤汞的活性，提高土壤对汞的固定能力，还能再次俘获已挥发在大气中的气态汞，帮助
15、植物提高抵御汞污染的能力 11；氮磷钾指标高土壤比较肥沃，蔬菜生长比较健壮，植株生物量比较大对汞起到“抗拒” 和“稀释”作用。由表 5 可知，随着 Hg 处理质量分数的升高，辣椒植株各部位 Hg 含量逐渐升高，并且果实 Hg 远远低于其它部位 Hg 含量。与对照相比， 10 mgkg-1 Hg 处理下辣椒可食部位 Hg 含量是对照的 2.4 倍（0.031 mgkg-1），是食品卫生质量标准（0.01 mgkg-1）的 3 倍多。果实 Hg 含量较低可能的原因为：土壤对 Hg的固定能力很强，Hg 不易被根所吸收。杨国治和戎捷 11研究表明，黑土、红壤、黄土、黄棕壤、潮土都有固定 Hg 的能力，
16、当土壤 Hg 含量为 1 g/g 时， Hg 的固定率为 99.9%, 但随着加入量超过 10 g时，不同种类的土壤对 Hg 的固定率差别逐渐明显。一些研究指出，植物根部吸收的 Hg 很难迁移到植物的其它部分，这主要是由于根部与其它组织间有很强的阻碍 Hg 迁移的机制 12。2.4 酸雨和 Hg复合污染对辣椒植株 Hg含量的影响由表 6 中可以看出，被辣椒植株吸收的 Hg 在植株不同部位中的分布规律：未加 Hg 处理的土壤Hg 含量由高到低的部位的次序为：叶，根，茎，果实；Hg 含量（5 mgkg-1）的土壤处理 Hg 含量由高到低的部位的次序为：根，叶，茎，果实，随着模拟酸雨酸度的增加，根、
17、叶中的 Hg 含量升高，茎、果实中 Hg 含量变化不明显，说明模拟酸雨促进了辣椒植株对 Hg 的吸收和累积，这是模拟酸雨提高土壤交换态 Hg 含量的必然结果， 这些组分与土壤结合较弱，在酸性条件下容易释放 13。果实和茎中的 Hg 含量无显著差异，说明短期内模拟酸雨促进辣椒各部位累积 Hg 的能力是有限的。从表中还可以看出，Hg 污染的效应比模拟酸雨的效应明显，模拟酸雨与 Hg 的复合污染的效应大于单因素效应。表 4 模拟酸雨与 Hg 复合污染下辣椒的株高和产量Table 4 Effects of complex pollution of simulated acid rain and soi
18、l Hg on plant height and crop yield of capsicum实验条件 酸雨 pH 值 植株高/cm 结果数量2.5 53.0 43.5 53.0 54.5 57.0 6土壤不加外源 Hg，喷洒不同酸度的模拟酸雨5.5 60.0 82.5 43.0 23.5 41.5 34.5 42.5 4固定土壤 Hg 质量分数（5 mgkg-1） ，喷洒不同酸度的模拟酸雨5.5 48.5 42.5 46.0 53.5 41.0 54.5 46.0 6土壤不加外源 Hg，喷洒含Hg（10ngL -1）且不同酸度的模拟酸雨5.5 46.0 6表 5 土壤中添加不同浓度的 Hg
19、对辣椒各部位 Hg 含量的影响Table 5 Effect of different concentrations of Hg in soil on Hg concentration in different parts of capsicum供试土壤 外源 Hg 含量/(mgkg-1) w 根 Hg/(mgkg-1) w 茎 Hg/(mgkg-1) w 叶 Hg/(mgkg-1) w 果实 Hg/(mgkg-1)CK 0.084 0.030 0.167 0.0131 0.265 0.054 0.239 0.0175 4.036 0.081 0.227 0.018穿山沙质土10 7.871 0
20、.251 0.693 0.031CK 0.027 0.087 0.228 1 0.149 0.032 0.233 0.0185 3.353 0.124 0.307 尧山砂岩风化土10 4.315 0.129 0.323 2.5 模拟酸雨对土壤中 Hg形态分布的影响辣椒收获后对穿山土壤以 pH=5.5 的处理为对照，用逐步浸提法测定 Hg 形态见表 7，并对各种处理分别作图见图 1。由表7可知：土壤水溶态 Hg、交换态 Hg、腐殖酸络合态 Hg 随处理 pH 值降低分配系数增高，说明模拟酸雨主要影响水溶态 Hg、交换态 Hg，腐殖酸络合态 Hg，在处理 pH = 3.5时影响到碳酸盐铁锰氧化物态
21、 Hg，对易氧化、难氧化有机物结合态 Hg 随酸雨酸度增加略有减少趋势，对残渣态Hg 没有明显影响。并且土壤加 Hg 的处理腐殖酸结合态的分配系数偏高而残渣态却很低，原因可能是在 Hg 污染土壤中,模拟酸雨降低了土壤 pH 却提高了土壤 Hg 活性，促进了腐殖酸结合态 Hg 的形成，土壤 pH 值越低、盐基越不饱和的土壤，腐殖酸 Hg 含量越高 14。3 结论（1）尧山土壤处理的辣椒，其植株高及结果数量普遍低于穿山土壤的处理，并且还出现不结果现象；随着模拟酸雨酸度的增加,辣椒的株高、结果数量有所降低。随着 Hg 水平的提高，株高、结果数量也显著降低。 表 6 模拟酸雨与 Hg复合污染下辣椒植株
22、各器官中的 Hg含量Table 6 Effects of complex pollution of simulated acid rain and soil Hg on Hg concentration in different parts of capsicum实验条件 模拟酸 雨 pH w 根 Hg/(mgkg-1) w 茎 Hg/(mgkg-1) w 叶 Hg/(mgkg-1) w 果实 Hg/(mgkg-1)2.5 0.119 0.045 0.174 0.0223.5 0.090 0.072 0.145 0.0184.5 0.055 0.032 0.120 0.015土壤不加外源Hg，
23、喷洒不同酸度的模拟酸雨5.5 0.040 0.020 0.117 0.0152.5 3.718 0.024 0.343 0.0363.5 2.478 0.054 0.181 0.0234.5 1.715 0.058 0.178 0.021固定土壤 Hg 浓度（5 mgkg-1） ，喷洒不同酸度的模拟酸雨 5.5 1.547 0.049 0.149 0.0162.5 0.123 0.090 0.235 0.0453.5 0.111 0.029 0.194 0.0314.5 0.104 0.075 0.152 0.032土壤不加外源Hg，喷洒含Hg（10 ngL-1）且不同酸度的模拟酸雨 5.5
24、0.071 0.056 0.130 0.021图1 不同处理土壤中 Hg 的各形态分配系Fig. 1 The distribution coefficient of different Hg species in soil of different treated各形态汞含量的分配系数/%各形态汞含量的分配系数/%各形态汞含量的分配系数/%（2）在不同土壤 Hg 质量分数处理下，辣椒各部位 Hg 含量随 Hg 处理的增加而升高，在土壤不加 Hg 喷洒酸雨或含 Hg 酸雨各部位 Hg 含量由高到低的次序为：叶，根，茎，果实；土壤外源Hg 含量为5 mgkg -1的处理由高到低的次序为：根，叶，茎
25、，果实。随着模拟酸雨酸度的增加，根、叶中的 Hg 含量提高，茎、果实 Hg 含量变化不明显；相同条件下穿山土壤处理的辣椒植株各部位Hg 含量普遍高于尧山土壤的处理。（3）模拟酸雨和 Hg 污染对土壤 -蔬菜系统都有致害作用，Hg 污染的效应大于模拟酸雨的效应，是构成复合污染的主要因素，并且复合污染的环境效应大于单因素效应。（4）土壤水溶态 Hg、交换态 Hg、腐殖酸络合态 Hg 随处理 pH 降低分配系数增高，在处理 pH = 3.5时影响到碳酸盐铁锰氧化物态 Hg，对易氧化、难氧化有机物结合态 Hg 随酸雨酸度增加略有减少趋势，对残渣态 Hg 没有明显影响。参考文献：1 钱建平，张力，刘辉利
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34、icient of different Hg species in soil of different treated外源 Hg 含量 酸雨 pH 值 X1 X2 X3 X4 X5 X6 X7对照 0.538（0.001） 1.186（0.002） 13.216（0.020） 13.588（0.021） 2.786（0.004） 31.103（0.048） 37.583（0.058）2.5 0.980（0.003） 2.651（0.006） 19.817（0.046） 15.645（0.036） 1.434（0.003） 23.468（0.054） 35.897（0.083）3.5 0.840
35、（0.002） 1.735（0.003） 18.472（0.033） 14.050（0.025） 1.399(0.003) 25.777(0.046) 37.727(0.067)土壤 Hg 浓度 0 mgkg-14.5 0.650(0.001) 1.300(0.002) 17.544(0.027) 12.346(0.019) 2.209(0.003) 31.904(0.049) 34.048(0.052)对照 0.852（0.02） 1.434（0.033） 27.565（0.634） 6.363（0.146） 26.961（0.620） 29.610（0.681） 7.215（0.166）2
36、.5 2.309(0.066) 2.707(0.077) 34.498(0.980) 8.568(0.243) 20.343(0.578) 23.895(0.679) 7.678(0.218)3.5 1.540(0.038) 2.476(0.062) 32.880(0.818) 7.718(0.192) 21.935(0.546) 24.303(0.605) 9.149(0.228)土壤 Hg 浓度 5 mgkg-14.5 1.251(0.027) 2.251(0.049) 32.798(0.707) 6.162(0.133) 23.019(0.496) 25.076(0.540) 9.443
37、(0.204)对照 0.907(0.001) 0.824(0.001) 4.195(0.006) 17.381(0.023) 13.538(0.018) 27.420(0.037) 35.736(0.048)2.5 1.705(0.003) 2.192(0.004) 5.474(0.009) 22.347(0.037) 11.896(0.020) 24.236(0.040) 32.150(0.053)3.5 1.505(0.002) 2.174(0.003) 4.933(0.006) 18.227(0.022) 11.455(0.014) 25.585(0.031) 36.120(0.043)
38、酸雨 Hg 浓度 10 ngL-14.5 1.268(0.002) 1.353(0.002) 4.548(0.005) 17.752(0.021) 11.190(0.013) 27.879(0.033) 36.011(0.043)注：X1水溶态 Hg，X2交换态 Hg，X3腐殖酸络合态 Hg，X4碳酸盐铁锰氧化物态 Hg，X5 易氧化有机结合态 Hg，X6难氧化有机结合态 Hg，X7残渣态 Hg。括号内数据为土壤中各形态 Hg 含量（mgkg -1）513-523.13 李永华，杨林生，李海蓉，等. 湘黔汞矿区土壤汞的化学形态及污染特征J. 环境科学, 2007，28（3）：654-658.L
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41、t of Resources and Environmental Engineering Guilin University of Technology Guilin Guanxi 541000 China;2. Key Laboratory of Environmental Engineering and Assessment and Protection,Guilin Guangxi 541001 China;3. Agricultural University of Hebei Baoding Hebei 071001 ChinaAbstract: The pot capsicum(Ca
42、psicum annuum L)pot experiment conducted under the typical soils with different Hg contents and different pH to simulate acid rain. The soils sampling from quartzose sandstone (Yaoshan ) and river deposits (Chuanshan river) were used to study the effects of acid rain on chemical behavior of Hg in so
43、ils and vegetables, but Tht results indicated that there was no significant difference among the soils with different Hg contents. Hg concentration which accumulated in different parts of capsicum increased with the increasing of Hg concentrations in the soil. Comparing the soil treated by zero mg/k
44、g Hg, the Hg content in edible parts treated by 10 mgkg-1 (0.031 mgkg-1) was in creased to 2.4 times, in which was up to more than 3 times of the limit of national permitted levels in foods (0.01 mgkg-1). In the same condition, Hg mean concentration treated by river deposits soil is higher than quar
45、tzose sandstone soil treated.Pollution effects of uniting factors (acid rain and Hg )in soil-plant systems were more significant than one factors (acid rain or Hg). Acid rain, which mainly affected water-soluble Hg,exchangeable Hg and humic acids-Hg. as the pH value decreasing, the distribution coef
46、ficient of the three Hg formation were increased. Inaddition,the moderate acidity of acid rain (pH = 3.5) affected carbonate-associated Hg; It was only the very strong acidity of acid rain that changed the status of Fe/Mn-associated Hg and Organic-Hg decreased slightly,but residue Hg were almost unchanged even though the acidity of the rain was very strong.Key words: simulated acid rain; soils; capsicum; Hg; chemical behavior
