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中温羰基硫水解催化剂制备及其动力学研究.doc

上传人:cjc2202537 文档编号:1513556 上传时间:2018-07-24 格式:DOC 页数:32 大小:122KB
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1、化学工程专业优秀论文 中温羰基硫水解催化剂制备及其动力学研究关键词:羰基硫 催化剂 氧化铝 固定床反应器 水解活性摘要:高硫煤制气化煤气、焦炉气等工业气体中均含有羰基硫(COS),由于羰基硫是许多化工合成过程中催化剂的毒物,因此工业生产中必须脱除羰基硫。中温脱除羰基硫技术具有工艺匹配、能量匹配等优点,得到高度关注。目前国内外脱除羰基硫的技术主要是针对常低温含羰基硫的气体,当其应用于中温时,羰基硫水解催化剂出现硫酸盐中毒,导致活性下降,到目前为止尚无有效的中温抗氧耐硫脱除羰基硫的技术和工艺。 本论文着眼于中温羰基硫水解催化剂的开发研究,从催化剂载体的选择、活性组分的负载和造孔剂的组合三个方面制备

2、了系列负载型和复合型羰基硫水解催化剂,采用固定床反应器对制备的催化剂进行了活性评价;用 TPD、XRD、FTIR、BET 等技术,对羰基硫催化剂催化性能及抗氧中毒性能进行了分析研究;并在微反-色谱装置上进行了制备的催化剂上羰基硫水解本征动力学的研究。 固定床反应器上羰基硫水解活性研究结果表明:负载型催化剂载体以 A 水解活性最好,添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;复合型催化剂随着添加活性组分Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量逐渐增加,催化剂的初始活性增加,但 Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量过高时

3、催化剂在反应稳定后转化率明显下降,且催化剂的强度降低,易粉化,Vlt;,2gt;Olt;,5gt;添加量出现最佳值,最佳Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的含量为 10时,此时制备的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;多种组分造孔剂的联合使用能显著提高羰基硫水解催化剂的活性和抗氧中毒性能。催化剂在温度 300、空速 12000hlt;#39;-1gt;、Olt;,2gt;含量 12、COS 浓度400mgSmlt;#39;-3gt;条件下的 COS 水解转化率达 99以上。TPD、XRD、FTIR 和 BET 表征结果表明:添加Vlt;,2gt;Olt

4、;,5gt;含量为 10制备的催化剂上氧吸附量最小。添加 CuO 制备的催化剂上氧吸附量最大。适宜的Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量能够提高有氧气氛下催化剂上COS 水解转化率高和降低 Hlt;,2gt;S 吸附率。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量不同制备的复合金属氧化物基催化剂上 COlt;,2gt;脱附峰数目都有二个,且第一个脱附峰面积大于第二个脱附峰面积。第一个脱附峰面积随着Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量的增多而减少。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的加入改变了第二活性中心的数量和强度,催化剂的第二个脱附峰面积以10Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量制

5、备的催化剂最大。添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;制备的催化剂在反应后,其上没有硫酸盐产生。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;可以提高复合金属氧化物基催化剂在有氧气氛下抗氧中毒性能。羧甲基纤维素+聚乙烯醇+碳酸氢铵三种类型造孔剂联合使用可以提高制备的复合金属氧化物基催化剂的中孔孔容和表面积。中孔的增加可能加快了 Hlt;,2gt;S 分子向催化剂外表面的扩散,减弱 Hlt;,2gt;S 与氧的反应,从而使没有与氧反应的硫化氢能够顺利扩散。正文内容高硫煤制气化煤气、焦炉气等工业气体中均含有羰基硫(COS),由于羰基硫是许多化工合成过程中催化剂的毒物,因此工业生产中必须脱除羰基硫。中温脱除

6、羰基硫技术具有工艺匹配、能量匹配等优点,得到高度关注。目前国内外脱除羰基硫的技术主要是针对常低温含羰基硫的气体,当其应用于中温时,羰基硫水解催化剂出现硫酸盐中毒,导致活性下降,到目前为止尚无有效的中温抗氧耐硫脱除羰基硫的技术和工艺。 本论文着眼于中温羰基硫水解催化剂的开发研究,从催化剂载体的选择、活性组分的负载和造孔剂的组合三个方面制备了系列负载型和复合型羰基硫水解催化剂,采用固定床反应器对制备的催化剂进行了活性评价;用 TPD、XRD、FTIR、BET 等技术,对羰基硫催化剂催化性能及抗氧中毒性能进行了分析研究;并在微反-色谱装置上进行了制备的催化剂上羰基硫水解本征动力学的研究。 固定床反应

7、器上羰基硫水解活性研究结果表明:负载型催化剂载体以 A 水解活性最好,添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;复合型催化剂随着添加活性组分Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量逐渐增加,催化剂的初始活性增加,但 Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量过高时催化剂在反应稳定后转化率明显下降,且催化剂的强度降低,易粉化,Vlt;,2gt;Olt;,5gt;添加量出现最佳值,最佳Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的含量为 10时,此时制备的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;多

8、种组分造孔剂的联合使用能显著提高羰基硫水解催化剂的活性和抗氧中毒性能。催化剂在温度 300、空速 12000hlt;#39;-1gt;、Olt;,2gt;含量 12、COS 浓度400mgSmlt;#39;-3gt;条件下的 COS 水解转化率达 99以上。TPD、XRD、FTIR 和 BET 表征结果表明:添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量为 10制备的催化剂上氧吸附量最小。添加 CuO 制备的催化剂上氧吸附量最大。适宜的Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量能够提高有氧气氛下催化剂上COS 水解转化率高和降低 Hlt;,2gt;S 吸附率。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含

9、量不同制备的复合金属氧化物基催化剂上 COlt;,2gt;脱附峰数目都有二个,且第一个脱附峰面积大于第二个脱附峰面积。第一个脱附峰面积随着Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量的增多而减少。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的加入改变了第二活性中心的数量和强度,催化剂的第二个脱附峰面积以10Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量制备的催化剂最大。添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;制备的催化剂在反应后,其上没有硫酸盐产生。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;可以提高复合金属氧化物基催化剂在有氧气氛下抗氧中毒性能。羧甲基纤维素+聚乙烯醇+碳酸氢铵三种类型造孔剂联合使用可以提高制备的复合

10、金属氧化物基催化剂的中孔孔容和表面积。中孔的增加可能加快了 Hlt;,2gt;S 分子向催化剂外表面的扩散,减弱 Hlt;,2gt;S 与氧的反应,从而使没有与氧反应的硫化氢能够顺利扩散。高硫煤制气化煤气、焦炉气等工业气体中均含有羰基硫(COS),由于羰基硫是许多化工合成过程中催化剂的毒物,因此工业生产中必须脱除羰基硫。中温脱除羰基硫技术具有工艺匹配、能量匹配等优点,得到高度关注。目前国内外脱除羰基硫的技术主要是针对常低温含羰基硫的气体,当其应用于中温时,羰基硫水解催化剂出现硫酸盐中毒,导致活性下降,到目前为止尚无有效的中温抗氧耐硫脱除羰基硫的技术和工艺。 本论文着眼于中温羰基硫水解催化剂的开

11、发研究,从催化剂载体的选择、活性组分的负载和造孔剂的组合三个方面制备了系列负载型和复合型羰基硫水解催化剂,采用固定床反应器对制备的催化剂进行了活性评价;用 TPD、XRD、FTIR、BET 等技术,对羰基硫催化剂催化性能及抗氧中毒性能进行了分析研究;并在微反-色谱装置上进行了制备的催化剂上羰基硫水解本征动力学的研究。 固定床反应器上羰基硫水解活性研究结果表明:负载型催化剂载体以 A 水解活性最好,添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;复合型催化剂随着添加活性组分Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量逐渐增加,催化

12、剂的初始活性增加,但 Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量过高时催化剂在反应稳定后转化率明显下降,且催化剂的强度降低,易粉化,Vlt;,2gt;Olt;,5gt;添加量出现最佳值,最佳Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的含量为 10时,此时制备的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;多种组分造孔剂的联合使用能显著提高羰基硫水解催化剂的活性和抗氧中毒性能。催化剂在温度 300、空速 12000hlt;#39;-1gt;、Olt;,2gt;含量 12、COS 浓度400mgSmlt;#39;-3gt;条件下的 COS 水解转化率达 99以上。TPD、XR

13、D、FTIR 和 BET 表征结果表明:添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量为 10制备的催化剂上氧吸附量最小。添加 CuO 制备的催化剂上氧吸附量最大。适宜的Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量能够提高有氧气氛下催化剂上COS 水解转化率高和降低 Hlt;,2gt;S 吸附率。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量不同制备的复合金属氧化物基催化剂上 COlt;,2gt;脱附峰数目都有二个,且第一个脱附峰面积大于第二个脱附峰面积。第一个脱附峰面积随着Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量的增多而减少。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的加入改变了第二活性中心的数量和强度,催化

14、剂的第二个脱附峰面积以10Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量制备的催化剂最大。添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;制备的催化剂在反应后,其上没有硫酸盐产生。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;可以提高复合金属氧化物基催化剂在有氧气氛下抗氧中毒性能。羧甲基纤维素+聚乙烯醇+碳酸氢铵三种类型造孔剂联合使用可以提高制备的复合金属氧化物基催化剂的中孔孔容和表面积。中孔的增加可能加快了 Hlt;,2gt;S 分子向催化剂外表面的扩散,减弱 Hlt;,2gt;S 与氧的反应,从而使没有与氧反应的硫化氢能够顺利扩散。高硫煤制气化煤气、焦炉气等工业气体中均含有羰基硫(COS),由于羰基硫是许多化工合

15、成过程中催化剂的毒物,因此工业生产中必须脱除羰基硫。中温脱除羰基硫技术具有工艺匹配、能量匹配等优点,得到高度关注。目前国内外脱除羰基硫的技术主要是针对常低温含羰基硫的气体,当其应用于中温时,羰基硫水解催化剂出现硫酸盐中毒,导致活性下降,到目前为止尚无有效的中温抗氧耐硫脱除羰基硫的技术和工艺。 本论文着眼于中温羰基硫水解催化剂的开发研究,从催化剂载体的选择、活性组分的负载和造孔剂的组合三个方面制备了系列负载型和复合型羰基硫水解催化剂,采用固定床反应器对制备的催化剂进行了活性评价;用 TPD、XRD、FTIR、BET 等技术,对羰基硫催化剂催化性能及抗氧中毒性能进行了分析研究;并在微反-色谱装置上

16、进行了制备的催化剂上羰基硫水解本征动力学的研究。 固定床反应器上羰基硫水解活性研究结果表明:负载型催化剂载体以 A 水解活性最好,添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;复合型催化剂随着添加活性组分Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量逐渐增加,催化剂的初始活性增加,但 Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量过高时催化剂在反应稳定后转化率明显下降,且催化剂的强度降低,易粉化,Vlt;,2gt;Olt;,5gt;添加量出现最佳值,最佳Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的含量为 10时,此时制备的催化剂具有最高的

17、COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;多种组分造孔剂的联合使用能显著提高羰基硫水解催化剂的活性和抗氧中毒性能。催化剂在温度 300、空速 12000hlt;#39;-1gt;、Olt;,2gt;含量 12、COS 浓度400mgSmlt;#39;-3gt;条件下的 COS 水解转化率达 99以上。TPD、XRD、FTIR 和 BET 表征结果表明:添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量为 10制备的催化剂上氧吸附量最小。添加 CuO 制备的催化剂上氧吸附量最大。适宜的Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量能够提高有氧气氛下催化剂上COS 水解转化率高和降低 Hlt;

18、,2gt;S 吸附率。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量不同制备的复合金属氧化物基催化剂上 COlt;,2gt;脱附峰数目都有二个,且第一个脱附峰面积大于第二个脱附峰面积。第一个脱附峰面积随着Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量的增多而减少。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的加入改变了第二活性中心的数量和强度,催化剂的第二个脱附峰面积以10Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量制备的催化剂最大。添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;制备的催化剂在反应后,其上没有硫酸盐产生。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;可以提高复合金属氧化物基催化剂在有氧气氛下抗氧中毒性能。羧甲基纤维素

19、+聚乙烯醇+碳酸氢铵三种类型造孔剂联合使用可以提高制备的复合金属氧化物基催化剂的中孔孔容和表面积。中孔的增加可能加快了 Hlt;,2gt;S 分子向催化剂外表面的扩散,减弱 Hlt;,2gt;S 与氧的反应,从而使没有与氧反应的硫化氢能够顺利扩散。高硫煤制气化煤气、焦炉气等工业气体中均含有羰基硫(COS),由于羰基硫是许多化工合成过程中催化剂的毒物,因此工业生产中必须脱除羰基硫。中温脱除羰基硫技术具有工艺匹配、能量匹配等优点,得到高度关注。目前国内外脱除羰基硫的技术主要是针对常低温含羰基硫的气体,当其应用于中温时,羰基硫水解催化剂出现硫酸盐中毒,导致活性下降,到目前为止尚无有效的中温抗氧耐硫脱

20、除羰基硫的技术和工艺。 本论文着眼于中温羰基硫水解催化剂的开发研究,从催化剂载体的选择、活性组分的负载和造孔剂的组合三个方面制备了系列负载型和复合型羰基硫水解催化剂,采用固定床反应器对制备的催化剂进行了活性评价;用 TPD、XRD、FTIR、BET 等技术,对羰基硫催化剂催化性能及抗氧中毒性能进行了分析研究;并在微反-色谱装置上进行了制备的催化剂上羰基硫水解本征动力学的研究。 固定床反应器上羰基硫水解活性研究结果表明:负载型催化剂载体以 A 水解活性最好,添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;复合型催化剂随着添加活

21、性组分Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量逐渐增加,催化剂的初始活性增加,但 Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量过高时催化剂在反应稳定后转化率明显下降,且催化剂的强度降低,易粉化,Vlt;,2gt;Olt;,5gt;添加量出现最佳值,最佳Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的含量为 10时,此时制备的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;多种组分造孔剂的联合使用能显著提高羰基硫水解催化剂的活性和抗氧中毒性能。催化剂在温度 300、空速 12000hlt;#39;-1gt;、Olt;,2gt;含量 12、COS 浓度400mgSmlt;#39;-3

22、gt;条件下的 COS 水解转化率达 99以上。TPD、XRD、FTIR 和 BET 表征结果表明:添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量为 10制备的催化剂上氧吸附量最小。添加 CuO 制备的催化剂上氧吸附量最大。适宜的Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量能够提高有氧气氛下催化剂上COS 水解转化率高和降低 Hlt;,2gt;S 吸附率。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量不同制备的复合金属氧化物基催化剂上 COlt;,2gt;脱附峰数目都有二个,且第一个脱附峰面积大于第二个脱附峰面积。第一个脱附峰面积随着Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量的增多而减少。Vlt;,2gt;

23、Olt;,5gt;的加入改变了第二活性中心的数量和强度,催化剂的第二个脱附峰面积以10Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量制备的催化剂最大。添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;制备的催化剂在反应后,其上没有硫酸盐产生。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;可以提高复合金属氧化物基催化剂在有氧气氛下抗氧中毒性能。羧甲基纤维素+聚乙烯醇+碳酸氢铵三种类型造孔剂联合使用可以提高制备的复合金属氧化物基催化剂的中孔孔容和表面积。中孔的增加可能加快了 Hlt;,2gt;S 分子向催化剂外表面的扩散,减弱 Hlt;,2gt;S 与氧的反应,从而使没有与氧反应的硫化氢能够顺利扩散。高硫煤制气化煤气、焦炉

24、气等工业气体中均含有羰基硫(COS),由于羰基硫是许多化工合成过程中催化剂的毒物,因此工业生产中必须脱除羰基硫。中温脱除羰基硫技术具有工艺匹配、能量匹配等优点,得到高度关注。目前国内外脱除羰基硫的技术主要是针对常低温含羰基硫的气体,当其应用于中温时,羰基硫水解催化剂出现硫酸盐中毒,导致活性下降,到目前为止尚无有效的中温抗氧耐硫脱除羰基硫的技术和工艺。 本论文着眼于中温羰基硫水解催化剂的开发研究,从催化剂载体的选择、活性组分的负载和造孔剂的组合三个方面制备了系列负载型和复合型羰基硫水解催化剂,采用固定床反应器对制备的催化剂进行了活性评价;用 TPD、XRD、FTIR、BET 等技术,对羰基硫催化

25、剂催化性能及抗氧中毒性能进行了分析研究;并在微反-色谱装置上进行了制备的催化剂上羰基硫水解本征动力学的研究。 固定床反应器上羰基硫水解活性研究结果表明:负载型催化剂载体以 A 水解活性最好,添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;复合型催化剂随着添加活性组分Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量逐渐增加,催化剂的初始活性增加,但 Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量过高时催化剂在反应稳定后转化率明显下降,且催化剂的强度降低,易粉化,Vlt;,2gt;Olt;,5gt;添加量出现最佳值,最佳Vlt;,2gt;Ol

26、t;,5gt;的含量为 10时,此时制备的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;多种组分造孔剂的联合使用能显著提高羰基硫水解催化剂的活性和抗氧中毒性能。催化剂在温度 300、空速 12000hlt;#39;-1gt;、Olt;,2gt;含量 12、COS 浓度400mgSmlt;#39;-3gt;条件下的 COS 水解转化率达 99以上。TPD、XRD、FTIR 和 BET 表征结果表明:添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量为 10制备的催化剂上氧吸附量最小。添加 CuO 制备的催化剂上氧吸附量最大。适宜的Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量能

27、够提高有氧气氛下催化剂上COS 水解转化率高和降低 Hlt;,2gt;S 吸附率。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量不同制备的复合金属氧化物基催化剂上 COlt;,2gt;脱附峰数目都有二个,且第一个脱附峰面积大于第二个脱附峰面积。第一个脱附峰面积随着Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量的增多而减少。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的加入改变了第二活性中心的数量和强度,催化剂的第二个脱附峰面积以10Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量制备的催化剂最大。添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;制备的催化剂在反应后,其上没有硫酸盐产生。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;可以提高

28、复合金属氧化物基催化剂在有氧气氛下抗氧中毒性能。羧甲基纤维素+聚乙烯醇+碳酸氢铵三种类型造孔剂联合使用可以提高制备的复合金属氧化物基催化剂的中孔孔容和表面积。中孔的增加可能加快了 Hlt;,2gt;S 分子向催化剂外表面的扩散,减弱 Hlt;,2gt;S 与氧的反应,从而使没有与氧反应的硫化氢能够顺利扩散。高硫煤制气化煤气、焦炉气等工业气体中均含有羰基硫(COS),由于羰基硫是许多化工合成过程中催化剂的毒物,因此工业生产中必须脱除羰基硫。中温脱除羰基硫技术具有工艺匹配、能量匹配等优点,得到高度关注。目前国内外脱除羰基硫的技术主要是针对常低温含羰基硫的气体,当其应用于中温时,羰基硫水解催化剂出现

29、硫酸盐中毒,导致活性下降,到目前为止尚无有效的中温抗氧耐硫脱除羰基硫的技术和工艺。 本论文着眼于中温羰基硫水解催化剂的开发研究,从催化剂载体的选择、活性组分的负载和造孔剂的组合三个方面制备了系列负载型和复合型羰基硫水解催化剂,采用固定床反应器对制备的催化剂进行了活性评价;用 TPD、XRD、FTIR、BET 等技术,对羰基硫催化剂催化性能及抗氧中毒性能进行了分析研究;并在微反-色谱装置上进行了制备的催化剂上羰基硫水解本征动力学的研究。 固定床反应器上羰基硫水解活性研究结果表明:负载型催化剂载体以 A 水解活性最好,添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和

30、最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;复合型催化剂随着添加活性组分Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量逐渐增加,催化剂的初始活性增加,但 Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量过高时催化剂在反应稳定后转化率明显下降,且催化剂的强度降低,易粉化,Vlt;,2gt;Olt;,5gt;添加量出现最佳值,最佳Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的含量为 10时,此时制备的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;多种组分造孔剂的联合使用能显著提高羰基硫水解催化剂的活性和抗氧中毒性能。催化剂在温度 300、空速 12000hlt;#39;-1gt;、Olt;,2g

31、t;含量 12、COS 浓度400mgSmlt;#39;-3gt;条件下的 COS 水解转化率达 99以上。TPD、XRD、FTIR 和 BET 表征结果表明:添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量为 10制备的催化剂上氧吸附量最小。添加 CuO 制备的催化剂上氧吸附量最大。适宜的Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量能够提高有氧气氛下催化剂上COS 水解转化率高和降低 Hlt;,2gt;S 吸附率。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量不同制备的复合金属氧化物基催化剂上 COlt;,2gt;脱附峰数目都有二个,且第一个脱附峰面积大于第二个脱附峰面积。第一个脱附峰面积随着Vlt;,2

32、gt;Olt;,5gt;含量的增多而减少。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的加入改变了第二活性中心的数量和强度,催化剂的第二个脱附峰面积以10Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量制备的催化剂最大。添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;制备的催化剂在反应后,其上没有硫酸盐产生。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;可以提高复合金属氧化物基催化剂在有氧气氛下抗氧中毒性能。羧甲基纤维素+聚乙烯醇+碳酸氢铵三种类型造孔剂联合使用可以提高制备的复合金属氧化物基催化剂的中孔孔容和表面积。中孔的增加可能加快了 Hlt;,2gt;S 分子向催化剂外表面的扩散,减弱 Hlt;,2gt;S 与氧的反应,从

33、而使没有与氧反应的硫化氢能够顺利扩散。高硫煤制气化煤气、焦炉气等工业气体中均含有羰基硫(COS),由于羰基硫是许多化工合成过程中催化剂的毒物,因此工业生产中必须脱除羰基硫。中温脱除羰基硫技术具有工艺匹配、能量匹配等优点,得到高度关注。目前国内外脱除羰基硫的技术主要是针对常低温含羰基硫的气体,当其应用于中温时,羰基硫水解催化剂出现硫酸盐中毒,导致活性下降,到目前为止尚无有效的中温抗氧耐硫脱除羰基硫的技术和工艺。 本论文着眼于中温羰基硫水解催化剂的开发研究,从催化剂载体的选择、活性组分的负载和造孔剂的组合三个方面制备了系列负载型和复合型羰基硫水解催化剂,采用固定床反应器对制备的催化剂进行了活性评价

34、;用 TPD、XRD、FTIR、BET 等技术,对羰基硫催化剂催化性能及抗氧中毒性能进行了分析研究;并在微反-色谱装置上进行了制备的催化剂上羰基硫水解本征动力学的研究。 固定床反应器上羰基硫水解活性研究结果表明:负载型催化剂载体以 A 水解活性最好,添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;复合型催化剂随着添加活性组分Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量逐渐增加,催化剂的初始活性增加,但 Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量过高时催化剂在反应稳定后转化率明显下降,且催化剂的强度降低,易粉化,Vlt;,2gt;O

35、lt;,5gt;添加量出现最佳值,最佳Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的含量为 10时,此时制备的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;多种组分造孔剂的联合使用能显著提高羰基硫水解催化剂的活性和抗氧中毒性能。催化剂在温度 300、空速 12000hlt;#39;-1gt;、Olt;,2gt;含量 12、COS 浓度400mgSmlt;#39;-3gt;条件下的 COS 水解转化率达 99以上。TPD、XRD、FTIR 和 BET 表征结果表明:添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量为 10制备的催化剂上氧吸附量最小。添加 CuO 制备的催化剂上氧

36、吸附量最大。适宜的Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量能够提高有氧气氛下催化剂上COS 水解转化率高和降低 Hlt;,2gt;S 吸附率。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量不同制备的复合金属氧化物基催化剂上 COlt;,2gt;脱附峰数目都有二个,且第一个脱附峰面积大于第二个脱附峰面积。第一个脱附峰面积随着Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量的增多而减少。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的加入改变了第二活性中心的数量和强度,催化剂的第二个脱附峰面积以10Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量制备的催化剂最大。添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;制备的催化剂在反应后,其上

37、没有硫酸盐产生。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;可以提高复合金属氧化物基催化剂在有氧气氛下抗氧中毒性能。羧甲基纤维素+聚乙烯醇+碳酸氢铵三种类型造孔剂联合使用可以提高制备的复合金属氧化物基催化剂的中孔孔容和表面积。中孔的增加可能加快了 Hlt;,2gt;S 分子向催化剂外表面的扩散,减弱 Hlt;,2gt;S 与氧的反应,从而使没有与氧反应的硫化氢能够顺利扩散。高硫煤制气化煤气、焦炉气等工业气体中均含有羰基硫(COS),由于羰基硫是许多化工合成过程中催化剂的毒物,因此工业生产中必须脱除羰基硫。中温脱除羰基硫技术具有工艺匹配、能量匹配等优点,得到高度关注。目前国内外脱除羰基硫的技术主要是针对

38、常低温含羰基硫的气体,当其应用于中温时,羰基硫水解催化剂出现硫酸盐中毒,导致活性下降,到目前为止尚无有效的中温抗氧耐硫脱除羰基硫的技术和工艺。 本论文着眼于中温羰基硫水解催化剂的开发研究,从催化剂载体的选择、活性组分的负载和造孔剂的组合三个方面制备了系列负载型和复合型羰基硫水解催化剂,采用固定床反应器对制备的催化剂进行了活性评价;用 TPD、XRD、FTIR、BET 等技术,对羰基硫催化剂催化性能及抗氧中毒性能进行了分析研究;并在微反-色谱装置上进行了制备的催化剂上羰基硫水解本征动力学的研究。 固定床反应器上羰基硫水解活性研究结果表明:负载型催化剂载体以 A 水解活性最好,添加Vlt;,2gt

39、;Olt;,5gt;的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;复合型催化剂随着添加活性组分Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量逐渐增加,催化剂的初始活性增加,但 Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量过高时催化剂在反应稳定后转化率明显下降,且催化剂的强度降低,易粉化,Vlt;,2gt;Olt;,5gt;添加量出现最佳值,最佳Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的含量为 10时,此时制备的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;多种组分造孔剂的联合使用能显著提高羰基硫水解催化剂的活性和抗氧中毒性能。催化剂在温度 300

40、、空速 12000hlt;#39;-1gt;、Olt;,2gt;含量 12、COS 浓度400mgSmlt;#39;-3gt;条件下的 COS 水解转化率达 99以上。TPD、XRD、FTIR 和 BET 表征结果表明:添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量为 10制备的催化剂上氧吸附量最小。添加 CuO 制备的催化剂上氧吸附量最大。适宜的Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量能够提高有氧气氛下催化剂上COS 水解转化率高和降低 Hlt;,2gt;S 吸附率。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量不同制备的复合金属氧化物基催化剂上 COlt;,2gt;脱附峰数目都有二个,且第一个脱附

41、峰面积大于第二个脱附峰面积。第一个脱附峰面积随着Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量的增多而减少。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的加入改变了第二活性中心的数量和强度,催化剂的第二个脱附峰面积以10Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量制备的催化剂最大。添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;制备的催化剂在反应后,其上没有硫酸盐产生。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;可以提高复合金属氧化物基催化剂在有氧气氛下抗氧中毒性能。羧甲基纤维素+聚乙烯醇+碳酸氢铵三种类型造孔剂联合使用可以提高制备的复合金属氧化物基催化剂的中孔孔容和表面积。中孔的增加可能加快了 Hlt;,2gt;S 分子向催

42、化剂外表面的扩散,减弱 Hlt;,2gt;S 与氧的反应,从而使没有与氧反应的硫化氢能够顺利扩散。高硫煤制气化煤气、焦炉气等工业气体中均含有羰基硫(COS),由于羰基硫是许多化工合成过程中催化剂的毒物,因此工业生产中必须脱除羰基硫。中温脱除羰基硫技术具有工艺匹配、能量匹配等优点,得到高度关注。目前国内外脱除羰基硫的技术主要是针对常低温含羰基硫的气体,当其应用于中温时,羰基硫水解催化剂出现硫酸盐中毒,导致活性下降,到目前为止尚无有效的中温抗氧耐硫脱除羰基硫的技术和工艺。 本论文着眼于中温羰基硫水解催化剂的开发研究,从催化剂载体的选择、活性组分的负载和造孔剂的组合三个方面制备了系列负载型和复合型羰

43、基硫水解催化剂,采用固定床反应器对制备的催化剂进行了活性评价;用 TPD、XRD、FTIR、BET 等技术,对羰基硫催化剂催化性能及抗氧中毒性能进行了分析研究;并在微反-色谱装置上进行了制备的催化剂上羰基硫水解本征动力学的研究。 固定床反应器上羰基硫水解活性研究结果表明:负载型催化剂载体以 A 水解活性最好,添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;复合型催化剂随着添加活性组分Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量逐渐增加,催化剂的初始活性增加,但 Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量过高时催化剂在反应稳定后转化

44、率明显下降,且催化剂的强度降低,易粉化,Vlt;,2gt;Olt;,5gt;添加量出现最佳值,最佳Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的含量为 10时,此时制备的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;多种组分造孔剂的联合使用能显著提高羰基硫水解催化剂的活性和抗氧中毒性能。催化剂在温度 300、空速 12000hlt;#39;-1gt;、Olt;,2gt;含量 12、COS 浓度400mgSmlt;#39;-3gt;条件下的 COS 水解转化率达 99以上。TPD、XRD、FTIR 和 BET 表征结果表明:添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量为 1

45、0制备的催化剂上氧吸附量最小。添加 CuO 制备的催化剂上氧吸附量最大。适宜的Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量能够提高有氧气氛下催化剂上COS 水解转化率高和降低 Hlt;,2gt;S 吸附率。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量不同制备的复合金属氧化物基催化剂上 COlt;,2gt;脱附峰数目都有二个,且第一个脱附峰面积大于第二个脱附峰面积。第一个脱附峰面积随着Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量的增多而减少。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的加入改变了第二活性中心的数量和强度,催化剂的第二个脱附峰面积以10Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量制备的催化剂最大。添加V

46、lt;,2gt;Olt;,5gt;制备的催化剂在反应后,其上没有硫酸盐产生。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;可以提高复合金属氧化物基催化剂在有氧气氛下抗氧中毒性能。羧甲基纤维素+聚乙烯醇+碳酸氢铵三种类型造孔剂联合使用可以提高制备的复合金属氧化物基催化剂的中孔孔容和表面积。中孔的增加可能加快了 Hlt;,2gt;S 分子向催化剂外表面的扩散,减弱 Hlt;,2gt;S 与氧的反应,从而使没有与氧反应的硫化氢能够顺利扩散。高硫煤制气化煤气、焦炉气等工业气体中均含有羰基硫(COS),由于羰基硫是许多化工合成过程中催化剂的毒物,因此工业生产中必须脱除羰基硫。中温脱除羰基硫技术具有工艺匹配、能量匹

47、配等优点,得到高度关注。目前国内外脱除羰基硫的技术主要是针对常低温含羰基硫的气体,当其应用于中温时,羰基硫水解催化剂出现硫酸盐中毒,导致活性下降,到目前为止尚无有效的中温抗氧耐硫脱除羰基硫的技术和工艺。 本论文着眼于中温羰基硫水解催化剂的开发研究,从催化剂载体的选择、活性组分的负载和造孔剂的组合三个方面制备了系列负载型和复合型羰基硫水解催化剂,采用固定床反应器对制备的催化剂进行了活性评价;用 TPD、XRD、FTIR、BET 等技术,对羰基硫催化剂催化性能及抗氧中毒性能进行了分析研究;并在微反-色谱装置上进行了制备的催化剂上羰基硫水解本征动力学的研究。 固定床反应器上羰基硫水解活性研究结果表明

48、:负载型催化剂载体以 A 水解活性最好,添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;复合型催化剂随着添加活性组分Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量逐渐增加,催化剂的初始活性增加,但 Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量过高时催化剂在反应稳定后转化率明显下降,且催化剂的强度降低,易粉化,Vlt;,2gt;Olt;,5gt;添加量出现最佳值,最佳Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的含量为 10时,此时制备的催化剂具有最高的 COS 水解转化率和最低的 Hlt;,2gt;S 吸附率;多种组分造孔剂的联合使用能显著提

49、高羰基硫水解催化剂的活性和抗氧中毒性能。催化剂在温度 300、空速 12000hlt;#39;-1gt;、Olt;,2gt;含量 12、COS 浓度400mgSmlt;#39;-3gt;条件下的 COS 水解转化率达 99以上。TPD、XRD、FTIR 和 BET 表征结果表明:添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量为 10制备的催化剂上氧吸附量最小。添加 CuO 制备的催化剂上氧吸附量最大。适宜的Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量能够提高有氧气氛下催化剂上COS 水解转化率高和降低 Hlt;,2gt;S 吸附率。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量不同制备的复合金属氧化物基催化剂上 COlt;,2gt;脱附峰数目都有二个,且第一个脱附峰面积大于第二个脱附峰面积。第一个脱附峰面积随着Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量的增多而减少。Vlt;,2gt;Olt;,5gt;的加入改变了第二活性中心的数量和强度,催化剂的第二个脱附峰面积以10Vlt;,2gt;Olt;,5gt;含量制备的催化剂最大。添加Vlt;,2gt;Olt;,5gt;制备的催化剂在反应后,其上没有硫酸盐产

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