1、第 31 卷第 11 期2011 年 11 月环 境 科 学 学 报Acta Scientiae CircumstantiaeVol31， No11Nov ， 2011基金项目 : 国家重点基础研究发展计划 ( 973) 项目 ( No2011CB201500) ; 国家高技术研究发展计划 ( 863) 项目 ( No 2009AA064704) ; 国家科技支撑计划项目 ( No2007BAC27B04-3)Supported by the National Basic Research Program of China( No2011CB201500) ， the National Hig
2、h Technology Research and Development Program ofChina( No2009AA064704) and the National Key Technology RD Program ( No2007BAC27B04-3)作者简介 : 钱剑杰 ( 1987) ， 男 ， E-mail: qjj828163 com; * 通讯作者 ( 责任作者 ) ， E-mail: jiangxg zju edu cnBiography: QIAN Jianjie( 1987) ， male， E-mail: qjj828163 com; * Correspondi
3、ng author， E-mail: jiangxg zju edu cn钱剑杰 ， 蒋旭光 ， 王飞 ， 等 2011 含氟氯类危险废物焚烧灰渣的熔融特性研究 J 环境科学学报 ， 31( 11) : 2499-2505Qian J J， Jiang X G， Wang F， et al 2011 Study on the melting characteristics of slag from the incinerator of hazardous wastes containing fluorine andchlorine J Acta Scientiae Circumstantiae
4、， 31( 11) : 2499-2505含氟氯类危险废物焚烧灰渣的熔融特性研究钱剑杰1， 蒋旭光1， *， 王飞1， 张月辉2， 沈兴龙21 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室 ， 杭州 3100272 浙江物华天宝能源环保有限公司 ， 杭州 310053收稿日期 : 2011-01-20 修回日期 : 2011-03-16 录用日期 : 2011-03-30摘要 : 为了解决低熔点含氟氯类危险废物 ( 简称 “危废 ”) 在回转窑焚烧炉内燃烧时 ， 灰渣熔化导致窑内结圈的问题 ， 实验采用氧化物分析纯( SiO2、Al2O3、CaO、Fe2O3、Al2O3) 和 NaCl、KCl、NaF
5、分析纯来模拟危废炉渣组分 ， 研究了危废焚烧炉灰渣的熔融特性 ， 并采用神经网络预测危废灰渣的熔融温度 结果表明 ， SiO2、Al2O3和 CaO 能够提高危废炉渣的熔融温度 ， Na2O 会大幅度降低危废炉渣的熔融温度 ， NaF 对危废炉渣熔融温度的影响与 NaF 的含量有关 神经网络计算结果显示 ， 危废灰渣熔融温度的预测值和实验值吻合较好 关键词 : 危险废物 ; 化学组分 ; 灰渣熔融温度 ; 神经网络文章编号 : 0253-2468( 2011) 11-2499-07 中图分类号 : X705 文献标识码 : AStudy on the melting characteristi
6、cs of slag from the incinerator of hazardouswastes containing fluorine and chlorineQIAN Jianjie1， JIANG Xuguang1， *， WANG Fei1， ZHANG Yuehui2， SHEN Xinglong21 State Key Laboratory of Clean Energy Utilization ( Zhejiang University) ， Hangzhou 3100272 Zhejiang Best Energy Environment Co Ltd， Hangzhou
7、310053Received 20 January 2011; received in revised form 16 March 2011; accepted 30 March 2011Abstract: While the hazardous wastes containing fluorine and chlorine were incinerated in the rotary kiln incinerator， the slag was melted because of thelow fusion temperature The molten slag stuck on the i
8、nner side of rotary kiln， leading to the instable operation of the incinerator Analytical reagents( SiO2， Al2O3， CaO， Fe2O3， Al2O3， NaCl， KCl and NaF) were substituted for slag components of this kind of hazardous waste to investigate themelting characteristics Neural network analysis was used to pr
9、edict the slag fusion temperatures of hazardous wastes containing fluorine and chlorine Theexperimental results showed that SiO2， Al2O3and CaO increased the slag fusion temperature， and Na2O decreased fusion temperature sharply Effect ofNaF on slag fusion temperature of this kind of hazardous waste
10、was dependent on the content of NaF Neural network predicted slag fusion temperaturesagreed well with the experimental valuesKeywords: hazardous waste; chemical components; slag fusion temperature; neural networks1 引言 ( Introduction)危险废物具有毒害性 、爆炸性 、易燃性 、腐蚀性 、化学反应性 、传染性及放射性等危害特性 ， 若不经处理直接排放到环境中 ， 会对环
11、境产生严重污染 同时 ， 危险废物的危害具有长期性和潜伏性 ， 可以延续很长时间 因此 ， 受到污染和破坏的环境 ， 其治理和生态环境的恢复不仅需要较长时间 ， 而且要耗费巨资 ， 有的甚至无法恢复 焚烧法是众多危险废物处理处置方法中实现减量化 、无害化和资源化效果最好的一种方法( Visvanathan， 1996) 目前 ， 回转窑是处置危险废物的主要炉型 ， 危险废物在回转窑内热解气化 ， 热解气进入二燃室充分燃烧 ， 尾部余热锅炉则可回收利环 境 科 学 学 报 31 卷用高温烟气中的热能产生蒸汽 ， 并用于发电或供热( 刘刚 ， 2006) 蒋旭光 ( 2010) 等利用回转式流化冷
12、渣多段焚烧系统研究了危险废物的焚烧特性 ， 提出了避免回转窑挂壁结渣的措施 ， 解决了热酌减率偏高的问题 ; 刘刚 ( 2005) 采用模拟危险废物颗粒研究了危险废物在回转窑内的运动特性 ， 并研究了回转窑倾角 、转速 、给料率对物料停留时间 、填充率和体积流率的影响 ; 刘汉桥 ( 2006) 和 Azni( 2002) 对医疗废物灰渣的物相 、微观形貌及重金属等特性进行了实验研究 ; 张衍国 ( 2007) 等利用模拟组分研究了不同组分对医疗废物灰渣熔融温度的影响 ， 结果发现 ， 添加 SiO2、Fe2O3、Na2CO3对焚烧炉灰渣和模拟灰渣均具有助融作用 ， 而 CaO 在焚烧炉灰渣和
13、模拟灰渣中均起到提高熔点的作用 人工神经网络作为一种非线性模型和预测方法 ， 具有良好的非线性品质和极高的拟合精度 ， 已有学者成功地运用人工神经网络对城市生活垃圾流化床焚烧过程中酸性气体排放进行了预测 ( 张东平 ， 2003) ， 并得到了良好的预测效果 ; 温俊明等( 2005) 采用神经网络模型研究了垃圾热解实验过程 ; 还有学者利用人工神经网络建立了大型电厂锅炉飞灰含碳量的预测模型 ( 周昊 ， 2002) ; 樊泉桂( 2007) 曾运用 BP 神经网络预测了煤灰的熔融温度 目前 ， 在利用危险废物处置中心焚烧含氟氯类危险废物时 ， 会出现回转窑体内结渣的现象 ， 运行到一定时间后
14、会导致不能排渣 ， 进而影响回转窑焚烧炉的长期稳定运行 作为危险废物回转窑内燃烧机理研究的组成部分 ， 本文通过对含氟氯类危险废物灰渣的熔融特性进行研究 ， 并采用神经网络预测危险废物灰渣的熔融温度 ， 探寻含氟氯类危险废物在回转窑内热解后产生的炉渣熔点低的主要原因和影响因素 ， 以期解决该类废物焚烧时形成的熔渣易附着于窑体内壁形成窑内结渣的问题 ， 并为改善焚烧炉的长期稳定运行 ， 优化危险废物的燃烧及防止回转窑的结渣提供理论指导 2 实验材料和方法 ( Experimental materials andmethods)21 实验材料为了研究含氟氯类危险废物的熔融特性 ， 在某危险废物处置
15、中心采集危险废物灰渣 ， 渣样均为氟硼酸盐裂解产物在相同工况下的焚烧灰渣 ， 为使样品具有代表性 ， 所采集的 4 种灰渣样品均在连续稳定运行期间采集 对所采集的灰渣在马弗炉中以800 灼烧 3 h 至恒重 ， 灼烧后的灰渣用玛瑙研钵研磨至实验需要的粒度 22 分析方法X 射线荧光光谱仪可对固体 、粉末 、液体 、薄膜进行不破坏样品的无损检测 ， 因此 ， 实验采用美国ThermoFisher 公 司 生 产 的 ARL ADVANT XIntelliPower TM4200 型 X 射线荧光光谱仪 ( XRF) 对焚烧灰渣进行化学成分分析 采用 UniQuant 无标样半定量分析软件 ， 可
16、对各种未知样品或无法找到标样的样品进行简单 、快速分析 ， 结果准确度接近定量水平 ， 分析元素范围 : Be( 4) V( 92) ， 含量测量范围 : 106100% 本实验中 XRF 分析结果见表 1表 1 含氟氯类危险废物灰渣的 XRF 分析结果Table 1 XRF analytic results of fluorine and chlorine contained hazardous waste slag样品编号各元素含量Si Na Fe Cl Ca F Al K1#1577% 1725% 675% 843% 463% 536% 237% 230%2#1671% 1894% 36
17、4% 634% 363% 484% 319% 416%3#2322% 1197% 809% 242% 295% 21% 269% 296%4#2459% 1085% 780% 210% 308% 227% 263% 276%对于大多数焚烧灰渣 ， 根据 XRF 分析结果就可以推断出灰渣的化学组分 但由含氟氯类危险废物灰渣的 XRF 分析结果 ( 表 1) 可知 ， 灰渣中 F 和 Cl的含量较高 ， 如果仅仅采用氧化物的形式来模拟灰渣 ， 一方面缺乏理论依据 ， 另一方面还会带来难以预料的误差 为解决这一问题 ， 本研究也曾采用多种办法进行 F 和 Cl 含量 、氧化物含量的平衡计算 ，但根据
18、 XRF 的分析结果推测 ， 由于未知数多于已知数的原因而未能成功 因此 ， 本文打算先从理论上探索 ， 采 用FACTSage 化学反应平衡计算来研究灰渣中的物相组成 FACTSage 商业软件基于 Gibbs 最小自由能原005211 期 钱剑杰等 : 含氟氯类危险废物焚烧灰渣的熔融特性研究理 ， 通过求解定解矩阵方程来得到计算结果 ， 普通的 PC 机即可完成计算 ， 且计算速度快 软件应用过程中将各个反应物的元素组成作为起始条件输入Equilib 平衡计算模块 ， 可能产生的平衡生成物之中包含了计算程序设置的数据库中所有相关元素的化合物 ( Bale et al ， 2002) 由于使
19、用吉布斯最小自由能进行热力学平衡计算 ， 输入组分的物质形态不会对最终平衡产物的形态和浓度产生影响 因此 ， 在计算中采用每 100 g危险废物灰渣中所含有的各元素的质量 ( 即百分含量 ) 作为输入 ， 具体元素输入见表 1 试验中 ， Na、K、Ca、F、Cl 等元素能以多种化合物的形式存在 采用FACTSage 化学反应平衡计算来确定灰渣组分 ， 其中 ， 1#渣样的 FACTSage 计算结果如图 1 所示 由 FACTSage 化学反应平衡计算结果 ( 图 1) 可知 ， 0 900 时 ， F 以 NaF 的形式存在于灰渣中 ，900 以后部分 NaF 转变为气态 ; Cl 以 N
20、aCl 和 KCl的形式存在 ， 800 以后部分气化 ; Ca 主要以 CaO的形式存在 ; Na在 0 1000 时的反应产物为图 1 1#渣样的 FACTSage 计算结果Fig1 FACTSage value of slag 1Na2O2， 当温度高于 1000 时 ， 反应产物为 Na2O， 其中 ， s、s2、s3 是 FACTSage 软件根据计算结果给出的固体的 3 种形态 ， 对于 Na 的反应产物而言 ， s、s2 表示两种不同形态的 Na2O2， 而 s3 为 Na2O 结合 XRF中各元素的百分含量 ， 根据 F 和 Cl 的平衡 ， 计算出NaF、NaCl 和 KCl
21、 的含量 ， 剩余元素根据平衡关系均折算成氧化物 ， 并归一化至 100% 由此可推算得出4 个渣样的化学组分如表 2表 2 含氟氯类危险废物灰渣的化学组分Table 2 Chemical components of fluorine and chlorine contained hazardous waste slag样品编号各组分的百分含量SiO2Fe2O3Al2O3CaO Na2O NaCl KCl NaF1#3752% 1071% 498% 720% 995% 1162% 488% 1316%2#3963% 575% 667% 562% 1703% 468% 878% 1184%3#5
22、350% 1238% 544% 442% 1385% 0 545% 497%4#5616% 1187% 530% 459% 1201% 0 471% 535%平均 4670% 1040% 560% 546% 1321% 408% 596% 883%23 熔融实验熔融实验是按照国标 GB/T 2191996煤灰熔融性的测定方法 角锥法进行熔点检测 ， 实验仪器为长沙开元仪器厂的 5E-AFIII 型智能灰熔点测试仪 ， 应用封碳法形成弱还原性气氛 ， 对每个试验点进行熔融温度 ( 变形温度 TDT、软化温度 TST、半球温度 THT和流动温度 TFT) 的测定 由于原来的仪器无法测定低于 700
23、 的熔融温度 ， 为此专门对仪器进行了改造 ， 加装了一个低熔点式的灯泡 ， 并改进了软件判定系统 实验过程中 ， 鉴于危险废物灰渣熔融温度比较低 ， 在 700 左右就可能发生变形 ， 因此 ， 设定的升温速率为 : 在 600 以下时加热速率为 15 min1， 600 以上时加热速率为5 min1表 3 模拟灰渣与真实灰渣熔融温度的比较Table 3 Comparison between the fusible temperatures of simulated and real slag样品TDT/模拟灰渣 真实灰渣 误差TST/模拟灰渣 真实灰渣 误差THT/模拟灰渣 真实灰渣 误差
24、TFT/模拟灰渣 真实灰渣 误差1#729 697 459% 790 765 327% 802 849 554% 830 900 778%2#698 665 449% 755 708 664% 770 752 239% 790 863 846%3#716 683 527% 796 739 771% 843 817 318% 877 890 146%4#730 700 429% 793 768 326% 840 824 194% 898 903 055%1052环 境 科 学 学 报 31 卷实验中采用分析纯代替化学组分模拟危险废物灰渣 由于 Na2O 和 CaO 的性质不稳定 ， 采用相应的碳
25、酸盐来代替 对 4 种渣样进行实验验证 ， 实验结果表明 ， 模拟组分与真实危险废物灰渣的熔融温度吻合得很好 ， 熔融温度的最大偏差不超过 8 5%， 温度变化趋势相同 ， 因此 ， 利用模拟组分来研究危险废物的熔融特性是可行的 3 实 验 结 果 与 分 析 ( Experimental results andanalysis)31 组分对熔融温度的影响为了解含氟氯类危险废物熔点低的原因 ， 实验首先研究了灰渣组分对熔融温度的影响 在研究某一组分对灰渣熔点的影响时 ， 先固定其他组分的相对 比例 ， 再改变混合物中研究组分的比例 图 2给图 2 各种组分对熔融温度的影响Fig2 Effect
26、 of components on melting characteristics205211 期 钱剑杰等 : 含氟氯类危险废物焚烧灰渣的熔融特性研究出了 NaF、SiO2、Fe2O3、Al2O3、CaO、Na2O、NaCl、KCl对危险废物灰渣熔点的影响 NaF 对危险废物灰渣熔融温度的影响如图 2a 所示 ， 随着 NaF 含量的增加 ， 灰渣的熔融温度先降低后升高 KCl-NaCl-NaF 会形成三元系的共晶体 ， KCl-NaCl-NaF-SiO2会形成四元熔盐体系 ， 共晶温度在 587左右 ( 何小凤等 ， 2008) NaF 含量对 KCl-NaCl-NaF-SiO2熔融温度的
27、影响为 : 当 NaF 含量小于 12%时 ， 体系温度随 NaF 含量的升高而降低 ; 当 NaF 含量大于12%时 ， 体系温度随 NaF 含量的升高而升高 图 2e 为 CaO 对危险废物灰渣熔融特性的影响 ， 随着 CaO 含量的增加 ， 灰渣熔融温度升高 而煤灰中的 CaO 一般具有降低熔点的作用 ， 在加热过程中易与其他组分生成钙长石 ( CaO Al2Si2O3) 、钙黄长石 ( Ca2 Al2SiO7) 、铝酸一钙 ( CaOAl2O3) 和硅灰石 ( 3CaOSiO2) 等低温共熔矿物体 ， 从而导致煤灰熔点降低 ( 张志文等 ， 2008; 岑可法等 ， 1994;Evgu
28、eni， 2002; 许明磊等 ， 2007; 修洪雨等 ， 2005) 而对于危险废物灰渣 ， 共熔矿物体的熔融温度比灰渣熔融温度高 ， 只能起到提高灰渣熔融温度的作用 因此 ， CaO 对煤灰和危险废物灰渣熔融特性的作用是不同的 Na2O 对危险废物灰渣熔融温度的影响如图 2f所示 ， 随着 Na2O 含量的增加 ， 4 个熔融温度都大幅度下降 图 2 结果表明 ， Na2O 对危险废物灰渣熔融温度的影响最为显著 ， Na2O 含量从 0 增加到 3%，变形温度 TDT降低了 124 ; Na2O 含量从 3% 增加到 6%， 软化温度 TST降低了 64 ; Na2O 含量从 6%增加到
29、 9%， 半球温度 THT降低了 40 ; 在熔融实验中 ， 流动温度 TFT也随着 Na2O 含量的增加而迅速降低 ， 从 1095 降到 795 在硅氧网络结构体中增加 Na2O， 由于 Na+会使硅氧四面体网络结构发生断裂 ， 硅氧四面体 SiO4 会失去原有的完整性和对称性 ， 从而使得灰渣结构疏松 ， 熔融温度降低 ( 毛军等 ， 2003; 安春国 ， 2009) 低熔融温度会引起回转窑体内的结渣现象 ， 从实验数据可以推断 ， SiO2、Al2O3和 CaO 是有利于提高熔渣温度的物质 ; 而 Na2O、NaF 的存在 ， 则使熔融温度降低 32 BP 神经网络的建立参照以上实验
30、结果 ， 可利用神经网络理论对含氟氯类危险废物的熔融温度进行预测 ， 建立含氟氯类危险废物熔融温度的预测模型 ， 从而对焚烧炉的稳定运行起到理论指导作用 BP 神经网络具有良好的捕捉非线性规律的特性 ， 且有学者指出 ， 只有一个隐含层的 BP 神经网络 ， 只要隐含节点足够多 ， 就可以任意精度地逼近一个非线性函数 ， 即 3 层的 BP网络可以完成任意的 i 维 ( 输入层 ) 到 k 维 ( 输出层 ) 的映射 ( Robert Hecht-Nielson， 1989) 因此 ， 本文选择 3 层神经网络 ， 具体如图 3 所示 ， 其中 ， Wji为 i维到 j 维的映射 ， Wkj表
31、示 j 维到 k 维的映射 图 3 典型的三层 BP 神经网络Fig3 Typical three-layer BP neural networks建立 BP 网络 ， 网络的输入数据为危险废物灰渣的组分含量 ， 此输入层有 8 个神经元节点 具体以危险废物灰渣组分 SiO2、Fe2O3、Al2O3、CaO、Na2O、NaCl、KCl 和 NaF 的含量作为输入矩阵的 8 个神经元节点 ， 灰渣熔融温度 TDT、TST、THT和 TFT作为目标数据的 4 个神经元节点 网络系统采用 8 个输入节点 、10 个隐含层节点 、4 个输出节点 模型的神经网络部分是采用 Matlab语言完成的 ， 隐
32、含层选用表 4 神经网络分析预测值与实验值的比较Table 4 Comparison between the experimental values and predictive values of Neural Networks样品TDT/预测值 实验值 误差TST/预测值 实验值 误差THT/预测值 实验值 误差TFT/预测值 实验值 误差1#727 729 027% 785 790 063% 811 802 112% 839 830 108%2#703 698 072% 758 755 040% 779 770 117% 792 790 025%3#718 716 028% 797 79
33、6 016% 845 843 024% 881 877 046%4#729 730 014% 792 793 013% 845 840 060% 891 898 078%3052环 境 科 学 学 报 31 卷tansig 函数 ， 输出层选用 purelin 线性传递函数 以 49组数据作为数据样本进行训练 神经网络分析预测值与实验值的比较见表 44 结论 ( Conclusions)1) 含氟氯类危险废物灰渣的化学组分对其熔融温度有较大的影响 ， 其中 ， Na2O 对危险废物灰渣熔融温度的影响比较显著 ， 能够大幅度降低灰渣的熔融温度 ; NaF 对灰渣熔融温度的影响则比较复杂 ，KCl
34、-NaCl-NaF-SiO2会形成四元熔盐体系 ， 在 NaF 含量小于 12% 时 ， 体系温度随 NaF 含量的升高而降低 ， 在 NaF 含量大于 12% 时 ， 体系温度随 NaF 含量的升高而升高 ; 随着 SiO2、Al2O3和 CaO 含量的增加 ， 灰渣的熔融温度逐渐升高 2) 采用 BP 神经网络对危险废物灰渣的熔融温度进行预测 ， 能达到较高的精度 本文利用采集的灰渣对预测函数的预测性能进行验证 ， 预测函数计算得出的熔融温度与实验值比较吻合 因此 ， 利用神经网络分析此类问题具有更高的准确度 责任作者简介 : 蒋旭光 ( 1965) ， 男 ， 博士 ， 教授 ， 博士生
35、导师 ， 主要从事洗煤泥流化床锅炉 、洗煤泥煤矸石混烧流化床锅炉 、有机废水及污泥流化床焚烧炉和城市生活垃圾流化床焚烧锅炉的研究开发及技术推广工作 E-mail: jiangxg zjuedu cn参考文献 ( Reference):安春国 ， 蒋旭光 ， 李春雨 ， 等 2009 医用玻璃的熔融特性研究 J 中国电机工程学报 ， 29( 20) : 92-98An C G， Jiang X G， Li C Y， et al 2009 Study on the meltingcharacteristics of medical glass J Proceedings of the CSEE，
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