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KMnO_4_NaOH溶液吸收SO_2_NO的动力学研究.pdf

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资源描述

1、第 43 卷 第 5 期2009 年 5 月浙 江 大 学 学 报 (工 学 版 )Journal of Zhejiang University ( Engineering Science) Vol. 43 No. 5May 2009收 稿 日 期 : 2008203212. 浙 江 大 学 学 报 (工 学 版 )网 址 : www. journals. zju. edu. cn/ eng基 金 项 目 :“ 十 一 五 ” 国 家 科 技 支 撑 计 划 资 助 项 目 (2006BAA01B04) ;新 世 纪 优 秀 人 才 支 持 计 划 资 助 项 目 (NCET20620513)

2、 .作 者 简 介 : 钟 毅 (1977 - ) ,男 ,江 西 于 都 人 ,博 士 生 ,从 事 大 气 污 染 物 控 制 研 究 . E2mail : zhongyi77 zju. edu. cn通 讯 联 系 人 :高 翔 ,男 ,教 授 ,博 导 . E2mail : xgao cmee. zju. edu. cnDOI : 10. 3785/ j. issn. 10082973X. 2009. 05. 031KMnO4 / NaO H溶 液 吸 收 SO2 / NO 的 动 力 学 研 究钟 毅 ,高 翔 ,骆 仲 泱 ,倪 明 江 ,岑 可 法(浙 江 大 学 能 源 清 洁

3、 利 用 国 家 重 点 实 验 室 ,浙 江 杭 州 310027)摘 要 : 在 典 型 湿 法 烟 气 脱 硫 系 统 运 行 条 件 下 ,研 究 了 平 面 传 质 搅 拌 反 应 器 中 KMnO4 / NaO H 溶 液 同 时 吸 收 SO2和 NO 的 动 力 学 ,确 定 了 反 应 级 数 、 反 应 速 率 常 数 以 及 活 化 能 . 实 验 结 果 表 明 ,NO 的 吸 收 速 率 随 着 入 口 NO 分 压 和KMnO4 浓 度 的 增 加 而 提 高 . 在 吸 收 剂 溶 液 中 加 入 NaO H 可 以 提 高 NO 的 吸 收 速 率 ,烟 气 中

4、 O2 的 体 积 分 数 对 于NO 和 SO2 的 吸 收 速 率 几 乎 没 有 影 响 .当 同 时 吸 收 烟 气 中 的 SO2 和 NO 时 ,SO2 会 降 低 NO 的 吸 收 速 率 ,而 NO 对SO2 的 吸 收 速 率 几 乎 没 有 影 响 . 在 KMnO4 / NaO H 溶 液 中 NO 的 吸 收 速 率 对 NO 相 间 浓 度 和 KMnO4 浓 度 均 为 一级 反 应 ,平 均 反 应 速 率 常 数 为 5179 103 m3 / (mol s) ,活 化 能 为 26185 kJ/ mol.关 键 词 : 吸 收 速 率 ;脱 硝 ;脱 硫 ;湿

5、 法 烟 气 脱 硫 ;反 应 动 力 学中 图 分 类 号 : X701. 3 文 献 标 识 码 : A 文 章 编 号 : 10082973X(2009) 0520948205Absorption kinetics of SO2 / NO in KMnO4 / NaOH solutionsZHON G Yi , GAO Xiang , L UO Zhong2yang , N I Ming2jiang , CEN Ke2fa( S tate Key L aboratory of Clean Energ y Utiliz ation , Zhej iang Universit y , H a

6、ngz hou 310027 , China)Abstract : In t he typical operation conditions of wet flue gas desulf urization ( WF GD) system , t he absorp2tion kinetics of NO and SO2 in KMnO4 / NaO H solutions were st udied in a stirred reactor wit h plain masstransfer interface. And the reaction order , reaction rate c

7、onstant and activation energy were determined.The NO absorption rate increases wit h t he increase of NO partial pressure in t he inlet flue gas as well ast he KMnO4 concentration in t he solutions. The addition of NaO H into the KMnO4 solutions increases t heNO absorption rate. The O2 in t he flue

8、gas has no obvious effect on the absorption rate of NO and SO2 . Int he process of simultaneous absorption of SO2 and NO in t he flue gas , t he existence of SO2 decreases t heNO absorption rate , while t he existence of NO has no effect on t he SO2 absorption rate. The NO absorp2tion rate in KMnO4

9、/ NaO H solutions is one order dependent on bot h t he NO interfacial concentration andt he KMnO4 concentration. The average reaction rate constant is 5179 103 m3 / (mol s) and t he activationenergy is 26185 kJ / mol.Key words : absorption rate ; denitration ; desulp hurization ; wet flue gas desulp

10、 hurization ( WF GD) ; reac2tion kinetics在 我 国 ,酸 雨 问 题 是 一 个 非 常 严 重 的 环 境 问 题 ,每 年 给 国 家 带 来 巨 大 的 损 失 . 引 起 酸 雨 的 主 要 物 质是 SO2 ,另 外 ,NO x 的 影 响 正 在 逐 渐 增 大 . 关 于 火 电厂 SO2 与 NO x 排 放 的 国 家 标 准 已 经 实 施 . 在 控 制SO2 污 染 的 同 时 控 制 NO x 排 放 ,是 控 制 酸 雨 和 大 气污 染 的 重 要 课 题 . 目 前 ,一 般 采 用 单 独 的 脱 硫 装 置 和选 择

11、 性 还 原 脱 硝 装 置 来 实 现 脱 硫 / 脱 硝 的 目 的 . 与 采用 单 独 的 脱 硫 / 脱 硝 装 置 相 比 ,联 合 脱 硫 / 脱 硝 装 置系 统 更 简 单 ,系 统 可 靠 性 更 高 ,占 地 面 积 更 小 ,投 资与 运 行 费 用 更 低 .本 文 研 究 了 电 站 湿 法 烟 气 脱 硫 ( wet flue gasdesulp hurization , WF GD)系 统 在 运 行 温 度 (50 )和 典 型 SO2 / NO 浓 度 下 KMnO4 / NaO H 溶 液 吸 收SO2 / NO 的 反 应 动 力 学 ,实 验 分 析

12、了 NO 分 压 、 吸 收剂 浓 度 、 O2 体 积 分 数 对 NO 吸 收 速 率 的 影 响 ,以 及NO 与 SO2 共 存 对 各 自 吸 收 速 率 的 影 响 ,并 根 据 实验 结 果 确 定 了 反 应 级 数 、 反 应 速 率 常 数 和 活 化 能 .1 相 关 研 究Makansi1 分 析 了 湿 法 洗 涤 SO2 与 NO 联 合 脱除 装 置 ,技 术 的 关 键 在 于 采 用 添 加 剂 将 难 溶 的 NO氧 化 成 为 可 溶 性 的 NO x 或 者 氮 络 合 物 ,然 后 与 碱 性物 质 反 应 脱 除 . Kobayashi 等 人 2

13、研 究 了 一 系 列 有机 和 无 机 吸 收 剂 ,认 为 KMnO4 溶 液 可 以 有 效 地 脱除 NO. Sada 等 人 3 采 用 半 间 歇 搅 拌 釜 反 应 器 研 究了 在 NO 体 积 分 数 为 115 % 20 % , 25 条 件 下NO 在 KMnO4 溶 液 中 的 吸 收 ,认 为 NO 与 KMnO4在 强 碱 溶 液 中 的 反 应 为NO + MnO4 - + 2O H - NO2 - + MnO4 2 - + H2 O(1)在 弱 碱 或 者 中 性 溶 液 中 的 反 应 为NO2 - + 2MnO4 - + 2O H- NO3 - + 2MnO

14、4 2 - +H2 O (2)3NO2 - + 2MnO4 - + H2 O 3NO3 - + 2MnO2 +2O H - (3)NO + MnO4 - NO3 - + MnO2 (4)Uchida 等 人 4 在 30 下 实 验 研 究 了 KMnO4 /NaO H 溶 液 对 低 体 积 分 数 (3199 10 - 4 1179 10 - 3 ) NO 的 吸 收 ,发 现 在 低 NO 体 积 分 数 条 件 下 ,吸 收 反 应 对 NO 分 压 和 KMnO4 浓 度 均 为 一 级 反应 ,与 在 高 NO 体 积 分 数 条 件 下 得 出 的 结 论 一 致 .Chu 等

15、人 5 在 25 和 50 下 ,在 搅 拌 吸 收 反 应 器中 进 行 了 中 性 和 碱 性 KMnO4 溶 液 对 NO 的 吸 收 实验 ,并 研 究 了 反 应 动 力 学 ,结 果 发 现 ,NO 在 KMnO4溶 液 中 的 吸 收 速 率 对 NO 分 压 是 - 015 级 反 应 ,对KMnO4 浓 度 为 一 级 反 应 ;在 KMnO4 溶 液 中 添 加NaO H 可 以 提 高 吸 收 速 率 ,在 25 下 NO 吸 收 速 率比 在 50 下 低 ;在 实 验 范 围 内 NO 的 吸 收 速 率 与 气体 流 量 和 O2 体 积 分 数 无 关 . Bro

16、gren 等 人 6 采 用 填料 塔 研 究 了 NO 在 碱 性 KMnO4 溶 液 中 的 吸 收 ,实验 数 据 表 明 反 应 对 NO 气 液 相 间 浓 度 和 KMnO4 浓度 均 为 一 级 反 应 ,根 据 反 应 级 数 计 算 出 了 反 应 速 率常 数 ,并 拟 合 出 在 实 验 条 件 下 速 率 常 数 与 溶 液 中NaO H 浓 度 的 关 系 . Chu 等 人 7 采 用 搅 拌 反 应 釜 在50 下 进 行 了 NO/ SO2 吸 收 实 验 ,结 果 表 明 ,当NaO H 浓 度 大 于 0110 mol/ L 或 者 当 KMnO4 浓 度大

17、 于 0105 mol/ L 时 SO2 的 吸 收 是 完 全 气 膜 控 制 反应 ;SO2 吸 收 速 率 随 气 体 流 量 增 大 而 增 大 ;O2 体 积分 数 对 SO2 的 吸 收 影 响 极 小 ; SO2 分 压 增 大 会 降 低NO 的 吸 收 速 率 ,而 NO 分 压 增 大 对 SO2 的 吸 收 速率 基 本 没 有 影 响 . 俞 成 丙 等 人 8 采 用 碱 性 KMnO4溶 液 对 小 气 量 、 超 高 质 量 浓 度 NO x (大 于 110 kg/m3 )气 体 进 行 了 工 业 级 的 吸 收 实 验 ,结 果 表 明 碱 性KMnO4 溶

18、 液 能 够 高 效 脱 除 高 质 量 浓 度 NO x .2 实 验 装 置 与 方 法如 图 1 所 示 ,吸 收 动 力 学 实 验 系 统 主 要 分 为3 部 分 :烟 气 模 拟 系 统 、 反 应 器 系 统 与 气 体 分 析 系统 . 模 拟 烟 气 经 加 热 混 合 器 加 热 至 50 后 进 入 水 饱和 器 中 使 模 拟 气 体 含 饱 和 水 蒸 汽 ,然 后 进 入 反 应 器在 液 体 表 面 发 生 反 应 ,反 应 后 气 体 经 干 燥 后 进 入 烟气 分 析 仪 分 析 . 反 应 器 由 恒 温 水 浴 (D KS212) 控 制 在50 .

19、搅 拌 器 (D6022F)由 搅 拌 器 封 头 配 合 水 封 进 行密 封 ,防 止 气 体 溢 出 . 在 反 应 过 程 中 由 p H 计 (Delta320)监 测 溶 液 p H 值 变 化 . 干 燥 器 用 来 吸 收 反 应 后烟 气 中 的 水 分 . 转 速 由 手 持 数 字 转 速 仪 (D T22235A)标 定 . 气 体 流 量 由 质 量 流 量 计 (D07212A) 控 制 . 系 统运 行 压 力 由 微 压 计 (DP10002 B) 测 定 . 气 体 成 分 由烟 气 分 析 仪 分 析 (350XL) ,实 验 前 用 标 准 气 体 标 定

20、 .KMnO4 和 NaO H 均 为 分 析 纯 试 剂 .12质 量 流 量 计 ;22加 热 混 合 器 ;32水 饱 和 器 ;42反 应 器 ;52液 相 搅 拌 器 ;62气 相 搅 拌 器 ;72干 燥 器 ; 82烟 气 分 析 仪 ; 92恒 温 水 浴图 1 SO2 / NO吸 收 实 验 系 统 示 意 图Fig. 1 Schematic of SO2/ NO absorption experiment system反 应 器 参 考 前 人 工 作 3 ,7 ,9211 ,结 合 实 验 情 况 进行 设 计 . 反 应 器 内 径 为 100 mm ,高 为 160

21、mm ,4 块949第 5 期 钟 毅 ,等 : KMnO4 / NaO H 溶 液 吸 收 SO2 / NO 的 动 力 学 研 究挡 板 分 别 处 于 内 壁 的 四 分 点 上 .液 相 搅 拌 器 和 气 相 搅拌 器 同 轴 ,两 相 叶 片 均 采 用 平 桨 式 ,其 中 液 相 叶 片 长40 mm ,气 相 叶 片 长 60 mm. 采 用 电 驱 动 方 式 转 速 为200 r/ min.模 拟 气 体 流 量 为 110 L/ min ,SO2 (A1)体 积分 数 为 0. 3 10 - 3 112 10 - 3 ,NO (A2) 体 积 分 数 为0. 3 10

22、- 3 110 10 - 3 ,O2 (A3)体 积 分 数 为 0 6 % ,KMnO4 (B) 溶 液 浓 度 为 0101 0107 mol/ L , NaO H( E)溶 液 浓 度 为 0101 0110 mol/ L.3 数 据 分 析 方 法气 体 A 在 电 解 溶 液 中 的 相 间 浓 度 与 溶 液 中 的离 子 浓 度 有 关 . 一 般 认 为 ,电 解 质 和 纯 水 中 相 间 浓 度之 间 的 关 系 可 以 表 示 为 12214 lg ( cAi / cAiw ) = - ( KB IB + KE IE) . (5)式 中 : cAi为 相 间 浓 度 (

23、mol/ L ) ; cAiw 为 气 体 A 在 纯 水中 的 相 间 浓 度 (mol/ L ) ,可 以 根 据 亨 利 定 律 求 得 ; IB和 IE 分 别 为 KMnO4 和 NaO H 的 离 子 强 度 ( mol/L) ; KB 和 KE 分 别 为 KMnO4 和 NaO H 的 盐 析(salting2out)参 数 (L/ mol) . 盐 析 参 数 取 决 于 阴 离子 、 阳 离 子 和 气 体 成 分 ,表 示 为K = Xa + Xc + Xg . (6)式 中 : Xa 、 Xc 、 Xg 分 别 为 阴 离 子 、 阳 离 子 和 气 体 对K 值 的

24、贡 献 (L/ mol) ,可 以 由 文 献 中 获 得 3 ,5 ,7 ,13214 .Xa ( MnO4 - ) = 01332 1 , Xa ( O H - ) = 01387 5 ,Xc ( K+ ) = - 01036 2 , Xc ( Na + ) = - 01018 3 ,Xg (SO2 ) = - 01314 5 , Xg (NO) = - 01182 5.反 应 级 数 的 计 算 一 般 采 用 下 式 计 算 12 :N A = 2m + 1 DA kmn cm+1Ai cnB00. 5, (7)DA / T = const . (8)式 中 : N A 为 气 体 A

25、 的 吸 收 速 率 ( mol/ (cm2 s) ) ;DA 为 气 体 A 的 扩 散 系 数 (m2 / s) ,可 以 由 式 (8) 和 在已 知 温 度 下 的 DA 值 换 算 得 到 15 ; kmn为 反 应 速 率 常数 ( (mol/ m3 ) 1 - m - n s - 1 ) ) ; cB0 为 在 溶 液 中 KMnO4浓 度 (kmol/ m3 ) ; m、 n 分 别 为 对 NO 相 间 浓 度 和 溶液 中 KMnO4 浓 度 的 反 应 级 数 , 为 溶 液 的 动 力 黏度 ( Pa s) ; T 为 溶 液 的 温 度 ( K) . 根 据 式 (7

26、) ,NO 与KMnO4 的 反 应 级 数 m、 n 可 以 分 布 根 据 lg N A 与lg cAi 、 lg cB0 的 关 系 图 中 的 斜 率 获 得 . 在 得 到 m、 n值 之 后 ,由 于 DA 、 cAi 与 cB0 的 值 已 知 ,故 可 得 反 应 速率 常 数 kmn的 值 . 在 得 到 kmn值 之 后 ,根 据 不 同 温 度 下的 反 应 速 率 常 数 和 如 下 阿 累 尼 乌 斯 (Arrhenius) 公式 即 可 得 到 反 应 平 均 活 化 能 Ea 和 指 前 因 子 F 16 :k = Fexp - EaR T . (9)4 实 验

27、结 果 与 讨 论图 2 所 示 为 在 不 同 浓 度 的 KMnO4 溶 液 中 NO分 压 对 NO 吸 收 速 率 的 影 响 . 可 知 ,在 不 同 KMnO4浓 度 下 ,NO 吸 收 速 率 均 随 入 口 NO 分 压 的 提 高 而增 大 ;同 时 ,随 着 KMnO4 浓 度 的 增 大 ,NO 吸 收 速率 相 应 增 大 .图 2 NO分 压 对 NO 吸 收 速 率 的 影 响Fig. 2 Effect of NO partial pressure on NO absorption rate在 0103 mol/ L 的 KMnO4 溶 液 中 添 加 NaO H

28、,考 察 溶 液 中 NaO H 浓 度 对 NO 吸 收 速 率 的 影 响 ,结果 如 图 3 所 示 . NaO H 的 存 在 对 提 高 NO 吸 收 速 率有 一 定 的 作 用 . 当 溶 液 中 NaO H 浓 度 由 0101 mol/ L提 高 到 0110 mol/ L 时 , NO 吸 收 速 率 可 以 提 高 约10 % 20 %.图 3 NaOH浓 度 对 NO吸 收 速 率 的 影 响Fig. 3 Effect of NaO H concentration on NO absorption rate在 SO2 和 NO 的 体 积 分 数 分 别 为 112 1

29、0 - 3和0. 6 10 - 3 ,溶 液 中 KMnO4 和 NaO H 浓 度 分 别 为0101 和 0110 mol/ L 条 件 下 ,研 究 了 入 口 模 拟 烟 气中 O2 体 积 分 数 对 SO2 和 NO 吸 收 速 率 的 影 响 ,结果 如 图 4 所 示 . O2 体 积 分 数 对 SO2 和 NO 吸 收 速 率的 影 响 均 很 小 ,当 O2 体 积 分 数 从 0 升 高 到 6 %时 ,SO2 和 NO 吸 收 速 率 基 本 维 持 不 变 .图 5 所 示 为 当 溶 液 中 KMnO4 和 NaO H 浓 度059 浙 江 大 学 学 报 (工

30、学 版 ) 第 43 卷 分 别 为 0101 和 0110 mol/ L 时 ,在 不 同 NO 分 压 下SO2 分 压 对 SO2 吸 收 速 率 的 影 响 . 随 着 SO2 分 压 的提 高 ,SO2 吸 收 速 率 均 线 性 增 大 ,且 略 微 超 过 完 全 气膜 控 制 的 理 论 吸 收 速 率 . 在 相 同 SO2 分 压 下 ,NO 分压 对 SO2 吸 收 速 率 几 乎 没 有 影 响 .图 6 所 示 为 在 不 同 NO 体 积 分 数 下 , SO2 分 压对 NO 吸 收 速 率 的 影 响 . NO 吸 收 速 率 随 SO2 分 压的 提 高 而

31、降 低 ,原 因 可 能 是 SO2 在 水 中 的 溶 解 度 是NO 的 20 倍 . 但 是 随 着 NO 分 压 的 提 高 ,SO2 对 NO吸 收 速 率 的 影 响 略 有 减 小 .图 6 SO2 分 压 对 NO吸 收 速 率 的 影 响Fig. 6 Effect of SO2 partial pressure on NO absorption rate图 7 所 示 为 在 不 同 NO 体 积 分 数 下 ,溶 液 中KMnO4 浓 度 对 NO 吸 收 速 率 的 影 响 . 可 见 ,NO 吸 收速 率 随 KMnO4 浓 度 的 增 大 而 增 大 . 图 8 所

32、示 为 NO相 间 浓 度 对 NO 吸 收 速 率 的 影 响 . 可 见 ,在 不 同 温 度下 ,NO 吸 收 速 率 随 着 NO 相 间 浓 度 增 大 而 增 大 .由 图 7 和 8 可 以 看 出 ,NO 吸 收 速 率 与 吸 收 剂浓 度 的 对 数 关 系 为 直 线 ,平 均 斜 率 为 0142. 由 式 (7)可 知 n/ 2 = 0142 ,因 此 对 吸 收 剂 浓 度 的 反 应 级 数 n =0184 ,取 整 数 为 一 级 . NO 吸 收 速 率 与 NO 相 间 浓 度的 对 数 关 系 为 直 线 ,平 均 斜 率 为 0191 ,即 ( m +

33、1) /2 = 0191 ,则 m = 0182 ,故 对 NO 相 间 浓 度 的 反 应 级数 为 一 级 . 这 与 文 献 3 ,4 ,17 的 结 论 一 致 . 在 确 定 了反 应 级 数 之 后 ,由 式 (7) 可 知 ,只 要 确 定 DA 即 可 计算 得 到 反 应 速 率 常 数 . Brogren 等 人 17 认 为 ,在 该 反应 中 由 于 KMnO4 浓 度 很 低 ,可 以 忽 略 其 对 吸 收 液黏 度 的 影 响 ,故 DA 可 以 根 据 式 (8) 和 不 同 NaO H浓 度 下 的 DA 值 17 获 得 . 计 算 得 到 的 平 均 反

34、应 速 率常 数 为 5179 103 m3 / (mol s) . 根 据 图 8 中 数 据 ,结 合 式 (9) 可 以 确 定 反 应 平 均 活 化 能 为 26185 kJ /mol.5 结 论(1) NO 吸 收 速 率 随 入 口 NO 分 压 和 溶 液 中KMnO4 浓 度 的 增 大 而 增 大 ; 在 吸 收 液 中 添 加NaO H 有 助 于 提 高 NO 的 吸 收 速 率 ;O2 体 积 分 数 对159第 5 期 钟 毅 ,等 : KMnO4 / NaO H 溶 液 吸 收 SO2 / NO 的 动 力 学 研 究于 实 验 条 件 下 NO 吸 收 速 率

35、几 乎 没 有 影 响 ;模 拟 烟气 中 的 NO 体 积 分 数 的 升 高 几 乎 不 影 响 SO2 吸 收速 率 ,而 SO2 体 积 分 数 的 升 高 会 导 致 NO 的 吸 收 速率 降 低 .(2) NO 在 KMnO4 / NaO H 溶 液 中 的 吸 收 速 率对 NO 相 间 浓 度 和 吸 收 剂 浓 度 均 为 一 级 反 应 . 平 均化 学 反 应 速 率 常 数 为 5179 103 m3 / (mol s) ,反 应平 均 活 化 能 为 26185 kJ / mol.参 考 文 献 ( References) :1 MA KANSI J . Will

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