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1、 非线性光学 天津大学精仪学院光电一室 2013-3-25 非线性光学讲议 授课对象：光电子技术专业高年级本科生 课程要求：理解非线性光学的基本原理， 掌握倍频、混频及光参量振荡等非线性光学频率变换的基本手段及其应用。了解激光束的自作用、受激散射、光学相位共轭及光学双稳态的原理和实验装置。 学时： 32 学分： 2 目录 1目 录 绪论 . 1 第一章 非线性光学极化率的经典描述 5 1.1 极化率的色散特性 . 5 1.1.1 介质中的麦克斯韦方程 5 1.1.2 极化率的色散特性 6 1.1.3 极化率的单位 10 1.2 非线性光学极化率的经典描述 11 1.2.1 一维振子的线性响应

2、11 1.2.2 一维振子的非线性响应 13 1.3 非线性极化率的性质 . 16 1.3.1 真实性条件 17 1.3.2 本征对易对称性 17 1.3.3 完全对易性对称性 18 1.3.4 空间对称性 20 第二章 电磁波在非线性介质内的传播 23 2.1 介质中的波动方程一般形式 . 23 2.2 线性介质中单色平面波的波动方程 23 2.3 稳态情况下的非线性耦合波方程 24 2.4 瞬态情况下的非线性耦合波方程 26 2.5 门雷罗威（ Manley-Rowe）关系 . 27 第三章 光学二次谐波的产生及光混频 28 3.1 光倍频及光混频的稳态小信号解 28 3.2 相位匹配技术

3、 . 29 3.3 有效非线性系数 . 43 3.4 光倍频及光混频高转换效率时的稳态解 46 3.5 高斯光束的倍频 . 47 3.6 典型倍频激光器技术 . 48 第四章 光学参量振荡及放大 . 52 4.1 引言 . 52 4.2 光学参量振荡的增益 . 52 4.3 光学参量振荡的阈值 . 54 4.4 光学参量振荡输出频率的调谐 56 4.5 典型光学参量振荡技术 . 59 第五章 二阶非线性光学材料 . 62 第六章 克尔效应与自聚焦 . 65 6.1 引言 . 65 6.2 克尔效应 . 65 6.3 自聚焦 . 70 第七章 受激散射 . 73 7.1 引言 . 73 7.2

4、受激喇曼散射 . 73 7.3 受激布里渊散射 . 79 第八章 光学相位共轭 . 81 8.1 相位共轭的特性 . 81 8.2 获得相位共轭波的非线性光学方法 81 8.3 非线性光学相位共轭的应用 . 82 第九章 光学双稳态 . 83 目录 29.1 光学双稳态的理论 . 83 9.2 光学双稳态器件 . 85 9.2 光学双稳态器件的应用 . 85 绪论 1绪论 非线性光学是一门光电子技术专业的专业基础课程，对于研究生深造和从事相关光电子专业的工作奠定理论基础。本门课程的前期课程是物理光学、电动力学以及量子力学等基础学科。 非线性物理学是研究在物质间宏观强相互作用下普遍存在着的非线性

5、现象，也就是作用和响应之间的关系是非线性的现象。非线性物理现象包含在物理学的各个领域，形成了非线性力学、非线性声学、非线性热学、非线性电子学以及非线性光学等学科。非线性光学是非线性物理学的一个分支，它是描述强光与物质发生相互作用的规律。非线性光学在激光发明之后迅速发展起来，它所揭示的大量新现象极大地丰富了非线性物理学的内容。非线性光学是现代光学的分支学科，基于自发辐射的普通光源的光学称为“传统光学” ；基于受激辐射的激光光源的光学称为“现代光学” 。 非线性光学与线性光学区别及其分类 下面我们简单对比一下线性光学和非线性光学的不同，从而对非线性光学有一个初步的认识： 激光器问世以前，人们对于光

6、学的认识主要限制于线性光学 : 1)光束在空间或介质中的传播是相互独立的，几个光束可以通过光束的交叉后继续独立的传播而相互不受其他光束干扰； 2)光束在传播过程中，由于衍射、折射和干涉等效应，光束的传播方向发生变化，空间分布有有所变话，但是光频率没有变； 3)介质的主要参数，如折射率、吸收系数等，与入射光强没有关系，只与频率有关； 但是由于激光出现以后，人们对光学的认识发生了重要的变化。 1) 一束激光经过介质后，一束激光会出现一束或几束很强的新频率的光束，频率发生变换； 2) 相互作用后，强度相互传递，一束光增强，另一束光强度减弱 非线性光学与线性光学的主要区别 线性光学 非线性光学 光在介

7、质中传播，通过干涉、衍射、折射可以改变光的空间能量分布和传播方向，但与介质不发生能量交换，不改变光的频率一定频率的入射光，可以通过与介质的相互作用而转换成其他频率的光(倍频等)，还可以产生一系列在光谱上周期分布的不同频率和光强的光(受激拉曼散射等) 多束光在介质中交叉传播，不发生能量相互交换，不改变各自的频率 多束光在介质中交叉传播，可能发生能量相互转移，改变各自频率或产生新的频率(三波与四波混频) 光与介质相互作用，不改变介质的物理参量，这些物理参量只是光频的函数，与光场强度变化无关 光与介质相互作用，介质的物理参量如极化率、吸收系数、折射率等是光场强度的函数(非线性吸收和色散、光克尔效应、

8、自聚焦) 光束通过光学系统，入射光强与透射光强之间一般成线性关系 光束通过光学系统，入射光强与透射光强之间呈非线性关系，从而实现光开关(光限制、光学双稳、各种干涉仪开关) 多束光在介质中交叉传播，各光束的相位信息彼此不能相互传递 光束之间可以相互传递相位信息，而且两束光的相位可以互相共轭(光学相位共轭)按照激光与介质的相互作用，可以把非线性光学效应分为以下两类。 1被动非线性光学效应 被动非线性光学效应的特点是：光与介质间无能量交换，而不同频率的光波间能够发生能绪论 2量交换。例如，倍频、三波混频、参量过程、四波混频、相位共轭。下图以倍频与四波混频为例说明被动非线性光学效应。 2主动非线性光学

9、效应 主动非线性光学效应的特点是：光与介质间会发生能量交换，介质的物理参量与光场强度有关。例如，非线性吸收 (饱和吸收、反饱和吸收、双光子吸收等 )、非线性折射 (光克尔效应、自聚焦与自散焦、折射率饱和与反饱和等 )、非线性散射 (受激拉曼散射、受激布里渊散射等 )、光学双稳性、光限制等。下图以饱和吸收、光克尔效应与自聚焦为例说明主动非线性光学效应。 非线性光学特点及研究内容 反映了介质在外场作用下的响应及对外场的反作用。 研究非线性光学现象的出发点，是研究介质的非线性极化规律， Bloembergen 给出定义为：凡是介质对外加电磁场的响应不是外加电场振幅的线性函数的光学现象，均属于非线性光

10、学效应的范畴。 主要研究内容 两大类： 1)光在非线性介质中传播时由于和介质发生非线性作用自身所受的影响； 2)介质本身在光作用下的性质，由此可以推断介质内部的结构及其变化非线性光谱学。 具体内容： z 非线性电极化率的经典、半经典理论，以及电极化率的性质 z 光波在非线性介质中传播的基本方程 z 二阶非线性光学效应：二次谐波产生（ SHG） 、和频产生（ SFG） 、差频产生（ DFG） 、光学参量振荡（ OPO） ，光学参量放大（ OPA) z 三阶非线性光学效应： 三倍频 (THG)、 光克尔效应 (OK)、 四波混频 (FWM)、 双光子吸收 (TPA)、饱和吸收 (SA)、受激喇曼散

11、射 (SRS)、受激布里渊散射 (SBS)、自聚焦 (SF)、相干反斯托克斯喇曼散射 (CARS) z 瞬态相干光学效应 z 非线性光学领域中的分支内容：非线性光学相位共轭技术、光折变非线性光学、超短光脉冲非线性光学，光纤非线性光学 非线性光学的发展 非线性光学的发展简史 1非线性光学初期创立阶段（ 1961 1965） 1961 年， Franken 实验发现红宝石激光的倍频； （ 1961 年， Franken 首次观察到 SHG 现象，这个实验揭开了非线性光学研究史上的第一页，尽管石英材料是正单轴晶体，在该实验中相位匹配条件并未满足，其转换效率很低（ 10 8） ，但 SHG效应的发现极

12、大地促进了无机晶体材料在相干辐射产生中的应用，具有重要意义。 ） 1962 1964 年，发现受激拉曼散射、受激布里渊散射； （ 1962 年， Woodbury 发现受激喇曼散射（ SRS） ，最早使用的材料是硝基苯，随后在大量介质材料（气、液、固）中均发现，至今仍是一个热门研究课题（光学喇曼放大器 FRA） ，以后又发现了 SBS） 1962 1965 年，发现和频、差频、参量振荡、四波混频； （最早发现的三个是 SHG、 SRS 和和频） 绪论 31963 1965 年，发现饱和吸收、反饱和吸收、双光子吸收； 1964 1966 年，发现自聚焦和自相位调制； 1965 年，实验发现光学相

13、位共轭； 1965 年， N Bloembergen 出版 Nonlinear Opticas一书。 1965 年， Butcher 推出“ Nonlinear Optical Phenomena”一书。 1962 年， Amstrong 等在 1962 年发表了关于光场与物质的非线性相互作用的长篇论文（ ABCD论文） ，至今仍有一定参考价值。 2非线性光学发展成熟阶段（ 1965 1985） 1970 1985 年，实现半导体量子阱、超晶格，发展半导体非线性光学； 1975 1984 年，实验发现光学双稳态和光学混沌，推动光计算研究； （ 1975 年贝尔实验室的 McCall、 Gibb

14、s 和 Venkatesan 从置于法布里珀罗干涉腔中的钠蒸气中首次测得了光学双稳态效应，以后的短短几年中，在气体、液体以及半导体等许多材料中都观察到了光学双稳态） 1984 1987 年，研究光纤中的非线性光学，实现光孤子激光器； （主要是理论上， 包括时间域的孤子和空间域的孤子， 亮孤子、 暗孤子和时空孤子等； Mollenauer和 Stolen 发明了第一个孤子激光器） 1985 年，实验获得光学压缩态，促进量子光学的发展； （首先是由贝尔实验室的 Slusher 等于 1985 年在钠蒸气中采用近简并四波混频方法获得） 1984 年，沈元壤出版 1he Principles 0f N

15、onlinear Optics一书。 （与非线性光学研究的蓬勃发展和深入相配合， 在这 20 年中， 大量的非线性光学专著得到出版，其中关于非线性光学的基本原理和研究工作比较全面总结的则首推 Y. R . S h e n 的“ The Principles of Nonlinear Optics” ） 非线性光学材料在这 20 年有了重大进展， 中国科学家在无机非线性晶体的研究中取得的成绩令世人瞩目。 3非线性光学初步应用阶段（ 1985 年今） 19851987 年，新型非线性光学晶体 BBO 和 LBO 的发现，推动 ps 和 fs 瞬 态光学； 1987 年，开始研究有机材料激发态非线性

16、光学，推动光限制器研究； 1987 年，光子晶体的提出，推动了非线性光子晶体理论与器件的研究； 1989 年，掺铒光纤放大器的发明，推动了光纤通信的发展； 90 年代初，光孤子通信实验成功，推动孤子通信发展； 90 年代中， DWDM 光通信技术的发展，对波长转换器、光开关、拉曼放大器等非线性光学器件提出需求； 90 年代末，完成远程量子信息传输实验，促进量子通信技术发展。 总之，无论是从基础研究还是应用研究来讲，非线性光学正在日益显示出它极其丰富的内容和极为活跃的创新。目前，非线性光学已经逐渐从基础研究阶段进入应用基础研究和应用研究阶段。 非线性光学研究的发展趋势 非线性光学规律研究的发展趋

17、势是，研究对象从稳态转向动态；所用光源从连续、宽脉冲转向纳秒、皮秒和飞秒甚至阿秒超短脉冲；从强光非线性的研究转向弱光非线性研究；从基态一激发态跃迁非线性光学研究转向激发态一更高激发态跃迁非线性光学研究；从研究共振峰处的现象转向研究非共振区的现象；从二能级模型的研究转向多能级模型的研究；研究物质的尺度从宏观尺度 (衍射光学 )，到介观 (纳米 )尺度 (近场光学 )，再到微观尺度 (量子光学 )。 非线性光学材料研究的发展趋势是，从晶体材料到非晶体材料；从无机材料到有机材料；从对称材料到非对称材料 (手性材料 )；从单一材料到复合材料；从高维材料到低维材料，如从三维的体块材料到二维的表面、薄膜材

18、料；从宏观材料到纳米材料，如半导体量子线和量子点、光子晶体，以及纳米管、纳米球和团簇材料等。 绪论 4非线性光学的应用 研究非线性光学的意义： 从技术领域到研究领域，非线性光学的应用都是十分广泛的。例如：利用各种非线性晶体做成电光开关和实现激光的调制。利用二次及三次谐波的产生、二阶及三阶光学和频与差频实现激光频率的转换，获得短至紫外、真空紫外，长至远红外的各种激光；同时，可通过实现红外频率的上转换来克服目前在红外接收方面的困难。利用光学参量振荡实现激光频率的调谐。目前，与倍频、混频技术相结合已可实现从中红外一直到真空紫外宽广范围内调谐。利用一些非线性光学效应中输出光束所具有的位相共轭特征，进行

19、光学信息处理、改善成像质量和光束质量。利用折射率随光强变化的性质做成非线性标准具和各种双稳器件。利用各种非线性光学效应，特别是共振非线性光学效应及各种瞬态相干光学效应，研究物质的高激发态及高分辨率光谱以及物质内部能量和激发的转移过程及其他弛豫过程等。 下表简略地描述了非线性光学的主要应用。 这些应用包括用非线性光学方法实现对激光的振幅、相位、强度、波形、方向、偏振等参量进行控制，用非线性光学方法获得物质成分、结构、特性等信息；并在各种空间尺度和时间范围内研究光与物质之间相互作用的规律。 研究非线性光学对激光技术、光谱学的发展以及物质结构分析等都有重要意义。非线性光学研究是各类系统中非线性现象共

20、同规律的一门交叉科学。目前在非线性光学的研究热点包括：研究及寻找新的非线性光学材料例如有机高分子或有机晶体等。并研讨这些材料是否可以作为二波混合、四波混合、自发振荡和相位反转光放大器等、甚至空间光固子介质等。常用的二阶非线性光学晶体有磷酸二氢钾（ KDP） 、磷酸二氢铵（ ADP） 、磷酸二氘钾 (KD*P)、铌酸钡钠等。此外还发现了许多三阶非线性光学材料。 第一章 非线性光学极化率的经典描述 5第一章 非线性光学极化率的经典描述 本章从经典偶极振子模型出发，推到出非线性光学极化率的表示式，并简单介绍极化率的一些基本性质。 1.1 极化率的色散特性 1.1.1 介质中的麦克斯韦方程 根据光的电

21、磁理论可知，光波在介质中的传播规律遵循麦克斯韦方程组： 0=+=HDtBEJtDHvvvvvvv（ 1.1-1） 及物质方程： EJMHBPEDvvvvvvvv=+=+=000（ 1.1-2） 上面两式中的 Jv和 分别为介质中的自由电流密度和自由电荷密度， Mv为磁化强度，0 为真空介质常数，0 为真空磁导率， 为介质的电导率， Pv是介质的极化强度。由于我们研究的光与物质的相互作用主要是电场作用，因此假定介质为非磁性、无自由电荷，即 0,0,0 = JMvv，因此，上述方程可简化为： 00=HDtBEtDHvvvvvv（ 1.1-3） HBPEDvvvvv00=+=（ 1.1-4） 光在介

22、质中传播时，光电场与介质的相互作用通常采用电极化强度 P(t)描述。当一束激光入射到介质中时，由于介质体系是有大量的多种电荷粒子（电子、原子以及离子）构成，它们在外电场作用下会发生位移，这就会产生感应的电极化强度，极化强度应该包含线性项和非线性项，即： NLLPPPvvv+= （1.1-5） 当电场强度很低时，可以忽略NLPv项，仅保留LPv项，这就是线性光学讨论的问题。当光电场达第一章 非线性光学极化率的经典描述 6到一定强度，大于 1 kV/cm（相当于 2.5 KW/cm2的光束强度时） ，如本世纪 60 年代激光的出现，许多介质可以表现出非线性光学特性，就必须考虑NLPv项，并可以将非

23、线性极化强度写成级数形式： KvvvMvvvLvLvvvv+=+=EEEEEEPPPPPn)3()2()1()()3()2()1(: （ 1.1-6） 其中，)(nPv是与光电场 E 的 n 次方有关的非线性极化强度分量， 称为 n 阶非线性极化强度。)1(为线性极化率，)2( 为二阶非线性电极化率，)3( 为三阶非线性电极化率， Ev可以代表不同频率的电磁波电场振幅，在本书中，电场强度和极化强度均采用通常的复数表示方法： 现在可以观察到 200 阶的非线性效应，理论实践证明： 原子Enn1)()1(=+（ 1.1-7） 原子E 是介质中的原子内场，大约是 1010V/m，典型值为 31010

24、V/m，由此可知高阶非线性效应非常弱，同时有： 原子EEPPnn=+)()1(vv（ 1.1-8） 在激光出现以前，一般光源所产生的光场即使经过聚焦也远小于原子E ，因此很难观察到非线性光学现象。 由于不同频率电场之间可以通过非线性光学效率产生能量之间的交换，所以可以出现许多非线性光学效应。如：光学倍频、混频（和频、差频） 、光参量振荡、受激散射、多光子吸收、自聚焦、相位复共轭、光学双稳态等。这些效应在许多领域得到了应用。也成为研究分子和原子微观性质的手段。 1.1.2 极化率的色散特性 1. 介质极化的响应函数 1) 线性响应函数 众所周知，因果性原理是物理学中的普遍规律。当光在介质中传播时

25、， t 时刻介质所感应的线性极化强度 )(tPv不仅与 t 时刻的光电场 )(tEv有关，还与 t 时刻前所有的光电场有关，也就是说， t时刻的感应极化强度与产生极化的光电场的历史有关。 现假定在时刻 以前任一时刻 的光电场为 )(Ev, 它对在时间间隔 )( t 以后的极化强度的贡献为 )(tPdv, 且有 )()()()(0 dEtRtPdvvv= (1.1-9) 式中， )( tRv为介质的线性响应函数 , 它是一个二阶张量 , 则 时刻的感应极化强度为 d)()()(0EtRtPt=(1.1-10) 对上式进行变量代换 , 将 )( t 用 代替 , 则有 第一章 非线性光学极化率的经

26、典描述 7=00)()()( dtERtP (1.1-11) 考虑到积分变量的任意性 , 用 替换 , 上式变为 =00)()()( dtERtP (1.1-12) 这就是说，在介质中， t 时刻所感应的极化强度由 t 时刻前所有 )( t 时刻 )0( t 的光电场所确定。实际上， （ 1.1-11）式就是极化强度与光电场之间的普遍关系，也就是介质极化响应因果原理的数学表达式。 另外，由因果性原理， tt 时的光电场 )(tE v对 )(tPv是没有贡献的，即： ttR = 0)(v所以有 =dtERdEtRtP)()()()()(00vvvvv因为光电场和极化强度都是实函数，所以线性响应函

27、数必须是实函数才能保证上式成立，这个条件就是响应函数所满足的真实性条件。 2） 非线性响应函数 对于二阶非线性极化强度 )()2(tPv，它与光电场 )(tEv成二次方关系，按照因果性理论应有： )()(:),()(2121)2(210)2( =tEtERddtPvvvv(1.1-13) 式中， ),(21)2(Rv是三阶张量，称为介质的二阶极化响应函数。 同样，对于 n 阶非线性极化强度 )()(tPnv来说，有 )()()(|),()(2121)2(210)(nnnntEtEtERdddtP =vLvvLvLv(1.1-14) 式中， ),(21)(nnR Lv是（ n+1）阶张量，称为介

28、质的 n 阶极化响应函数。 ),(21)(nnR Lv与 )(1tEv之间的竖线表示 n 个点。 2. 介质极化率的频率色散 上面，我们在时间域内讨论了介质的极化强度和光电场的关系，引入了介质极化的响应函数。如果响应函数已知，原则上对介质的光学性质就可以给出完整的描述。但是实际上，由于非线性光学经常是在频域内讨论介质的极化过程，因此，通常采用的不是响应函数，而是介质极化率张量。下面通过傅立叶变换引入介质极化率张量，并讨论其色散关系。 1) 线性极化率张量 对于 (1.1 12)式所表示的线性极化强度关系 , 取与 )(tEv和 )()1(tPv的傅里叶变换 : )()(= deEtEtivv(

29、1.1-15) = dePtPti)()()1()1(vv(1.1-16) 则有 第一章 非线性光学极化率的经典描述 8(1)0(1) ( )0() ( ) ( )() ( )itPt R Et dR Ee dd =vvvvv(1.1-17) 利用频率域内线性极化强度复振幅 )()1(Pv与光电场复振幅 )(Ev的定义关系式 )()()()1(0)1( EPvv= (1.1-18) 有 = deEtPti)()()()1(0)1(vv(1.1-19) 比较 (1.1-17)和 (1.1-19)式，可以得到 deRi= )()()1()1(v(1.1-20) (1.1 - 19)式和 (1.1

30、- 20)式就是线性极化强度 )()1(tPv和线性极化率张量 )()1( 的表示式。 由此可见，线性极化率张量是频率的函数，所表征的介质频率色散特性乃是因果性原理的直接结果。再由 (1.1 - 20)式关系可见，如果频率 是复数，即 += i ，则当 0 时，在复数频率平面的上半平面内有， deRii+=)()1()1()()(v(1.1-20) 式中的被积函数有一衰减因子 e ，因而上式是收敛的，这样，在复平面上部 )()1( 有解析解。线性极化率 )()1( 是一个复数， )()()()1( += i ，其实部和虚部的关系称为色散关系，由所谓的克雷默斯克朗尼（ Kramers-Kroni

31、ng）关系给出： = dVP)(1(1.1-21) = dVP)(1(1.1-22) 式中， P.V.表示柯西主值积分。 如果极化率满足交叉对称关系 )()()1(*)1( = (1.1-23) 则有 )()( = (1.1-24) )()( = (1.1-25) 即 )( 是频率 的偶函数， )( 是频率 的奇函数。这时， (1.1-21)和 (1.1-22)式分别变为： = dVP22)(2 (1.1-26) = dVP22)(2 (1.1-27) 第一章 非线性光学极化率的经典描述 9由 )()1( 的色散关系可知，只要我们知道极化率实部和虚部中的任何一个，便可以通过色散求出另外一个，从

32、而获得介质极化的全部知识。 2)非线性极化率张量 对于非线性极化强度，进行类似上面的处理，可以得到非线性极化率张量的关系式。 将 (1.1-13)式的光电场 )(tEv进行傅立叶变换，可得 )()(212121)2(210)2(221121)()(:),()(+=itieeEEddRddtPvvvv（1.1-28） 若将二阶非线性极化强度表示成如下形式： 12()(2) (2)01212 12() ( , ): ( ) ( )itPt d d E E e+ =vv（1.1-29） 并与（ 1.1-28）式进行比较，可以得到二阶极化率张量表示式为 11 2 2()(2) (2)12 1 2 12

33、(, ) (,)iddR e + =（1.1-30） 同理，若将 n 阶非线性极化强度表示为 =nmmtinnnnneEEEdddtP1)()()(|),()(2121)(210)( LLL （1.1-31） 式中， ),(21)(nn L 与 )(1E 之间的竖线表示 n 个点，则第 n 阶极化率张量表示式为 )(21)(2121)(2211),(),(nninnnnneRddd+=LLLL （ 1.1-32） 如果组成光波的各个频率分量不是连续的，则极化强度表示式中的积分由求和代替，表示式为 =ntinnneEtP )()()()1(0)1(vvv（ 1.1-33） +=nmtinmnmn

34、meEEtP,)()2(0)2()()(:),()(vvvv（ 1.1-34） +=lnmtilnmlnmlnmeEEEtP,)()3(0)3()()()(),()(vvvMvv（ 1.1-35） M =nnmmnntinneEEEtPLvLvvLvv,)(0)(2112121)()()(|),()( （ 1.1-36） 式中，nlnm ,21L 包括所有的正值和负值。 通常可以将上面的极化强度矢量关系写成其分量表示形式。例如，二阶极化强度分量的表示式为 +=,)()2(0)2()()(),()(nmtinmnmnmeEEtPv（ 1.1-34） 式中，)2( 是二阶极化率张量分量， zyx

35、, = 。在该式中的任意一项 tinmnmnmeEE)()2()()(),(+表示由频率为m 、振动方向 为的光电场分量 )(mE 和频率为n 、振动方向为 的光电场第一章 非线性光学极化率的经典描述 10分量 )(nE ，通过二阶非线性相互作产生的在 方向上振动且频率为 )(nm + 的二阶极化强度分量。 3)介质极化率的空间色散 除了频率色散外，还与波矢 k 有关，例如旋光效应，这种 与波矢 k 的依赖关系叫做 的空间色散。此时的电极化率张量表示为 (， k)。 在光频情况下， 光 re,a 晶格 ，因此在大多数情况下不考虑 (， k)对波矢的依赖关系。但在下面两种情况空间色散变得重要：

36、1. 效应虽小，但由于它的存在所引起的现象却是唯一的，如电磁辐射沿某些各向异性介质的光轴传播时所表现的旋光现象，而其它光学现象不存在。 2. 效应十分大。大到可以和其它光学现象相竞争，例如，在反常色散区域内折射率可以变得很大，而大的折射率意味着在介质中传播的波长很短。这时，在原子范围内的场就不能看作恒量，即要考虑到与场的空间变换率关系。 产生空间色散的原因：是由于在介质内给定点的电极化强度不仅与该点的场强有关，而且与邻近点的场强有关，即与场的空间导数有关，这就导致介电张量以及电极化率张量与波矢有关。 1.1.3 极化率的单位 上面讨论的宏观介质的极化率)(n ，实际上在文献中还经常用到单个原子

37、极化率这个参数，用符号micn)( 表示。宏观极化率与单个原子极化率间的关系为： () ()nnmicN= （1.1-35） 在国际单位制（ SI）中，)(n 和micn)( 的单位分别为 )(n 1Vnmmicn)( 13Vnmm由于目前仍然有文献使用高斯单位制 （ c.g.s./e.s.u.） ， 所以， 下面给出)(n 和micn)( 在 c.g.s./e.s.u.单位制中的单位： )(n 2/)1(ergn3cmmicn)( 2/)1(3ergncm3cm在两种单位制中，线性极化率)1( 都是无量纲的，其它阶非线性极化率张量之间的关系为： 14)()()103(4.)()(=nnnus

38、eSI （1.1-47） 第一章 非线性光学极化率的经典描述 11146)()()103(104.)()(=nmicnmicnuseSI （1.1-48） 1.2 非线性光学极化率的经典描述 经典理论认为，光和物质相互作用的过程可以看作是组成物质的原子或分子体系在入射光波电场的作用下，正负电荷发生相反方向的位移，并跟随光波的频率作受迫振动，产生感生电偶极矩，进而产生电磁波辐射的过程。介质对光的响应是电偶极子在光电场作用下振动所产生的极化，介质的极化主要是电子运动引起的，这是因为电子的质量比原子实小得多。因此讨论介质的电极化强度，只考虑在光电场作用下，电子移动所产生的电极化强度。 设电子电荷为

39、e，受电场 Ev的作用为 Eev，我们以 )(trv代表电子偏离平衡位置的距离，电子浓度为 N，电子的电极化强度，即单位体积内的电矩 )(tPv为： )()( trNetPvv= (1.2-1) 下面，根据牛顿定律确定一维阵子的线性响应和非线性响应。 1.2.1 一维振子的线性响应 设介质是一个含有固定振动频率为0 的振子的集合。 原子内部电子的运动可用简谐振动规律的电偶极子描述，称为简谐振子。电子的运动方程为： rdtrd2022= (1.2-2) 因为交变电偶极子辐射电磁波，而辐射场必然对电子产生反作用，即辐射阻尼，这种辐射阻力与位移速度 dr/dt 成正比 ，于是电子的运动方程可写成：

40、022022=+ rdtdrhdtrd (1.2-3) h 为阻力系数。因此原子内部电子按固有频率的振动是衰减振动，其振幅随时间不断减小，即为阻尼振动。 当光波作用到原子上时，光波使原子极化，原子中的电子将在光频电磁场驱动下作强迫振动，使电子依靠光波电场的步调振动。对于非磁性材料，仅考虑电场力（ Eev ）的作用。如果光场较弱，电子强迫振动的位移不大，则仍可采用简谐振子模型，电子运动方程为 : Emerdtdrhdtrd=+20222 (1.2-4) 将 r 和 E 傅立叶展开： = dertrti)()( (1.2-5) = deEtEti)()( (1.2-6) 由于方程（ 1.2-4）是

41、一个线性微分方程，因此其解 )(tx 只与光电场 E 成线性关系，所以对任何一个频率分量可以得到 第一章 非线性光学极化率的经典描述 12)()()(2)(202 Emerrihr =+ (1.2-7) 由此可解得： ihEmer21)()(220= (1.2-8) 根据介质极化强度的定义，单位体积内的电偶极矩复振幅 )(P 为： ihEmNeNerP21)(2202= (1.2-9) 根据 (1.1-18)式的关系，同时考虑到一维情况，可以得到线性极化率表达式为： ()ihmNeEP21)()(220020)1(= (1.2-10) 如果引入符号 ihF21)(220= (1.2-11) 则

42、 () )()()(02)1( += iFmNe(1.2-12) 式中 ()()()()+=+=2222200222222022002424hhmNehmNe(1.2-13) 很明显，线性极化率 ()1(的实部和虚部都是 的函数。根据光的传输理论，线性极化率的实部描述光在介质中传输时相位延迟的频率色散特性，虚部描述了介质对光传输的吸收（或放大）特性。实部 () 和虚部 () 随频率变化的曲线如图 1.2-1 所示。 ( ) 曲线描述峰值处的频率与中心频率0 处有一个峰值，具有罗仑兹（ Lorentz）线型，其半功率点全宽度为 h2 它具有中心对称性， V(-x)=V(x)，且 h 也是 ()

43、曲线峰值处的频率与中心频率0 之差。如果频率 远离共振频率0 ，即（ -0 ）大于几个线宽时， ( ) 可以忽略不计，则频率为的光波在介质中将无吸收的传输。 第一章 非线性光学极化率的经典描述 13图 1.2.1 ( )和 ( )与频率 的关系曲线 1.2.2 一维振子的非线性响应 为了描述非线性光学现象， 必须考虑振子的非线性响应。 如果振子恢复力中存在小的非简谐项，在考虑到三次项时，非简谐力为： 3220mBrmArrm + (1.2-14) 其中， A 和 B 是表征非简谐效应的参数。这时，振子的运动方程为： EmeBrArrdtdrhdtrd=+3220222 (1.2-15) 给定一

44、个电场 E，即可以求出 r，再由 )()( trNetPvv= ，就可以求出非线性极化强度。 1. 单个频率光场的情况 假设频率为 的光电场表示式为： titieEeEE )()(*+=(1.2-16) 由于方程（ 1.2-15）式是非线性的，直接求解非常困难，而考虑到振子恢复力中的非简谐项比较小，可以根据微扰理论求解。将 r 展成幂级数形式： =1kkrr (1.2-17) 其中kkkEar = ，并带入（ 1.2-15）式中，通过电场强度的同幂次项系数相等，可以得到一系列kr 所满足的方程。在每一个方程中所包含的项，对于电场来说具有相同的阶次。这一系列方程中最低阶次的三个方程是： () E

45、merdtdrhdtrd=+12012122 (1.2-18) 2122022222 Arrdtdrhdtrd=+ (1.2-19) 第一章 非线性光学极化率的经典描述 143121320323222 BrrArrdtdrhdtrd+=+ (1.2-20) 其中， （ 1.2-18）式是关于1r 阶的线性微分方程，根据前面线性响应的讨论即可求出其解1r 。如果将求出的1r 表示式带入到 (1.2-19) 式中，即可以求出关于2r 阶的线性微分方程的解。进一步，将1r 、2r代入到 (1.2-20) 式中，同样可以得到3r 的表达式。这样1r 、2r 和3r 的表达式分别为： ()() c.c.1+= tieFEmer (1.2-21) ()( )()()() ()()()( )2222 22*220c.ci