1、含纳米硅氧化硅薄膜的多峰光致发光研究4O西北师范大学(自然科学版)JournalofNorthwestNormalUniversity(NaturalScience)第 42 卷 2006 年第 6 期Vol_422006NO.6含纳米硅氧化硅薄膜的多峰光致发光研究陈全海,马书懿(西北师范大学物理与电子工程学院,甘肃兰州 730070)摘要:采用 7 射线辐照含纳米硅的氧化硅薄膜,测量了其辐照前后的光致发光谱 .用 Gauss 函数对各发光谱进行了拟合.结果表明各光谱都是三峰结构.辐照后,除原有的 2 个位于 800nm(1.55eV)和 710nm(1.75eV)的发光峰峰住几乎未变之外,位
2、于 640nm(1.94eV)的肩峰被一个很强的 580nm(2.14eV)的新峰遮盖.根据实验现象与光谱分析.可以认为含纳米硅的氧化硅薄膜的光发射主要来自电子一空穴对在 si02 层发光中心上的辐射复合.关键词:7 射线辐照;光致发光;发光中心;高斯峰中图分类号:O484 文献标识码:A 文章编号:1O0l-988X(2006)06004004StudyonmuhiplyphotoluminescenceofnanoSiSiO2thinfilms,CHENQuanhai.MAShuyi(CollegeofPhysicsandElectronicEngineering,NorthwestNor
3、malUniversity,Lanzhou730070,Gansu,China)Abstract:NanoSiSiO2thinfilmsareirradiatedby7 一rayafterannealingatdifferenttemperature.ThePLspectrumsofallsamplesaremeasured,andareanalysedbyusingGaussianfunction.TheresultsshowthatthePLspectrumsofallsamplescanbedecompoundedintothreeGaussianluminescencebands.Af
4、ter7 一 rayirradiation.thepositionsofpeakslocatedatabout710nm(1.75eV)and800nm(1_55eV)arenotshifted,butthepeakof640nm(1.94eV)iscoveredbyastrongnew580nm(2.14eV)peak.TheseexperimentalandanalyticalresultscanbeexplainedbythemodelthatphotoemissionOccursthroughtheluminescencecentersinthenanoSiSiO2thinfilms.
5、Keywords:7 一rayirradiation;photoluminescence;luminescencecenters;Gaussianluminescenceband在半导体材料的研究中,辐照技术有着十分广泛而重要的应用.它不仅直接用于材料的辐照损伤研究并获得辐照所致材料物性的变化情况口,还可通过特定的辐照识别出其产生的缺陷及由该缺陷所致材料光,电,机械性质的变化 L3“.-i,辐照虽然成功地用于硅及非晶硅的研究 L5,但关于 7 辐照含纳米硅粒氧化硅膜的研究在国内较少.笔者研究了伽玛射线辐照含纳米硅粒的氧化硅薄膜的可见光致发光与多峰发射,并由此进一步讨论了其光致发光机理.1 薄膜
6、制备测量所用的含纳米硅的氧化硅薄膜由射频磁控溅射方法在 P 型硅衬底上沉积而成 .采用硅一氧化硅复合靶(硅和总靶的面积比为 ll),将沉积的样品分别在氮气中经 300,500,80030min 退火处理后,采用.Co 丫射线源辐照(辐照总计量为2.910.Gy).辐照过程在室温下空气环境中进行.7 射线辐照前后,均对各样品测量了光致发光PL 谱, 所用激发光源为 Ar 激光器的 488nm 线.收稿日期:20060726;修改稿收到日期:20060915基金项目:教育部科学技术研究项目(204139);甘肃省教育厅科研项目(050104);甘肃省高分子材料重点实验室开放基金资助项目(KF 一
7、0503)作者简介:陈全海(1975 一),男,甘肃秦安人,在读硕士研究生.主要研究方向为半导体纳米发光材料*通讯联系人,Email:2006 年第 6 期2006No.6陈全海等:含纳米硅氧化硅薄膜的多峰光致发光研究StudyonmultiplyphotoluminescenceofnanoSiSiO2thinfilms2 测量结果与光谱分析了射线辐照前后含纳米硅的氧化硅膜的 PL 谱如图 1 所示.可以看出,了射线辐照前后含纳米硅的氧化硅薄膜的 PL 谱均为三峰结构.经丫辐照后各发光峰的强度都显着增强.我们用 Gauss 函数对各发光谱经行了拟合,如图 2 所示.由图可见数值结果与实验符合
8、得很好,所有样品的光致发光谱均可以分解成 3 个高斯峰,对于不同温度退火的样品,辐照前后高斯峰的相对高度都不同.在 300,500,800下退火,辐照前的高斯峰位几乎不随退火温度变化,依次出现在波长为 800nm(1.55eV),710nm(1.75eV),640nm(1.94eV)附近,且640nm 处都是一个肩峰.辐照后,样品的 PL 谱位于 800nm(1.55eV),710nm(1.75eV)的发光峰几乎没有移动,但各样品的 PL 谱中均出现了一个峰位在 580nm(2.14eV)附近新的发光峰,并将原有的 640nm(1.94eV)的肩峰遮盖.而且 500和800退火的样品,辐照后新
9、发光峰的强度较辐照前大幅度增加.800下退火的样品在辐照后的 PL谱中,新发光峰很强,致使其它 2 个峰位变得难以分辨,且原来位于 710nm(1.75eV)的高斯峰蓝移到 652nm(1.9OeV)处.Wavelength/nmWavelength/nm(a)辐照前(before7irradiation)(b)7 辐照后(after7irradiation)图 1y 辐照前和辐照后含纳米硅氧化硅膜的 PI 谱Fig1PLspectraofsample7irradiationannealedatdifferenttemperaturesWavelength/nmWavelength/nm实测谱
10、高斯型发光谱睹高斯型发光峰的合成谱(a)辐照前(before7irradiation)(b)7 辐照后(after7irradiation)图 2 图 1 中的各个光致发光谱高斯拟合结果Fig2ThefittingresultsofPLspectrainFig1byusingGaussianfunction3 讨论未经了射线辐照的样品存在 2 个峰位位于710nm(1.75eV)和 800nm(1.55eV)的主峰.按照量子限制模型,可以推断含纳米硅粒氧化硅薄膜 PL 谱峰位应完全由该膜中纳米硅粒的大小决定,纳米硅粒的大小应该分别集中分布于两个不同大小的尺寸范围内.事实上,随退火温度的升高纳4
11、2西北师范大学(自然科学版)JournalofNorthwestNormalUniversity(NaturalScience)第 42 卷VoI.42米晶粒的平均尺寸增大,相应地平均光学带隙变小 l1,根据量子限制模型,光致发光峰位应有明显的红移才对.但从试验结果看,不同温度退火的样品,其发光峰位都相同,并没有随退火温度发生移动,这和量子限制模型预期的结果矛盾.相反,PL 谱峰的强度却随退火温度的升高而减小,这应是其他原因所致.用 7 射线辐照后,样品 PI 谱中出现了一个位于 580nrn(2.14eV)的新峰,而原有的位于 710rim(1.75eV)和 800nm(1.55eV)的两峰
12、在强度上大幅度增加 ,按照量子限制模型就应该假设 7 射线辐照对含纳米硅粒氧化硅薄膜产生了如下效应:即 7 射线辐照在样品中产生了许多与样品中原来具有的尺寸相同的纳米硅粒之外,还产生了一些尺寸明显比样品中原来存在的纳米硅粒要小的新的纳米硅粒.然而很难想象 7 射线辐照能在样品中产生上述的效应.Co7 射线对硅基材料的辐射影响主要是电离效应和位移效应 l_1.当 7 射线能量足够大时,其不带电,具有很强的穿透能力,可以足够靠近硅晶体原子的原子核,与原子核产生弹性碰撞.硅晶格原子在碰撞过程中得到能量而离开正常的点阵位置成为晶格中的间隙原子,因而在其原来位置留下一个空位,形成“空位一间隙原子 “对,
13、这就是 7辐照引起的位移效应不动.用 7 射线辐照含纳米硅粒氧化硅薄膜同样能引进缺陷,这些缺陷可以作为非平衡载流子的有效辐射复合中心.(发光中心),也可以起非辐射复合中心的作用.假如 7 射线辐照在含纳米硅粒氧化硅薄膜中引入了几类发光中心,分别对 PL 峰位在 710nlTl(1.75eV),800nlTl(1.55eV),580nrn(2.14eV)的发光峰起作用,则上述现象就可以用光发射发生于氧化硅中的发光中心来解释.如果 7 射线辐照引入了一个新的发光中心,该发光中心是未辐射样品中不存在的,那么,就可以解释 7 射线辐照后,PL 谱中出现的一个新的 580nm(2.14eV)的发光峰,该
14、峰是与新的发光中心相关联的.从图 1 中可以看出,辐照前随退火温度升高,发光峰的强度减小,这可能是由于随着退火温度的升高,其发光中心的密度减小的缘故.辐照过的样品,其光致发光峰的强度要比同一退火温度下未辐照样品的光致发光峰强得多,这表明辐照是增强含纳米硅氧化硅薄膜的光致发光强度的一种有效方法.7 射线辐照使 PL 谱峰强度增加,这是由于辐照后的薄膜中辐射复合发光中心密度增大,占据了主导地位.新峰位的出现表明辐照产生了新的发光中心.我们还对辐照过的样品作了退火处理,发现各发光谱峰位都基本上没有发生变化.有趣的是,辐照前 500和 800退火的样品,其光致发光峰的强度较小,但经辐照后出现的新发光峰
15、的强度却远比 300下退火的样品经 7 辐照后的新发光峰强.这说明辐照的效果还和退火的温度有关.从本实验的结果和分析,我们认为含纳米硅氧化硅薄膜光致发光来源于样品中与缺陷有关的发光中心,而发光峰的强度和发光中心密度密切相关,实验中光强的增加说明发光中心的密度增加;7 辐照诱导出的新发光峰源于辐照引起的缺陷发光中心.参考文献:r1OHYAMAHM.NAKABAYASHIE,SIM0ENC,eta1.RadiationdamageofpolycrystalhnesiliconfilmsJ.NuclearInstrumentsandMethodsinPhysicsResearchB,2002,186
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17、hB,2005,234:525532.4MAKHAMS,zAzOUIM,SUNGC,eta1.PredictionofprotoninduceddegradationofGaAsspacesolarcellsJ.SolarEnergyMaterialsSolarCells,2006,9O:1513-1518.5KOVACEVICI,PIVACB.DefectproductioninirradiatedsiliconatdifferenttemperaturesJ.Vacuum,2005,8O:223-228.6AGNEII0S,BUSCARINOG,GELARDIFM.Growthofpara
18、magneticdefectsbygammaraysirradiationinoxygendeficientsilica-J.JournalofNonCrystallineSolids,2005,351:17871790.r7SCHUPPLERS,FRIEDMANSL,MACUSETAIMA.Size,shape,andcompositionofluminescentspeciesinoxidizedSinanocrystalsandHpassivatedporousSi-J.PhysRevB,1995,52:49104925.8CANHAMIT.Siliconquantumwirearray
19、2006 年第 6 期2006NO.6陈全海等:含纳米硅氧化硅薄膜的多峰光致发光研究StudyonmultiplyphotoluminescenceofnanoSiSiO2thinfilms4391OfabricationbyelectrochemicalandchemicaldissolutionofwafersJ.ApplPhysLett,1990,57:10461048.王印月,郑树凯,杨映虎,等.用拉曼散射光谱估算纳米 Ge 晶粒平均尺寸 J.光学.1998,18(9):12651268.马书懿.含纳米硅粒氧化硅薄膜的光致发光和光吸收研究J.西北师范大学:自然科学版.(上接第 35 页
20、)(a)I 类目标(Iobiect)2003,39(4):4243.11LIShiqing.RadiationdamageofphotodeviceanditssubstratematerialJ.NuclSciTech,1993,4(1):4244.12陈炳若,李世清 ,黄启俊,等.辐照对硅光电二极管光电流的影响J.武汉大学:自然科学版.i995,41(3):357362.(责任编辑孙晓玲)(b)lI 类目标(1I object)(c)ill 类目标(illobject)图 13 类目标的倒谱特征Fig1Thecepstrumofthreeobjects表 1 最近邻法的倒谱识别结果4王炳和
21、,张效民,相敬林,等.倒谱与解卷积技术Tab1Theratioofclassificationbyk-nearest参考文献:123章新华.水下目标自动识别的核心技术J.兵工学报.i998,19(3):275280.卢迎春,桑恩方.基于主动声纳的水下目标特征提取技术综述J.哈尔滨工程大学.1997,18(6):43-54.景志宏.向德全,王元一.基于线谱特征的水下目标识别仿真实验研究J.系统仿真.2000,12(6):642644.在人体脉搏系统分析中的应用J.西北工业大学学报.2000,18(4):600603.5鄢卉,李仁发 .语音信号倒谱特征提取建模与仿真J. 系统仿真.2005,17(
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